P型透明导电氧化物薄膜的研究

论文摘要

透明导电氧化物（TCO）薄膜的p型掺杂是目前半导体材料领域研究热点之一，光电性能良好的p型TCO薄膜的缺乏是透明电子器件难以制备的主要问题。SnO2薄膜是最早使用也是非常重要的一种透明导电材料，而Sb2O5薄膜则是一种潜在的宽禁带透明导电氧化物材料，如果能制备出光电性能良好的p型SnO2或p型Sb2O5薄膜，将为透明导电氧化物的p型掺杂开启一个新的研究方向，对透明电子器件的制备具有重要的意义。p型TCO薄膜的光电性能直接受材料本身的本征缺陷及掺杂元素的影响，只有从电子层次去了解本征缺陷及掺杂元素对TCO材料电子结构及电学性能的影响，才能为实验提供最佳掺杂元素及实验条件，最终获得光电性能良好的p型TCO薄膜。基于此，我们用第一原理方法研究了本征缺陷及掺杂元素对SnO2及Sb2O5电子结构及电学性能的影响。计算结果表明氧空位缺陷是本征SnO2呈n型导电的主要原因，是影响SnO2的p型掺杂效果的主要因素。在Al、Ga及In这三种杂质中，In在SnO2中能够形成最浅的受主能级，产生最高的空穴浓度。高含量的替代In在SnO2中将诱发较大的晶格畸变，这将降低掺铟SnO2薄膜的空穴迁移率，通过在SnO2中共掺铟镓能够克服单掺铟在SnO2中诱发的晶格畸变并提高空穴迁移率，最终提高p型SnO2的导电率。在上述理论基础上，我们用喷雾热解法首先制备出了光电性能良好的p型掺铟SnO2薄膜，其最高空穴浓度可达3.99×1018cm-3，电导率为2.368×10-3Ω-1cm-1，实验中也发现掺铟SnO2薄膜有低的空穴迁移率。我们制备的铟镓共掺SnO2薄膜的确能够克服晶格畸变并提高空穴迁移率，最终获得比单掺铟具有更高电导率的p型SnO2薄膜，其最高电导率可达5.952Ω-1cm-1。此外我们对Sb2O5的第一原理计算结果表明，锑间隙缺陷是导致本征Sb2O5呈n型导电的主要原因。在Si、Ge及Sn这三种杂质中，Ge和Sn在Sb2O5中均能够形成有效的受主能级，产生较高的空穴浓度。在上述理论基础上，我们用磁控溅射法制备出了光电性能良好的p型掺锡Sb2O5薄膜，其电导率可达5.392Ω-1cm-1。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述
• 1.1 引言
• 1.2 透明导电氧化物（TCO）薄膜概述
• 2薄膜的特性'>1.2.1 SnO₂薄膜的特性
• 2O₅薄膜的特性'>1.2.2 Sb₂O₅薄膜的特性
• 2O₃薄膜的特性'>1.2.3 Ga₂O₃薄膜的特性
• 1.2.4 TCO薄膜的P型掺杂
• 1.2.4.1 P型掺杂机理及影响因素
• 1.2.4.2 P型TCO薄膜发展现状
• 1.3 本文研究的目的及内容
• 1.4 本章小结
• 第二章 理论介绍
• 2.1 第一原理计算
• 2.2 CASTEP模块
• 2.2.1 密度泛函理论基本原理
• 2.2.1.1 Hohenber-Kohn定理
• 2.2.1.2 Kohn-Sham方程式
• 2.2.1.3 交换关联泛函
• 2.2.2 平面波赝势
• 2.2.2.1 范数不变赝势（NCPP）
• 2.2.2.2 超软赝势（USP）
• 2.3 本章小结
• 第三章 计算参数设置及相关概念
• 3.1 超晶胞
• 3.2 布里渊区k空间取样点
• 3.3 赝势
• 3.4 平面波截止能量
• 3.5 形成能及电离能
• 3.5.1 形成能计算公式
• i）'>3.5.1.1 化学势（μ_i）
• 3.5.2 电离能计算公式
• 3.6 电子态密度,电荷密度分布及集居分析
• 3.6.1 电子态密度
• 3.6.2 电荷密度分布
• 3.6.3 集居分析
• 3.7 本章小结
• 第四章 薄膜的制备及其表征
• 4.1 薄膜的制备
• 4.1.1 制备原理
• 4.1.2 实验设备
• 4.1.3 薄膜制备过程
• 2薄膜的制备过程'>4.1.3.1 SnO₂薄膜的制备过程
• 2O₅薄膜的制备过程'>4.1.3.2 Sb₂O₅薄膜的制备过程
• 2O₃薄膜的制备过程'>4.1.3.3 Ga₂O₃薄膜的制备过程
• 4.2 薄膜的表征
• 4.2.1 薄膜晶体结构的表征
• 4.2.2 薄膜成分分析
• 4.2.3 薄膜光学性能的测试
• 4.2.4 薄膜电学性能的测试
• 4.3 本章小结
• 2本征缺陷的研究'>第五章 SnO₂本征缺陷的研究
• 5.1 缺陷电子结构研究
• 5.2 缺陷形成能
• 5.3 本章小结
• 2薄膜的p型掺杂研究'>第六章 SnO₂薄膜的p型掺杂研究
• 2电子结构研究'>6.1 含Ⅲ族杂质的SnO₂电子结构研究
• 6.2 Ⅲ族杂质形成能及电离能
• 6.3 实验
• 6.3.1 薄膜晶体结构及成分分析
• 6.3.2 薄膜电学性能及光学性能分析
• 6.4 本章小结
• 2薄膜的p型共掺研究'>第七章 SnO₂薄膜的p型共掺研究
• 7.1 共掺实验方法的提出
• 7.2 实验
• 7.2.1 薄膜晶体结构、光学性能及成分分析
• 2薄膜性能对比分析'>7.2.2 共掺与单掺SnO₂薄膜性能对比分析
• 7.3 本章小结
• 2O₅本征缺陷的研究'>第八章 Sb₂O₅本征缺陷的研究
• 8.1 缺陷电子结构研究
• 8.2 缺陷形成能
• 8.3 本章小结
• 2O₅薄膜的p型掺杂研究'>第九章 Sb₂O₅薄膜的p型掺杂研究
• 2O₅电子结构研究'>9.1 含Ⅳ族杂质的Sb₂O₅电子结构研究
• 9.2 Ⅳ族杂质形成能及电离能
• 9.3 实验
• 9.3.1 薄膜晶体结构及成分分析
• 9.3.2 薄膜电学性能及光学性能分析
• 9.4 本章小结
• xZn_1-xO₃薄膜的研究'>第十章 Ga_xZn_1-xO₃薄膜的研究
• xZn_1-xO₃薄膜的电子结构研究'>10.1 Ga_xZn_1-xO₃薄膜的电子结构研究
• 10.2 实验
• 10.2.1 薄膜晶体结构及成分分析
• 10.2.2 薄膜电学性能及光学性能分析
• 10.3 本章小结
• 第十一章 结论
• 参考文献
• 攻读博士期间发表的论文与授权专利
• 致谢