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分子筛中对称与不对称金属配合物的结构与催化性能研究

2020-11-23阅读(815)

分子筛中对称与不对称金属配合物的结构与催化性能研究

论文摘要

细胞色素生物单加氧酶P-450广泛存在生物体内，能催化许多有机物的选择氧化，其优异的催化性能来源于它包含的高活性过渡金属配合物。基于卟啉、酞菁、席夫碱过渡金属配合物的模型体系能模仿单加氧酶，人们对这些模型配合物进行了广泛研究，但是在均相介质中，由于配体氧化或形成oxo和peroxo二聚或多聚物，这些模型配合物的催化活性随时间下降。将金属配合物固载在不同的载体可以隔离金属配合物，阻止二聚并且容易回收。本论文采用不同的制备方法将类卟啉过渡金属配合物固载在Y型沸石分子筛或MCM-41介孔分子筛上，并利用多种不同的物理化学技术和催化反应对其进行了表征。 一、Y型分子筛固载过渡金属配合物的合成、表征及催化性能 1．Y型分子筛固载席夫碱钴配合物 用自由配体法将一系列对称、不对称Co（Ⅱ）Salen型席夫碱配合物封装于Y型沸石分子筛的超笼中。制备的催化剂用X射线衍射、FTIR、UV-vis和热分析进行表征。结果表明，席夫碱钴配合物以原来的结构固载于分子筛超笼中，对分子筛的框架结构没有影响。以分子氧作氧化剂，上述催化剂在苯乙烯环氧化反应中表现出高活性、高选择性和高稳定性。在典型反应条件下，苯乙烯转化率和苯基环氧乙烷选择性分别可达93.2％和75.6％。并考察了取代基对封装和催化性能的影响，配体

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述及选题
  • 1.1 金属配合物/分子筛复合材料的研究背景
  • 1.1.1 金属配合物/分子筛复合材料的研究起源
  • 1.1.2 金属配合物的类型
  • 1.1.3 分子筛的类型
  • 1.1.4 金属配合物/分子筛复合材料的制备
  • 1.1.5 金属配合物/分子筛复合材料的表征
  • 1.1.6 金属配合物/分子筛复合材料的催化性能研究
  • 1.2 选题的目的和意义
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 主要原料和试剂
  • 2.2 物化性质表征
  • 2.3 催化反应
  • 第三章 Y型分子筛固载席夫碱钴配合物的合成、表征及催化苯乙烯环氧化性能
  • 2SALICYHEXEN/Y的合成、表征及催化性能'>3.1 COX2SALICYHEXEN/Y的合成、表征及催化性能
  • 3.1.1 催化剂的制备
  • 3.1.2 催化反应
  • 3.1.3 催化剂的表征
  • 3.1.4 催化性能
  • 3.2 COBRSALICYHEXEN/Y的合成、表征及催化性能
  • 3.2.1 催化剂的制备
  • 3.2.2 催化反应
  • 3.2.3 催化剂的表征
  • 3.2.4 催化性能
  • 3.3 小结
  • 参考文献
  • 第四章 Y型分子筛固载铁和铜双SALEN配合物的合成及催化环己烷氧化性能
  • 4.1 催化剂的制备
  • 2Salen配体的合成'>4.1.1 H2Salen配体的合成
  • 4.1.2 M/Y的制备
  • 4.1.3 金属配合物的固载
  • 4.1.4 CuSalen和FeSalen的合成
  • 4.2 催化反应
  • 4.3 催化剂的表征
  • 4.4 小结
  • 参考文献
  • 第五章 Y型分子筛固载四氢席夫碱过渡金属配合物的合成、表征及催化环烷烃氧化性能
  • 5.1 催化剂的制备
  • 2Schiff）配体的合成'>5.1.1 席夫碱（H2Schiff）配体的合成
  • 2[H4]Schiff）配体的合成'>5.1.2 四氢席夫碱（H2[H4]Schiff）配体的合成
  • 4]Schiff）的合成'>5.1.3 席夫碱金属配合物（MSchiff）和四氢席夫碱金属配合物（M[H4]Schiff）的合成
  • 5.1.4 M/Y的制备
  • 5.1.5 金属配合物的固载
  • 5.2 催化反应
  • 5.3 催化剂的表征
  • 5.4 催化性能
  • 5.4.1 不同催化剂在环己烷氧化中的催化性能
  • 5.4.2 反应条件的影响
  • 4]Salen/Y在不同环烷烃氧化中的催化性能'>5.4.3 Cu[H4]Salen/Y在不同环烷烃氧化中的催化性能
  • 5.5 小结
  • 参考文献
  • 第六章 MCM-41介孔分子筛固载钴席夫碱配合物的制备及其催化烯烃环氧化性能
  • 6.1 催化剂的制备
  • 6.1.1 MCM-41（A）的合成
  • 6.1.2 3-甲基氨丙基硅烷改性MCM-41（B）
  • 6.1.3 水杨醛改性MCM-41（C）的合成
  • 6.1.4 （HCBP-PHEN-Sal）-MCM-41（D）的合成
  • 6.1.5 Co（CBP-PHEN-Sal）-MCM-41（E）的合成
  • 6.1.6 配合物Co（CBP-PHENSal）（F）
  • 6.2 催化反应
  • 6.3 催化剂的表征
  • 6.4 催化性能
  • 6.4.1 烯烃的环氧化
  • 6.4.2 反应条件的影响
  • 6.4.3 催化剂的重复使用
  • 6.5 小结
  • 参考文献
  • 第七章 MCM-41介孔分子筛共价键联钴酞菁的制备、表征及性质
  • 7.1 催化剂的制备
  • 7.1.1 MCM-41（1）的合成
  • 7.1.2 3-氨丙基硅烷改性MCM-41（2）和3-氯丙基硅烷改性MCM-41（3）的合成
  • 7.1.3 3-哌嗪丙基硅烷MCM-41（4）的合成
  • 7.1.4 钴酞菁的固载
  • 7.2 催化反应
  • 7.3 催化剂的表征
  • 7.4 催化剂性能
  • 7.5 小结
  • 参考文献
  • 总结和设想
  • 总结
  • 今后的设想
  • 作者简介
  • 致谢
  • 学位论文独创性说明

    • 相关论文文献

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