杂原子FeY分子筛/高岭土复合杂化材料的合成与表征

论文摘要

我国高岭土储量丰富,将高岭土应用于NaY分子筛的合成工业中可大大降低合成成本,并且在石油炼制领域高岭土型FCC催化剂已经成为催化裂化催化剂的主体。随着原油重质化和炼油成本的提高,掺炼渣油已经成为一种趋势,从而具有较高活性、良好选择性及优异的重油转化能力的FCC催化剂是炼油工业的基本要求。提高催化剂中Y分子筛含量可改善催化剂的活性和选择性,以高岭土为原料采用原位晶化工艺在提高分子筛含量的同时又加强了高岭土基质和Y分子筛的作用,保证了催化剂的强度。原位晶化法合成的FCC催化剂具有活性高、重油转化能力强,催化剂寿命长等特点。本研究使用苏州高岭土为原料,采用原位晶化工艺合成NaY分子筛、高岭土复合杂化材料,通过严格控制实验条件,对合成的影响因素进行了研究；并在最优的合成条件基础上,研究了两种合成含骨架杂原子的FeY分子筛/高岭土复合杂化材料的方法。利用X射线衍射（XRD）、X射线荧光（XRF）、扫描电子显微镜（SEM）、N2吸附-脱附（N2-sorption）、红外吸收光谱（FT-IR）、热重-差热扫描（TG-DSC）等测试手段对合成的样品进行了结构表征。实验结果表明：合成条件的控制对分子筛的形成十分重要,高岭土的焙烧温度、溶液的碱度、老化时间、晶化温度和晶化时间的控制是影响NaY分子筛／高岭土复合杂化材料合成的重要因素；而且实验发现即使未添加导向剂合适的初始物料比以及适当时间的老化也可合成高结晶度的NaY分子筛/高岭土的复合杂化材料,NaY分子筛结晶度最高为62.5%,SiO2/A1203为3.6。选择合适的铁源,在适当的碱性条件下在保留较高结晶度和较大比表面积的情况下,铁进入Y分子筛骨架,结晶度为51.3%,Langmuir比表面积为699 m2/g,其中铁含量为5.1 wt%。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 前言
• 1.2 分子筛简介
• 1.2.1 分子筛的结构特征
• 1.2.2 分子筛的性能
• 1.3 分子筛的制备
• 1.3.1 沸石分子筛合成机理
• 1.3.2 沸石分子筛的合成方法
• 1.4 以高岭土为原料合成沸石分子筛研究
• 1.4.1 高岭土简介
• 1.4.2 以高岭土为原料合成沸石分子筛
• 1.5 杂原子分子筛的研究进展
• 1.5.1 杂原子分子筛的研究意义
• 1.5.2 杂原子分子筛的合成方法
• 1.5.3 杂原子分子筛的研究重点和难点
• 1.6 FeY分子筛/高岭土复合杂化材料合成影响因素
• 1.6.1 高岭土焙烧温度
• 1.6.2 原始反应物料组成对合成复合材料的影响
• 1.6.3 晶化温度对合成复合材料的影响
• 1.6.4 陈化和晶化时间合成复合材料的影响
• 1.7 本论文的立题背景和主要研究内容
• 1.7.1 研究现状与存在问题
• 1.7.2 主要研究内容
• 1.7.3 主要创新点
• 第二章 实验与测试方法
• 2.1 实验试剂及仪器
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 FeY/高岭土复合杂化材料的合成步骤
• 2.2.1 NaY/高岭土复合杂化材料的合成
• 2.2.2 FeY/高岭土复合杂化材料的合成
• 2.3 实验表征方法
• 2.3.1 X-射线粉末衍射测试（XRD）
• 2.3.2 X射线荧光测试（XRF）
• 2.3.3 傅里叶变换红外光谱测试（FT-IR）
• 2.3.4 紫外可见分光光谱测试（UV-vis）
• 2.3.5 扫描电镜测试（SEM）
• 2.3.6 热重-差热扫描分析（TG-DSC）
• 2吸附-脱附分析（N₂-sorption）'>2.3.7 N₂吸附-脱附分析（N₂-sorption）
• 第三章 NaY/高岭土复合杂化材料的合成与表征
• 3.1 NaY/高岭土复合杂化材料的合成
• 3.1.1 高岭土焙烧温度对NaY/高岭土复合杂化材料合成的影响
• 2O/Na₂O对NaY/高岭土复合材料合成的影响'>3.1.2 H₂O/Na₂O对NaY/高岭土复合材料合成的影响
• 3.1.3 老化时间对NaY/高岭土复合材料合成的影响
• 3.1.4 晶化温度对NaY/高岭土复合材料合成的影响
• 3.1.5 晶化时间对NaY/高岭土复合材料合成的影响 #31.
• 3.2 NaY/高岭土复合杂化材料的表征
• 3.2.1 NaY/高岭土复合材料的X射线衍射和X射线荧光光谱分析
• 3.2.2 NaY/高岭土复合材料的红外吸收光谱谱图
• 3.2.3 NaY/高岭土复合材料的扫面电镜测试
• 3.2.4 NaY/高岭土复合材料的TG表征
• 2-吸附脱附表征'>3.2.5 NaY/高岭土复合材料的N₂-吸附脱附表征
• 3.3 本章小结
• 第四章 FeY/高岭土复合杂化材料的合成与表征
• 4.1 以方法一合成FeY/高岭土复合杂化材料
• 4.1.1 体系碱度对合成FeY/高岭土复合杂化材料的影响
• 4.1.2 晶化时间对合成FeY/高岭土复合杂化材料的影响
• 4.2 以方法二合成FeY/高岭土复合杂化材料
• 4.2.1 不同铁源对合成FeY/高岭土复合杂化材料的影响
• 4.2.2 不同Si/Fe对合成FeY/高岭土复合杂化材料的影响
• 4.2.3 晶化时间对合成FeY/高岭土复合杂化材料的影响
• 4.2.4 两种方法合成样品的X射线衍射谱图对照
• 4.3 FeY/高岭土复合杂化材料的表征
• 4.3.1 FeY/高岭土复合杂化材料的X射线衍射和X射线荧光光谱分析
• 4.3.2 FeY/高岭土复合杂化材料的红外吸收光谱谱图
• 4.3.3 FeY/高岭土复合杂化材料的紫外可见吸收光谱分析
• 4.3.4 FeY/高岭土复合杂化材料的扫面电镜测试
• 2-吸附脱附表征'>4.3.5 FeY/高岭土复合杂化材料的N₂-吸附脱附表征
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者与导师简介