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燃料电池用碳气凝胶载铂基催化剂的制备与表征

2020-12-11阅读(311)

燃料电池用碳气凝胶载铂基催化剂的制备与表征

论文摘要

质子交换膜燃料电池,尤其是直接甲醇燃料电池被认为是最具前景的能源电池。燃料电池通过电化学反应将燃料和氧化剂中的化学能转化为电能,在这其中催化剂起着至关重要的作用。目前燃料电池存在的主要是问题是耐用性和价格,这两方面都与催化剂有着密切的关系。本文就是以制备新型载体为出发点,制备了一些新型催化剂,并展开了相关电催化研究。主要进展如下：1.以间苯二酚和甲醛为原料,以碳酸钠为催化剂,通过溶胶-凝胶法制备了凝胶,经过酸化、溶剂置换、半密封式干燥和高温碳化得到了碳气凝胶。通过红外、拉曼、BET、TEM、XRD等检测技术分析了碳气凝胶的结构。碳气凝胶是一种具有三维纳米网络结构的非晶型碳材料,由直径约为30-40nm的球状颗粒构成,平均孔径为18.2nm,且孔径分布较窄,比表面积高达634.7 m2/g。碳气凝胶有一定的石墨化。电化学测试表明碳气凝胶有着更加优良的电化学性质。2.采用碳气凝胶为载体,通过间歇式微波加热多元醇法制备得到了Pt/碳气凝胶催化剂。Pt粒子以圆形小颗粒均匀分布在碳气凝胶上,并且高度分散,基本上没有团聚,粒径多数分布在2.0-5.0nm之间,这也是Pt催化剂活性最高的颗粒粒径分布范围。Pt粒子以面心立方结构存在,且以Pt[111]面居多。电化学测试表明Pt/碳气凝胶催化剂有着较高的电催化活性和稳定性,且表明该催化剂对甲醇的电催化氧化过程是一种典型的扩散控制的电化学反应过程。铂碳气凝胶催化剂应用于燃料电池有着重要的意义。3.采用间歇式微波辐射加热多元醇法制备了一系列的不同原子比例的PtAu/碳气凝胶催化剂。PtAu/碳气凝胶系列催化剂中催化剂粒子在载体碳气凝胶上分布均匀、高度分散,粒径多分布2.0-5.0nm之间。催化剂中铂粒子以是以面心立方结构存在,该系列催化剂中XRD特征峰发生负向偏移,且随着Au含量的增加偏移量越大。电化学测试表明当原子比例nPt：nAu=2：1时PtAu/碳气凝胶催化剂对甲醇的催化氧化的电化学活性和稳定性最高。4.以碳气凝胶为催化剂载体,采用间歇式微波加热多元醇法制备了不同原子比例的PtCo/碳气凝胶催化剂。PtCo/碳气凝胶系列催化剂中催化剂粒子在载体碳气凝胶上分布均匀、高度分散,粒径多分布2.0-4.0nm之间。催化剂中铂粒子是以面心立方结构存在,XRD特征峰随着Co含量的增加发生的正向偏移增加。电化学测试表明Pt3Co1/碳气凝胶催化剂催化活性和稳定性最好,该催化剂对燃料电池来说是一个非常有应用前景的催化剂。

论文目录

  • 致谢
  • 中文摘要
  • ABSTRACT
  • 序
  • 1 引言
  • 1.1 燃料电池简介
  • 1.1.1 燃料电池的历史沿革
  • 1.1.2 燃料电池的原理
  • 1.1.3 燃料电池分类
  • 1.1.4 燃料电池应用
  • 1.2 燃料电池面临的技术挑战
  • 1.3 燃料电池用催化剂研究进展
  • 1.3.1 催化剂金属研究进展
  • 1.3.2 催化剂载体研究进展
  • 1.3.3 催化剂制备方法研究进展
  • 1.4 电催化机理研究
  • 1.4.1 电催化原理
  • 2的阳极氧化'>1.4.2 H2的阳极氧化
  • 3OH的阳极氧化'>1.4.3 CH3OH的阳极氧化
  • 2的阴极还原'>1.4.4 O2的阴极还原
  • 1.5 本论文的研究思路和内容及意义
  • 2 实验设计与表征
  • 2.1 实验材料和化学试剂
  • 2.2 常用实验仪器
  • 2.3 试验方法
  • 2.3.1 物性表征
  • 2.3.2 电化学测试
  • 3 新型载体碳气凝胶的制备与表征
  • 3.1 引言
  • 3.2 碳气凝胶的制备
  • 3.2.1 有机气凝胶的制备
  • 3.2.2 酸化和溶剂置换
  • 3.2.3 干燥和碳化
  • 3.3 碳气凝胶的表征
  • 3.4 结果与讨论
  • 3.4.1 凝胶的表观形态
  • 3.4.2 红外和拉曼表征
  • 3.4.3 XRD表征
  • 3.4.4 TEM表征
  • 3.4.5 BET表征
  • 3.4.6 有机气凝胶干燥机理分析
  • 3.4.7 碳气凝胶形成机理探讨
  • 3.4.8 电化学表征
  • 3.5 小结
  • 4 低负载铂碳气凝胶催化剂的制备与性能研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 Pt/CA电催化剂的制备
  • 4.2.2 Pt/CA电催化剂电极的制备
  • 4.2.3 Pt/CA电催化剂的物性表征
  • 4.2.4 Pt/CA电催化剂的电化学性质测试
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 电催化剂的TEM表征
  • 4.3.2 电催化剂的XRD表征
  • 4.3.3 乙二醇还原机理分析
  • 4.3.4 电催化剂的ICP表征
  • 4.3.5 电催化剂的EDX表征
  • 4.3.6 电催化剂的电化学表征
  • 4.4 小结
  • 5 高负载铂碳气凝胶催化剂的制备与性能研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 高负载Pt/CA催化剂的制备
  • 5.2.2 高负载Pt/CA催化剂工作电极的制备
  • 5.2.3 高负载Pt/CA催化剂的物理性质表征
  • 5.2.4 高负载Pt/CA催化剂的电化学性质表征
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 电催化剂的透射电镜测试
  • 5.3.2 电催化剂的XRD表征
  • 5.3.3 催化剂的ICP测试
  • 5.3.4 催化剂的EDX表征结果
  • 5.3.5 催化剂的电化学表征
  • 5.4 小结
  • 6 PtAu/碳气凝胶催化剂的制备与性能研究
  • 6.1 前言
  • 6.2 实验部分
  • 6.2.1 PtAu/CA催化剂系列的制备
  • 6.2.2 PtAu/CA催化剂工作电极的制备
  • 6.2.3 PtAu/CA催化剂的物理性质表征
  • 6.2.4 PtAu/CA催化剂的电化学性质表征
  • 6.3 结果与讨论
  • 6.3.1 PtAu/CA催化剂透射电镜表征
  • 6.3.2 PtAu/CA催化剂XRD表征
  • 6.3.3 PtAu/CA催化剂电化学表征
  • 6.4 结论
  • 7 PtCo/碳气凝胶催化剂的制备与性能研究
  • 7.1 前言
  • 7.2 实验部分
  • 7.2.1 PtCo/碳气凝胶催化剂的制备
  • 7.2.2 PtCo/碳气凝胶催化剂工作电极的制备
  • 7.2.3 PtCo/碳气凝胶催化剂物理表征
  • 7.2.4 PtCo/碳气凝胶催化剂电化学性质表征
  • 7.3 结果与讨论
  • 7.3.1 PtCo/碳气凝胶催化剂的透射电镜表征
  • 7.3.2 PtCo/碳气凝胶催化剂的X射线衍射表征
  • 7.3.3 PtCo/碳气凝胶催化剂的电化学性质表征
  • 7.4 结论
  • 8 结论与展望
  • 8.1 结论
  • 8.2 展望
  • 参考文献
  • 作者简历
  • 学位论文数据集

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