非脉冲直流辉光放电等离子体降解有机染料及对苯二甲酸合成研究

非脉冲直流辉光放电等离子体降解有机染料及对苯二甲酸合成研究

论文摘要

本论文的研究分为两部分,第一部分是非脉冲直流辉光放电等离子体降解水中染料的研究,第二部分是对苯二甲酸的新合成路线研究。 利用非脉冲直流辉光放电等离子体技术来处理难降解的有机废水,以其处理效率高,无二次污染,越来越引起人们的广泛关注。辉光放电是一种新型的电化学过程,其中,等离子体由电极和电解质液面之间的直流辉光放电来维持。完全辉光放电时,初始反应区包括阳极周围的等离子体和等离子体-阳极液界面附近的液相。在阳极周围的等离子体中,水蒸汽分子在放电过程中分解产生H·、·OH等活性组分,另一方面,在等离子体-阳极液界面附近的液相反应区中,液态的水分子被阳极等离子体中产生的H2(O+)gas撞击分解为H·、·OH和HO2·。这些活性组分的混合物进入本体溶液,它们可以相互反应产生H2O2或与溶液中底物发生反应。辉光放电过程中产生的·OH是最强的氧化剂之一,它能将许多有机物氧化为脂肪酸、CO2或简单无机物。因而低温辉光放电等离子体可用于水溶液中有机物的降解。本文利用辉光放电等离子体技术对高电导率水溶液中染料的降解进行了研究,研究了电压,溶液初始pH值,以及催化剂Fe2+浓度对降解的影响,并借助紫外光谱分析了其降解过程。结果表明,在电压为900V,初始pH值为3,Fe2+浓度为5mg/L时,浓度为50mg/L的染料在降解5min后脱色率可达98%,COD去除率为91%。 本论文的第二部分是对对苯二甲酸的新合成路线的研究,探索了对甲基苯甲醛氧化制对苯二甲酸的新催化体系。以分子氧为氧化剂,以偶氮二异丁腈(AIBN)与钴盐等组成为催化剂,用于氧化对甲基苯甲醛制对苯二甲酸,该催化氧化体系还未见文献报道。实验揭示:以AIBN/Co(OAc)2/NaBr为催化剂时,对苯二甲酸的收率为90%,并通过正交实验确定了催化体系中各组分的最佳比。

论文目录

  • 上篇 直流辉光放电等离子体降解水中染料的研究
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 水体中有机污染物降解新技术研究现状与进展
  • 1.2.1 化学氧化法
  • 1.2.2 光氧化和光催化技术
  • 1.2.3 超临界水氧化技术
  • 1.2.4 超声波降解技术
  • 1.2.5 生物化学降解技术
  • 1.2.6 电化学技术
  • 1.2.7 等离子体技术
  • 1.3 本研究的理论意义和现实意义
  • 1.4 本研究的对象的性质
  • 参考文献
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 引言
  • 2.2 本研究的实验装置
  • 2.3 本实验中电流跟电压的关系
  • 2.4 主要试剂和仪器
  • 2.5 实验方法
  • 2.5.1 降解过程中溶液脱色率
  • 2.5.2 降解过程中溶液COD的检测
  • 参考文献
  • 第三章 非脉冲直流辉光放电等离子体降解水中染料的研究
  • 3.1 前言
  • 3.2 结果与讨论
  • 3.2.1 电压对降解的影响
  • 3.2.2 不同电导率溶液对降解的影响
  • 3.2.3 溶液起始pH值对染料降解的影响
  • 3.2.4 染料不同起始浓度下的处理效果比较
  • 3.2.5 降解机理讨论及催化剂浓度对染料降解的影响
  • 3.2.6 降解过程的紫外-可见吸收光谱的跟踪分析
  • 3.2.7 降解过程中溶液pH值的变化
  • 3.2.8 降解过程中溶液COD的变化
  • 3.3 结论
  • 参考文献
  • 下篇 对苯二甲酸新合成路线研究
  • 第四章 对苯二甲酸的生产技术进展
  • 4.1 前言
  • 4.2 生产工艺技术
  • 4.2.1 高纯度对苯二甲酸加氢精制法
  • 4.2.2 对苯二甲酸二甲酯水解法
  • 4.2.3 精密氧化法
  • 4.2.4 高纯度与中纯度对苯二甲酸生产的比较
  • 4.3 生产技术进展
  • 4.3.1 对二甲苯氧化过程
  • 4.3.2 加氢精制过程
  • 4.3.3 开发新的生产路线
  • 4.4 本文的研究目的
  • 参考文献
  • 第五章 对苯二甲酸的新合成路线研究
  • 5.1 前言
  • 5.2 研究方法
  • 5.2.1 主要试剂和仪器
  • 5.2.2 实验方法
  • 5.2.3 分析方法
  • 5.3 结果与讨论
  • 5.3.1 常压下对苯二甲酸的合成
  • 5.3.2 加压下对苯二甲酸的合成
  • 5.4 结论
  • 参考文献
  • 第六章 总结与展望
  • 6.1 非脉冲直流辉光放电等离子体降解水中染料的研究总结与展望
  • 6.2 对苯二甲酸的合成研究总结与展望
  • 附录: 硕士期间发表论文
  • 致谢
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