非均相体系敏化光降解氯代酚的研究

论文摘要

氯代酚是一种常见的环境污染物,具有致癌、致畸、致变的潜在毒性,研究其检测及去除方法有重要的现实意义。本实验室已利用敏化光降解-化学发光法实现了对氯代酚含量的快速测定。在此方法中,氯代酚首先在均相体系中进行光敏化转化,然后再与氧化剂反应产生化学发光进而实现在线或离线分析检测。但均相体系存在一些缺点,如:溶液中光敏剂的存在会影响到对化学发光机理的研究和对降解产物的分析等。采用非均相体系,即将光敏剂固定在载体上,有望能够克服这些缺点。基于此本论文首先对利用固定化光敏剂实现氯代酚的光转化-化学发光进行了探讨,然后对非均相体系中氯代酚的敏化光降解进行了研究,主要的研究内容如下:1.本文首先合成了光敏剂氨基荧光素,然后将氨基荧光素和荧光素分别固定在硅胶、玻璃、树脂等载体上。之后分析测定了它们的光敏化转化-化学发光现象。2.通过离子交换将亚甲基蓝固定在树脂上（MB-R）,用9,10-二苯基蒽验证了此体系中单线态氧的产生。研究了MB-R的负载量、投加比和氯代酚浓度对降解效率产生的影响,并对其可重复利用性进行了考察。结果表明,MB-R能够很好的降解三氯生（TCS）:在初始浓度为1×10-4 mol/L碱性三氯生溶液中,MB-R最佳投加量为8 g/L,可见光照3h,三氯生降解率达到57.9 %;但是同样条件下降解2,4-二氯苯酚（DCP）的效率并不高。然后初步分析了三氯生的降解机理和降解产物。认为在非均相体系中单线态氧的氧化作用是氯代酚降解的主要途径。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 氯代酚的研究背景
• 1.1.1 氯代酚的来源、危害及其在环境中的物理化学行为
• 1.1.2 氯代酚类废水的处理方法
• 1.1.3 光催化降解及光敏化反应机理
• 1.2 化学发光
• 1.2.1 化学发光简介
• 1.2.2 氯代酚的发光检测以及敏化光降解的研究现状及发展趋势
• 1.3 固定化光敏剂方法介绍
• 1.3.1 敏化剂固定在无机载体上
• 1.3.2 敏化剂固定在有机载体上
• 1.4 本课题的研究思路及主要研究内容
• 第二章 氨基荧光素的合成、固定化及其应用
• 2.1 引言
• 2.2 试剂与仪器
• 2.2.1 实验试剂
• 2.2.2 实验仪器
• 2.2.3 溶液的配制
• 2.3 实验方法
• 2.3.1 氨基荧光素的合成
• 2.3.2 氨基荧光素键合硅胶固定相的合成
• 2.3.3 化学发光实验方法
• 2.4 结果和讨论
• 2.4.1 氨基荧光素的合成和分离
• 2.4.2 氨基荧光素及其固定相的表征
• 2.4.3 化学发光强度的测量
• 2.5 本章小结
• 第三章 非均相体系中氯代酚的敏化光降解研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验试剂和材料
• 3.2.2 实验仪器
• 3.2.3 实验方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 MB 在树脂上的Langmuir 等温吸附曲线
• 3.3.2 单线态氧的验证
• 3.3.3 氯代酚的敏化光降解及对照试验
• 3.3.4 不同MB-R 的量和MB 负载量对TCS 降解速率的影响
• 3.3.5 不同TCS 初始浓度对降解速率的影响
• 3.3.6 MB-R 的可重复利用性
• 3.3.7 TCS 降解产物分析
• 3.4 本章小结
• 全文总结及展望
• 致谢
• 参考文献
• 附录：作者在攻读硕士学位期间发表的论文