CdTe量子点的合成及其基于荧光淬灭作用的分析应用

论文摘要

量子点（quantum dots,QDs）又称半导体纳米晶（semiconductor nanocrystals）是一种高效的光致发光纳米晶体。近年来,量子点表面化学的快速发展,使它们得到了越来越广泛的应用,例如细胞及生物组织多色成像和生物大分子检测等。本项研究以水热法在水相中直接合成了四种不同粒径的巯基乙酸修饰的CdTe量子点,利用透射电子显微镜（TEM）、吸收光谱和荧光光谱对所合成的量子点进行了表征。结果表明,所合成的量子点具有粒径均匀、分散性好、尺寸分布较窄、发光性能良好的特点,可以用于定量检测。首次以合成的量子点作为pH敏感探针,实现了对抗坏血酸的定量检测。实验中观察到水溶液中抗坏血酸可以与量子点发生尺寸依赖的非线性淬灭现象。处于0.05mol·L-1PBS缓冲溶液中的巯基乙酸包覆的CdTe量子点,当pH从8.22下降到6.45时,体系发生荧光淬灭,其荧光强度与相应pH之间呈现良好的线性关系。由此提出了一种简单,快速,准确定量检测抗坏血酸的方法,并对反应机理进行了探讨。在最优条件下,量子点的淬灭程度（1g（F0/F））与抗坏血酸在1.25×10-5～1.00×10-4mol·L-1的浓度范围内呈现良好的线性关系,相关系数为0.9981,检出限为3.6×10-6mol·L-1。对浓度为3.75×10-5mol·L-1的标准溶液平行测定11次,得到的相对标准偏差为2.1%。用本方法测定了维生素C药片和注射液中抗坏血酸的含量,结果与氧化还原滴定方法和标定值一致。首次以合成的CdTe量子点作为生物探针,基于荧光淬灭作用建立了一种灵敏,选择性好,操作简便的定量检测血红蛋白的方法,并对反应机理进行了探讨。在最佳条件下,量子点的淬灭程度（F0-F）与血红蛋白的浓度在0.90～12μg·mL-1范围内呈现良好的线性关系,相关系数为0.9982,检出限为0.3μg·mL-1。对浓度为3.0μg·mL-1的标准溶液平行测定11次,得到的相对标准偏差为1.4%。用该方法对牛血中的血红蛋白含量进行了定量检测,检测结果与常规标准方法测定值无显著性差异。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 量子点概述
• 1.1.1 量子点的基本概念
• 1.1.2 量子点的物理特性
• 1.1.3 量子点的光学特性
• 1.1.4 量子点的发光机理
• 1.2 量子点的制备方法
• 1.2.1 金属有机相合成法
• 1.2.2 水相直接合成法
• 1.3 量子点表面功能化修饰
• 1.4 量子点的表征方法
• 1.5 量子点在化学和生物分析中的应用
• 1.5.1 量子点在无机离子检测中的应用
• 1.5.2 量子点在生物大分子检测中的应用
• 1.5.3 量子点在生物成像中的应用
• 1.5.4 量子点在活体成像中的应用
• 1.6 量子点作为pH敏感探针的应用进展
• 1.6.1 量子点作为pH探针在生物检测中的应用
• 1.6.2 量子点作为pH敏感探针在小分子检测中的应用
• 1.7 血红蛋白检测方法概述
• 1.7.1 电化学分析法
• 1.7.2 高效液相色谱分析法
• 1.7.3 吸收光谱分析法
• 1.7.4 荧光分析法
• 1.7.5 流动注射化学发光法
• 1.8 抗坏血酸检测方法概述
• 1.8.1 氧化还原滴定法
• 1.8.2 分光光度法
• 1.8.3 荧光分析法
• 1.8.4 电化学分析法
• 1.8.5 化学发光分析法
• 1.9 本项研究的选题意义和工作思路
• 第2章 CdTe量子点的合成及作为pH敏感探针测定Vc的研究
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器
• 2.2.2 试剂
• 2.2.3 巯基乙酸包被CdTe量子点的合成
• 2.2.4 巯基乙酸包被CdTe量子点的表证
• 2.2.5 用CdTe量子点测定抗坏血酸
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 CdTe量子点的光谱性质
• 2.3.2 CdTe量子点的纯化
• 2.3.3 CdTe量子点的结构表征
• 2.3.4 CdTe量子点尺寸的选择
• 2.3.5 抗坏血酸对CdTe量子点荧光强度的影响
• 2.3.6 CdTe量子点荧光强度和pH值的关系
• 2.3.7 量子点浓度的选择
• 2.3.8 反应是时间的影响
• 2.3.9 试剂加入顺序及反应温度的影响
• 2.3.10 反应介质的选择
• 2.3.11 共存物质影响
• 2.3.12 Stern-Volmer方程、线性范围及灵敏度
• 2.3.13 抗坏血酸与量子点作用机理
• 2.3.14 合成样品的测定
• 2.3.15 实际样品的测定
• 2.4 小结
• 第3章 CdTe量子点基于荧光淬灭作用测定牛血红蛋白的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 仪器与试剂
• 3.2.2 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 牛血红蛋白对CdTe量子点的荧光淬灭作用
• 3.3.2 量子点浓度的选择
• 3.3.3 反应时间、温度以及试剂加入顺序的影响
• 3.3.4 缓冲体系的选择
• 3.3.5 共存物质影响
• 3.3.6 牛血红蛋白与量子点的作用机理
• 3.3.7 标准曲线及检出限
• 3.3.8 合成样品测定
• 3.3.9 实际样品测定
• 3.4 小结
• 第4章 结论与展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的论文