本文主要研究内容
作者肖钧尹（2019）在《表面润湿性对氢氧催化反应效率影响的密度泛函研究》一文中研究指出：非均相催化反应是化学工程中常见的一种反应类型,其催化反应效率往往通过对催化基底的表面改性来进行调控。表面润湿是表面改性常见的一种方式,通过调控催化基底表面的润湿性来调节催化反应效率有非常重要的实际应用。表面润湿本质上是改变表面与反应物、产物分子之间的相互作用强度,进而影响反应物、产物分子在催化活性中心附近的吸附、扩散,最终影响反应的速率。这方面的实验研究很多,但表面润湿对反应效率影响的微观机理尚没有得到较好的阐述。本文采用多尺度密度泛函理论,以氢气催化氧化反应为例,从分子层面上研究了表面润湿对反应效率的影响。(1)首先研究了富氧条件下,表面润湿性对氢氧催化反应效率的影响。在富氧条件下,氢气在催化基底附近的浓度是控制因素。以石墨为结构构建了反应基底模型,并采用经典密度泛函理论计算了氢气、水在石墨狭缝中的吸附情况。考察了在石墨表面上接枝不同数量羟基的条件下,石墨表面与氢气、水分子的相互作用强度,给出了表面润湿与分子相互作用强度的微观对应关系。基于此对应关系,研究了不同表面润湿条件下氢气和水分子在基底附近的浓度分布。研究表明,表面的亲水性越强,氢气在表面的吸附量越小,不利于氢氧催化反应的进行;增加体相水密度,氢气的吸附量也有所上升。(2)研究了不同孔径下,表面润湿性对氢气催化氧化反应效率的影响。通过改变石墨表面与反应物、产物分子的相互作用强度,考察了不同孔径下表面润湿性对于氢气、氧气、水分子吸附的影响,从而从微观上研究了表面润湿对反应效率的影响机制。结果表明,水的体相密度对反应物吸附影响不大,但在同一体相水密度下,表面润湿改变对氢气、氧气的吸附有显著影响。随着表面亲水性增强,氧气吸附量不断增加,而氢气吸附量先上升后下降,该拐点的大小与狭缝宽度及表面润湿强弱相关。理论研究与相关实验结果吻合较好,验证了理论模型的可靠性。该研究给出了狭缝中表面润湿对于氢气催化氧化反应影响的微观机制,为气体吸附及表面催化反应效率的调控提供了思路。
Abstract
fei jun xiang cui hua fan ying shi hua xue gong cheng zhong chang jian de yi chong fan ying lei xing ,ji cui hua fan ying xiao lv wang wang tong guo dui cui hua ji de de biao mian gai xing lai jin hang diao kong 。biao mian run shi shi biao mian gai xing chang jian de yi chong fang shi ,tong guo diao kong cui hua ji de biao mian de run shi xing lai diao jie cui hua fan ying xiao lv you fei chang chong yao de shi ji ying yong 。biao mian run shi ben zhi shang shi gai bian biao mian yu fan ying wu 、chan wu fen zi zhi jian de xiang hu zuo yong jiang du ,jin er ying xiang fan ying wu 、chan wu fen zi zai cui hua huo xing zhong xin fu jin de xi fu 、kuo san ,zui zhong ying xiang fan ying de su lv 。zhe fang mian de shi yan yan jiu hen duo ,dan biao mian run shi dui fan ying xiao lv ying xiang de wei guan ji li shang mei you de dao jiao hao de chan shu 。ben wen cai yong duo che du mi du fan han li lun ,yi qing qi cui hua yang hua fan ying wei li ,cong fen zi ceng mian shang yan jiu le biao mian run shi dui fan ying xiao lv de ying xiang 。(1)shou xian yan jiu le fu yang tiao jian xia ,biao mian run shi xing dui qing yang cui hua fan ying xiao lv de ying xiang 。zai fu yang tiao jian xia ,qing qi zai cui hua ji de fu jin de nong du shi kong zhi yin su 。yi dan mo wei jie gou gou jian le fan ying ji de mo xing ,bing cai yong jing dian mi du fan han li lun ji suan le qing qi 、shui zai dan mo xia feng zhong de xi fu qing kuang 。kao cha le zai dan mo biao mian shang jie zhi bu tong shu liang qiang ji de tiao jian xia ,dan mo biao mian yu qing qi 、shui fen zi de xiang hu zuo yong jiang du ,gei chu le biao mian run shi yu fen zi xiang hu zuo yong jiang du de wei guan dui ying guan ji 。ji yu ci dui ying guan ji ,yan jiu le bu tong biao mian run shi tiao jian xia qing qi he shui fen zi zai ji de fu jin de nong du fen bu 。yan jiu biao ming ,biao mian de qin shui xing yue jiang ,qing qi zai biao mian de xi fu liang yue xiao ,bu li yu qing yang cui hua fan ying de jin hang ;zeng jia ti xiang shui mi du ,qing qi de xi fu liang ye you suo shang sheng 。(2)yan jiu le bu tong kong jing xia ,biao mian run shi xing dui qing qi cui hua yang hua fan ying xiao lv de ying xiang 。tong guo gai bian dan mo biao mian yu fan ying wu 、chan wu fen zi de xiang hu zuo yong jiang du ,kao cha le bu tong kong jing xia biao mian run shi xing dui yu qing qi 、yang qi 、shui fen zi xi fu de ying xiang ,cong er cong wei guan shang yan jiu le biao mian run shi dui fan ying xiao lv de ying xiang ji zhi 。jie guo biao ming ,shui de ti xiang mi du dui fan ying wu xi fu ying xiang bu da ,dan zai tong yi ti xiang shui mi du xia ,biao mian run shi gai bian dui qing qi 、yang qi de xi fu you xian zhe ying xiang 。sui zhao biao mian qin shui xing zeng jiang ,yang qi xi fu liang bu duan zeng jia ,er qing qi xi fu liang xian shang sheng hou xia jiang ,gai guai dian de da xiao yu xia feng kuan du ji biao mian run shi jiang ruo xiang guan 。li lun yan jiu yu xiang guan shi yan jie guo wen ge jiao hao ,yan zheng le li lun mo xing de ke kao xing 。gai yan jiu gei chu le xia feng zhong biao mian run shi dui yu qing qi cui hua yang hua fan ying ying xiang de wei guan ji zhi ,wei qi ti xi fu ji biao mian cui hua fan ying xiao lv de diao kong di gong le sai lu 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自华东理工大学的肖钧尹，发表于刊物华东理工大学2019-07-16论文，是一篇关于表面润湿性论文,催化反应论文,表面改性论文,多尺度密度泛函理论论文,华东理工大学2019-07-16论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自华东理工大学2019-07-16论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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