论文题目: 叶绿素a超快过程动力学研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 物理化学
作者: 石英
导师: 韩克利
关键词: 荧光亏蚀,内转换,振动弛豫,飞秒激光
文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 多数化学反应和几乎所有的生物化学反应是在液相体系中发生的，故研究液相中复杂分子的超快动力学过程，对于了解化学反应，尤其是与生命过程密切相关的生物化学反应的本质至关重要。 本文利用飞秒时间分辨荧光亏蚀光谱探测技术对液相体系中的叶绿素a分子在不同条件下的激发态内转换等超快动力学过程进行了研究，获得了叶绿素a分子在不同溶剂中的内转换时间，证实了F（?）ster理论，并对内转换机理进行了探讨。取得了一些新成果。 当基态的叶绿素分子吸收光子被激发到高激发态后，首先发生内转换过程；对于相同波长激光激发叶绿素分子情况，在不同溶剂中的内转换时间有所不同，其内转换时间快慢是由溶剂的偶极矩和溶剂分子的给体数两个参量决定；对于不同波长激光激发叶绿素分子，在相同的溶剂中的内转换时间有所不同，在乙酸乙酯、二恶烷、丙酮、四氢呋喃溶剂中，S4→S1的内转换时间要快与相应的S3→S1的内转换时间，而叶绿素分子在二甲基甲酰胺、乙醚、环己酮以及吡啶的内转换过程则要慢于相应S3→S1的过程。可能存在两种不同的失活途径；当叶绿素分子溶解于醇类溶剂中，无论采用何种波长光激发叶绿素分子，其内转换时间都非常的快，原因在于叶绿素分子可以和醇类溶剂形成氢键，分子间的氢键导致内转换速率的增加；通过对内转换过程的研究，给出了蓝光放氧速率高于红光放氧速率的可能机理，当蓝光激发叶绿素分子至高激发态，能量以内转换的形式快速失活返回到第一激发态的高振动能级，相比之下，当红光激发叶绿素分子时，叶绿素分子只被激发到第一电子激发态的低振动能级，高振动能级的电子的传递速度明显要快于低振动能级。
论文目录:
摘要
Abstract
第一章 引言
第二章 飞秒化学
2.1 概述
2.2 液相体系的飞秒时间分辨技术
2.3 研究背景
2.4 本文工作简介
参考文献
第三章 飞秒激光系统
3.1 飞秒激光脉冲产生的四类器件
3.2 飞秒激光器工作原理
3.3 群速弥散补偿
3.4 啁啾脉冲放大技术
3.5 飞秒激光系统
参考文献
第四章 飞秒荧光亏蚀光谱技术
4.1 飞秒时间分辨荧光亏蚀技术原理
4.2 液相体系中电子激发态的内转换过程
4.3 技术路线和实验装置
4.4 相关函数和时间零点
4.5 叶绿素a分子的吸收光谱和荧光光谱
参考文献
第五章 叶绿素a的分辨荧光亏蚀谱及数据处理
5.1 前言
5.2 液相体系中的超快过程
5.3 数据处理
5.4 内转换过程拟合与分析
5.5 讨论
参考文献
第六章 细菌叶绿素a和扁藻的超快动力学过程研究
6.1 背景
6.2 细菌叶绿素a的超快动力学过程研究
6.3 扁藻的超快动力学过程研究
结论
参考文献
作者简介及发表文章目录
致谢
发布时间: 2007-03-13
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