论文摘要
固体超强酸是近年来开发的一种新型催化材料,其中S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂具有催化活性高、选择性好、制备方法简单、不污染环境、不腐蚀设备、可重复使用等突出优点,在石油化工行业中具有广阔的应用前景,并已成为近年来催化领域的研究热点之一。本论文以S2O82-/MxOy型固体超强酸催化剂中酸性最强的S2O82-/ZrO2作为研究对象,引入贵金属Pt并采用Al2O3作为第二组分制备了Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂,主要研究了Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸的制备及其在正戊烷异构化反应中的应用。实验以正戊烷为原料,在10mL连续流动式固定床高压微反-色谱联合装置上对催化剂进行了评价。通过考察Al2O3加入方式、Al2O3含量、焙烧温度、焙烧时间、浸渍溶液种类、过硫酸铵加入方式、过硫酸铵浓度、过硫酸铵浸渍时间、Pt含量、活化温度和活化时间等制备条件对催化剂反应性能的影响,确定适宜的制备方法,研究了空速、反应温度、反应压力、氢烃摩尔比等对正戊烷异构化反应的影响,并采用XRD、IR、BET等现代分析手段对催化剂进行了表征。通过对所制备的一系列Pt-S2O82-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂进行评价与筛选后发现,Al2O3含量为2.5%,金属Pt含量为0.1%,采用共沉淀法,在0.75mol/L的(NH4)2S2O8溶液中浸渍6h并于600℃下焙烧3h制得的催化剂,在300℃下活化3h时对于正戊烷异构化的反应效果最佳。该催化剂在t=220℃、P=2.0MPa、WHSV=1.5h-1、H2/nC5=4:1的条件下,正戊烷转化率为78.25%,异戊烷收率为74.85%,异戊烷选择性为95.65%,液收率为96.42%,其催化效果要优于同类催化剂。
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