柴油机NH3-SCR模拟反应系统的开发及Fe/V2O5/TiO2催化剂的研究

论文摘要

NH3-SCR作为降低柴油机NOX排放最有效的方法之一在国外被广泛应用。为进一步研究满足更严格排放法规柴油机的NH3-SCR系统,本文针对柴油机NH3-SCR的特点搭建了柴油机尾气模拟反应测试系统;此外,鉴于目前在用SCR催化剂毒性较高、污染环境的缺点,作者在深入研究钒基催化剂组成、制备工艺与性能之间关系的基础上,开发了含铁低钒环境友好型催化剂。本文工作内容如下:1.开发了先进的柴油机尾气模拟反应测试研究系统,对NOX、NH3、CO、HC的检测可达3ppm级,对CO2检测可精确到0.1%。并实现了数据的计算机实时动态采集、在线处理。2.利用上述催化活性模拟评价系统,结合XRD、DTG、RAMAN、BET、EDS等表观—微观表征技术,对主催化剂、助剂、涂层、载体等的添加量以及催化剂制备工艺等对催化反应性能的影响规律进行了深入、系统的研究,优化出了最佳的SCR催化剂配方和制备工艺。研究结果表明,采用多步浸渍法制备的含有结构助剂的堇青石载体催化剂具有较高的SCR催化活性,通过对催化性能及影响因素的研究,当NO/NH3的化学当量比为1:1、空速控制在40000h-1时,催化剂的NO脱除效率达到90%以上,同时有效地控制了NH3的排放。3.针对国际上SCR催化剂无害化的发展趋势,开发了新型含铁低钒环境友好型催化剂,不仅降低了对环境的污染,而且取得了高活性温度窗口,并具有良好NO脱出率;此外,在试验结果的基础上,初步分析了Fe基SCR催化剂的反应机理,从而为SCR技术的提升和新型环境友好SCR催化剂的开发奠定了良好的研究基础。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 车用柴油机的排放及其对环境的影响
• X排放的控制技术'>1.2 柴油机NO_X排放的控制技术
• 1.2.1 机内控制技术
• 1.2.1.1 电控技术
• 1.2.1.2 高压喷射技术
• 1.2.1.3 排气再循环
• 1.2.1.4 燃烧系统的优化
• 1.2.1.5 进气系统优化
• 1.2.1.6 优化发动机冷却
• 1.2.2 机外控制技术
• 1.2.2.1 催化吸附-还原（CAR）
• 1.2.2.2 选择性非催化还原（SNCR）
• 1.2.2.3 非选择性催化还原（NSCR）
• 1.2.2.4 选择性催化还原（SCR）
• X排放的选择性催化还原（SCR）技术'>1.3 降低柴油机NO_X排放的选择性催化还原（SCR）技术
• 1.3.1 SCR技术的反应机理
• 1.3.2 SCR系统
• 1.3.3 SCR催化剂配方
• 1.3.3.1 NH3-SCR催化剂的发展
• 1.3.3.2 催化剂活性成分的选择
• 1.3.3.3 载体物质的选择
• 1.3.3.4 助催化剂的选择
• X排放控制的研究现状及其发展趋势'>1.3.3.5 国内外对柴油机NO_X排放控制的研究现状及其发展趋势
• 1.4 本文研究的内容及意义
• 第二章 选择性催化还原反应实验室模拟评价系统的开发
• 2.1 模拟发动机尾气的组成
• 2.2 气体流量控制
• 2.3 气体输送控制
• 2.4 配气系统混合装置
• 2.5 催化还原反应系统
• 2.6 成分分析系统
• 2、NOX分析'>2.6.1 气体成分分析系统1——CO、CO₂、NOX分析
• 2.6.1.1 进气及前处理系统简介
• 2.6.1.2 气体分析仪工作原理及性能特点
• 2.6.1.3 NO2-NO转化炉工作原理及性能
• 2.6.2 气体成分分析系统2-HC分析
• 2.6.2.1 仪器简介
• 2.6.2.2 氢火焰检测器工作原理
• 3分析'>2.6.3 气体成分分析系统3-NH₃分析
• 2.6.3.1 工作原理
• 2.6.3.2 主要技术指标
• 2.7 全系统集成及整体布置
• 2.8 本章小结
• 第三章 催化剂的制备技术及结构表征
• 3.1 催化剂制备
• 2O₅/TiO₂基催化剂的制备'>3.1.1 颗粒状V₂O₅/TiO₂基催化剂的制备
• 2粉体的选择'>3.1.1.1 TiO₂粉体的选择
• 3.1.1.2 浸渍方法的选择
• 3.1.1.3 活性物质和助催化剂的负载方法
• 2-WO₃-V₂O₅催化剂的制备'>3.1.2 负载型TiO₂-WO₃-V₂O₅催化剂的制备
• 3.1.2.1 一步浸渍工艺
• 3.1.2.2 多步浸渍工艺
• 2环境友好SCR催化剂的制备'>3.1.3 Fe-V/TiO₂环境友好SCR催化剂的制备
• 3.2 催化剂理化性能表征及讨论
• 3.2.1 实验仪器及方法
• 3.2.2 结果与讨论
• 3.2.2.1 X射线衍射（XRD）考察煅烧温度对催化剂结构和组成的影响
• 3.2.2.2 热重/差热（TG／DTA）分析
• 3.2.2.3 拉曼光谱测试
• 3.2.2.4 催化剂样品的比表面分析（BET）
• 3.2.2.5 催化剂的EDS能谱
• 3.3 小结
• 第四章 催化剂性能及影响因素的研究
• 4.1 结果与讨论
• 4.1.1 钒基SCR催化剂反应规律研究
• 4.1.1.1 NO初始浓度对NO净化率的影响
• 3比对催化剂活性的影响'>4.1.1.2 不同NO/NH₃比对催化剂活性的影响
• 3比对SCR反应中NH3排放量的影响'>4.1.1.3 不同NO/NH₃比对SCR反应中NH3排放量的影响
• 4.1.1.4 空速对NO净化率的影响
• 1、S₂、S₃催化活性的影响'>4.1.1.5 温度对催化剂S₁、S₂、S₃催化活性的影响
• 4.1.1.6 不同催化剂对SCR反应中CO排放量的影响
• 4.1.2 Fe（Ⅲ）负载量对催化剂活性的影响
• 4.2 小结
• 第五章 全文总结与展望
• 5.1 全文总结
• 5.2 本文的创新之处
• 5.3 论文不足及今后工作展望
• 参考文献
• 发表论文和参加科研情况说明
• 致谢