选择性非催化还原脱硝过程机理研究

论文摘要

电站锅炉产生的NO是大气主要污染物之一,严重影响着我们的生存环境。选择性非催化还原(SNCR)脱硝技术是一种有效降低NO排放的技术,该技术具有系统简单,投资成本少等优点。为了研究SNCR技术的脱硝特性,通过数值模拟和实验,对SNCR反应过程进行研究。使用软件Chemkin对小型试验台上进行的SNCR反应进行模拟,研究混合过程对脱硝过程的影响。分别采用柱塞流反应器模型和Zwietering反应器模型对携带流反应器上完成的选择性非催化还原(SNCR)反应进行反应动力学模拟。模拟与实验结果比较表明:Zwietering反应器模型可以较好地描述携带流反应器中心射流和环形射流的混合过程;温度低于900℃时,化学反应速率较低,SNCR反应主要受反应动力学因素控制,混合过程对SNCR反应影响较小;温度高于950℃时,化学反应速率增加,混合过程对SNCR反应的制约明显;混合特征时间的增加,高于950℃时SNCR反应脱硝效率降低,SNCR反应温度窗口变窄。添加剂可以有效提高选择性非催化还原(SNCR)在低温(相对于SNCR反应温度窗口)条件下的脱硝效率。本文提出利用生物质气化气为SNCR反应的添加剂,并进行相应的反应动力学计算。计算结果表明生物质气化气可以作为添加剂,可以提高低温条件下SNCR反应的脱硝效率。生物质气化气主要成分为H2、CH4和CO。其中H2和CH4对温度窗的作用明显,CO的效果比较小。各种气体成分主要通过促进OH基元的生成来促进相对较低温度下脱硝反应过程的进行。搭建水平热态反应实验台进行氨气和尿素溶液两种还原剂的SNCR反应研究。对氨氮比、混合效果等因素作了研究。实验结果表明随着氨氮比的增加脱硝效率提高。载气量越大,混合效果越好,脱硝效果也越好。氨气和尿素溶液的温度窗口有差异,尿素的温度窗偏高,但脱硝效率偏低。这与尿素的分解过程以及溶液中水的大量气化是有关系的。针对以往在模拟SNCR过程时对尿素分解过程的忽略,提出一种考虑尿素分解过程的总包反应模型。通过对CRF(Combustion Research Facility)炉内SNCR过程进行模拟,对比了不同尿素分解模型对脱硝效率的影响。考虑尿素分解过程对计算结果的准确性是有利的。在考虑尿素分解过程的条件下模拟了不同温度不同氨氮比下的SNCR过程。并对还原性气氛下的脱硝过程做了初步探索。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 研究背景
• X 排放现状'>1.1.1 我国NO_X排放现状
• X 的危害'>1.1.2 NO_X的危害
• X 减排技术'>1.2 主要的NO_X减排技术
• X 燃烧技术'>1.2.1 低NO_X燃烧技术
• 1.2.2 烟气脱硝技术
• 1.3 影响SNCR 过程的主要因素
• 1.3.1 混合
• 1.3.2 温度
• 1.3.3 氨氮摩尔比
• 1.3.4 停留时间
• 1.3.5 氧浓度
• 1.3.6 添加剂
• 1.4 国内外SNCR 研究现状
• 1.4.1 SNCR 机理研究发展
• 1.4.2 不同气氛下的SNCR 过程研究
• 1.4.3 混合过程的影响研究
• 1.4.4 尿素作还原剂的SNCR 过程研究
• 1.4.5 添加剂对SNCR 过程影响的研究
• 1.5 课题主要研究内容
• 第2章 混合过程以及添加剂对SNCR 的影响研究
• 2.1 实验介绍
• 2.2 反应动力学分析方法和机理
• 2.2.1 反应器模型介绍
• 2.2.2 反应机理选择
• 2.3 混合过程对SNCR 反应影响
• 2.3.1 描述混合过程的反应模型
• 2.3.2 结果及分析
• 2.4 添加剂对SNCR 反应的影响
• 2.4.1 CO 添加剂
• 4 添加剂'>2.4.2 CH₄添加剂
• 2 添加剂'>2.4.3 H₂添加剂
• 2.4.4 复合添加剂
• 2.5 混合过程对含有添加剂的SNCR 过程的影响
• 2.6 本章小结
• 第3章 SNCR 试验研究
• 3.1 反应器试验系统的设计目的
• 3.2 主要设计参数
• 3.3 反应器试验系统主体结构的设计
• 3.3.1 加热系统
• 3.3.2 石英玻璃反应器
• 3.3.3 配气系统
• 3.4 实验结果及分析
• 3.4.1 氨氮比的影响
• 3.4.2 混合效果的影响
• 3.4.3 尿素与氨气脱硝效果对比
• 3.5 本章小结
• 第4章 考虑混合及尿素分解过程的SNCR 数值模拟
• 4.1 考虑实际流动过程的数值模拟
• 4.2 计算模型介绍
• 4.2.1 气相湍流流动模型
• 4.2.2 两相流动模型
• 4.2.3 湍流中化学反应的计算模型
• 4.2.4 喷雾模拟
• 4.2.5 SNCR 化学反应机理
• 4.3 计算结果及分析
• 4.3.1 CRF 炉内温度分布
• 4.3.2 不同尿素分解过程与实验对比
• 4.3.3 不同温度下脱硝效率比较
• 4.3.4 炉内NO 分布
• 4.3.5 还原性气氛下的脱硝反应
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文
• 致谢