层状C_xN化合物结构、电子性质和储氢性能的第一性原理研究

论文摘要

本论文综述了近年来层状CxN化合物的实验合成和理论计算的研究进展,采用第一性原理从头计算法,对层状CxN化合物的结构和电子性质进行了理论计算,分析探索了CxN化合物的储氢性能,预测了其作为储氢材料的可行性。在本文中我们基于六方BN结构和石墨结构,分别构建了C3N、C5N、C7N可能的结构模型,采用基于密度泛函理论和平面波赝势法的CASTEP计算程序,研究了这三种成分的层状CxN化合物单层内的原子排布、c轴方向的堆垛顺序、以及能带结构和态密度。验证了其结构稳定些,并预测了其导电性。研究结果显示,构建的C3N-IV结构、C5N-I结构和C7N-I结构分别是三种成分的层状CxN化合物中最稳定的。通过计算C3N、C5N和C7N的形成能,可以知道这三种化合物都是稳定相。采用CASTEP计算程序,研究了H原子在单层C3N化合物表面上的吸附行为。研究结果发现在单层C3N化合物上吸附一个氢原子时,单个氢原子最倾向于吸附在单层C3N化合物的C-N键上。氢原子吸附于单层C3N化合物上的吸附能,要低于吸附于石墨烯相应吸附位上的吸附能。在构建的三种单层C3N化合物表面上进行完全加氢是不可行的,但在单层C3N化合物表面上进行部分加氢是可行的。

论文目录

• 致谢
• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 碳氮化合物研究进展
• 1.2 储氢方法和储氢材料研究进展
• 1.2.1 氢能源的优势和前景
• 1.2.2 储氢方法概述
• 1.2.3 储氢材料研究进展
• 1.3 石墨烯吸附氢研究进展
• 1.3.1 石墨烯的结构与特性
• 1.3.2 石墨烯吸附氢研究
• 1.4 石墨烯衍生物吸附氢研究进展
• 1.4.1 石墨烯掺B 吸附氢研究
• 1.4.2 石墨烯掺N 吸附氢研究
• 1.5 选题的目的和意义
• 1.6 本章小结
• 2 研究方法及理论基础
• 2.1 引言
• 2.2 Materials studio 软件简介
• 2.3 CASTEP 软件介绍
• 2.4 基于密度泛函理论的第一性原理赝势法
• 2.4.1 第一性原理的计算方法
• 2.4.2 密度泛函理论
• 2.4.3 赝势法
• 2.5 本章小结
• xN 化合物结构和电子性质的理论预测'>3 单层C_xN 化合物结构和电子性质的理论预测
• 3.1 引言
• 3.2 计算方法
• 3.2.1 计算参数
• 3N 化合物结构和电子性质的理论预测'>3.3 层状C₃N 化合物结构和电子性质的理论预测
• 3.3.1 引言
• 3.3.2 构建模型
• 3.3.3 结构优化后的结果
• 3.3.4 结构稳定性的验证
• 3.3.5 电子性质的研究
• 5N 化合物结构和电子性质的理论预测'>3.4 层状C₅N 化合物结构和电子性质的理论预测
• 3.4.1 引言
• 3.4.2 构建模型
• 3.4.3 结构优化后的结果
• 3.4.4 结构稳定性的验证
• 3.4.5 电子性质的研究
• 7N 化合物结构和电子性质的理论预测'>3.5 层状C₇N 化合物结构和电子性质的理论预测
• 3.5.1 引言
• 3.5.2 构建模型
• 3.5.3 结构优化后的结果
• 3.5.4 电子性质的研究
• 3.6 本章小结
• 3N 表面上吸附的研究'>4 单个氢原子在单层C₃N 表面上吸附的研究
• 4.1 引言
• 4.2 计算方法
• 4.2.1 计算参数
• 4.2.2 模型构建
• 4.3 结果和讨论
• 4.4 结论
• 3N 完全吸氢的研究'>5 单层C₃N 完全吸氢的研究
• 5.1 引言
• 5.2 计算方法
• 5.2.1 计算参数
• 5.2.2 模型构建
• 5.3 结果和讨论
• 5.4 结论
• 结论
• 参考文献
• 作者简历
• 学位论文数据集