本文主要研究内容
作者郑珂（2019）在《Y2O3助剂对Co3O4结构及其催化N2O分解性能的影响》一文中研究指出：N2O可用作助燃剂、火箭氧化剂和麻醉剂,曾长期被认为是一种对环境无害的气体。近年来,随着认识的不断深入,人们发现N2O不仅会破坏臭氧层,且具有显著的温室效应,其温室效应潜能值分别为CO2、CH4的310倍和21倍。在《京都议定书》和《巴黎协定》等涉及温室气体限排文件规定的基础上,2016年国务院“十三五”控制温室气体排放工作方案强调,进一步加大对N2O等非CO2温室气体控排力度。目前,大气中N2O浓度正以每年0.2%0.3%的速度上涨。因此,N2O的控制排放和消除已成为各国需要共同面临的严峻问题。对于N2O消除,将其直接催化分解为N2和O2是最高效的方法,其核心在于选择合适的催化剂。常见的N2O分解催化剂包括贵金属、分子筛和金属氧化物,其中金属氧化物催化剂因其制备方法简单易行,组成结构易于调控,催化活性相对优异,且价格低廉,受到研究人员的青睐。作为最常用的尖晶石氧化物——Co3O4,通过对其进行掺杂碱金属（K,Na）、碱土金属（Ca,Mg）或过渡金属（Ti,Ni）改性等方式可明显提高其催化N2O分解性能。Y2O3具有较高的稳定性和适宜的碱性,常作为载体或助剂用于CO氧化和甲烷氧化等反应,并对催化体系产生促进作用。但目前为止,关于Y2O3对Co3O4结构及催化N2O分解性能影响的研究鲜有报道。本文分别以Co（NO3）2·6H2O水溶液和Y2O3硝酸溶液为钴源、钇源,采用沉淀法和共沉淀法制备了Co3O4和Y2O3-Co3O4催化剂,以N2O催化分解为模型反应,在连续流动微反应装置上考察了其催化N2O分解性能。通过N2-physisorption、XRD、TEM、Raman、FT-IR、H2-TPR、XPS、O2-TPD和CO2-TPD等手段进行系统表征,探究了Y2O3的添加对催化剂结构、织构和表面性质,及其催化N2O分解活性的影响。在此基础上,对Y2O3-Co3O4催化剂进行还原-氧化预处理,探讨了还原-氧化预处理对催化剂结构和催化性能的影响规律。得到的主要结论如下:1.Y2O3对Co3O4催化剂结构及其催化N2O分解性能的影响当原料气组成为0.1%N2O/Ar,GHSV为10000 h-1时,Y2O3-Co3O4催化剂可在360℃时达到100%N2O转化率,低于Co3O4的400℃。当原料气中引入2 vol%O2或2.3 vol%H2O后,Y2O3-Co3O4的催化活性仍高于Co3O4。表征结果表明,在Y2O3/Co3O4界面处Y和Co氧化物之间存在相互作用,致使Y2O3-Co3O4的平均粒径减小,比表面积增大,表面碱性增强。同时,Y2O3-Co3O4显示出更强的Co2+还原能力和表面氧物种的脱附能力,因而Y2O3的添加使Y2O3-Co3O4催化剂表现出更优异的N2O催化分解活性。2.还原-氧化预处理对Y2O3-Co3O4催化剂结构及其催化N2O分解性能的影响当原料气组成为0.1%N2O/Ar,GHSV为10000 h-1时,与Y2O3-Co3O4相比,经还原-氧化预处理的Y2O3-Co3O4-RO催化剂N2O催化分解活性进一步提高,可在320℃时达到100%N2O转化率,低于Y2O3-Co3O4的360℃。当原料气中引入2 vol%O2或2.3 vol%H2O后,Y2O3-Co3O4-RO仍表现出优于Y2O3-Co3O4的催化活性。表征结果表明,还原-氧化预处理过程中催化剂发生结构重构,不仅导致催化剂结晶度降低,晶粒尺寸减小,尤其是削弱了Co-O键,增强了催化剂表面的氧脱附能力,因而使得其催化N2O分解性能提高。
Abstract
N2Oke yong zuo zhu ran ji 、huo jian yang hua ji he ma zui ji ,ceng chang ji bei ren wei shi yi chong dui huan jing mo hai de qi ti 。jin nian lai ,sui zhao ren shi de bu duan shen ru ,ren men fa xian N2Obu jin hui po huai chou yang ceng ,ju ju you xian zhe de wen shi xiao ying ,ji wen shi xiao ying qian neng zhi fen bie wei CO2、CH4de 310bei he 21bei 。zai 《jing dou yi ding shu 》he 《ba li xie ding 》deng she ji wen shi qi ti xian pai wen jian gui ding de ji chu shang ,2016nian guo wu yuan “shi san wu ”kong zhi wen shi qi ti pai fang gong zuo fang an jiang diao ,jin yi bu jia da dui N2Odeng fei CO2wen shi qi ti kong pai li du 。mu qian ,da qi zhong N2Onong du zheng yi mei nian 0.2%0.3%de su du shang zhang 。yin ci ,N2Ode kong zhi pai fang he xiao chu yi cheng wei ge guo xu yao gong tong mian lin de yan jun wen ti 。dui yu N2Oxiao chu ,jiang ji zhi jie cui hua fen jie wei N2he O2shi zui gao xiao de fang fa ,ji he xin zai yu shua ze ge kuo de cui hua ji 。chang jian de N2Ofen jie cui hua ji bao gua gui jin shu 、fen zi shai he jin shu yang hua wu ,ji zhong jin shu yang hua wu cui hua ji yin ji zhi bei fang fa jian chan yi hang ,zu cheng jie gou yi yu diao kong ,cui hua huo xing xiang dui you yi ,ju jia ge di lian ,shou dao yan jiu ren yuan de qing lai 。zuo wei zui chang yong de jian jing dan yang hua wu ——Co3O4,tong guo dui ji jin hang can za jian jin shu （K,Na）、jian tu jin shu （Ca,Mg）huo guo du jin shu （Ti,Ni）gai xing deng fang shi ke ming xian di gao ji cui hua N2Ofen jie xing neng 。Y2O3ju you jiao gao de wen ding xing he kuo yi de jian xing ,chang zuo wei zai ti huo zhu ji yong yu COyang hua he jia wan yang hua deng fan ying ,bing dui cui hua ti ji chan sheng cu jin zuo yong 。dan mu qian wei zhi ,guan yu Y2O3dui Co3O4jie gou ji cui hua N2Ofen jie xing neng ying xiang de yan jiu xian you bao dao 。ben wen fen bie yi Co（NO3）2·6H2Oshui rong ye he Y2O3xiao suan rong ye wei gu yuan 、yi yuan ,cai yong chen dian fa he gong chen dian fa zhi bei le Co3O4he Y2O3-Co3O4cui hua ji ,yi N2Ocui hua fen jie wei mo xing fan ying ,zai lian xu liu dong wei fan ying zhuang zhi shang kao cha le ji cui hua N2Ofen jie xing neng 。tong guo N2-physisorption、XRD、TEM、Raman、FT-IR、H2-TPR、XPS、O2-TPDhe CO2-TPDdeng shou duan jin hang ji tong biao zheng ,tan jiu le Y2O3de tian jia dui cui hua ji jie gou 、zhi gou he biao mian xing zhi ,ji ji cui hua N2Ofen jie huo xing de ying xiang 。zai ci ji chu shang ,dui Y2O3-Co3O4cui hua ji jin hang hai yuan -yang hua yu chu li ,tan tao le hai yuan -yang hua yu chu li dui cui hua ji jie gou he cui hua xing neng de ying xiang gui lv 。de dao de zhu yao jie lun ru xia :1.Y2O3dui Co3O4cui hua ji jie gou ji ji cui hua N2Ofen jie xing neng de ying xiang dang yuan liao qi zu cheng wei 0.1%N2O/Ar,GHSVwei 10000 h-1shi ,Y2O3-Co3O4cui hua ji ke zai 360℃shi da dao 100%N2Ozhuai hua lv ,di yu Co3O4de 400℃。dang yuan liao qi zhong yin ru 2 vol%O2huo 2.3 vol%H2Ohou ,Y2O3-Co3O4de cui hua huo xing reng gao yu Co3O4。biao zheng jie guo biao ming ,zai Y2O3/Co3O4jie mian chu Yhe Coyang hua wu zhi jian cun zai xiang hu zuo yong ,zhi shi Y2O3-Co3O4de ping jun li jing jian xiao ,bi biao mian ji zeng da ,biao mian jian xing zeng jiang 。tong shi ,Y2O3-Co3O4xian shi chu geng jiang de Co2+hai yuan neng li he biao mian yang wu chong de tuo fu neng li ,yin er Y2O3de tian jia shi Y2O3-Co3O4cui hua ji biao xian chu geng you yi de N2Ocui hua fen jie huo xing 。2.hai yuan -yang hua yu chu li dui Y2O3-Co3O4cui hua ji jie gou ji ji cui hua N2Ofen jie xing neng de ying xiang dang yuan liao qi zu cheng wei 0.1%N2O/Ar,GHSVwei 10000 h-1shi ,yu Y2O3-Co3O4xiang bi ,jing hai yuan -yang hua yu chu li de Y2O3-Co3O4-ROcui hua ji N2Ocui hua fen jie huo xing jin yi bu di gao ,ke zai 320℃shi da dao 100%N2Ozhuai hua lv ,di yu Y2O3-Co3O4de 360℃。dang yuan liao qi zhong yin ru 2 vol%O2huo 2.3 vol%H2Ohou ,Y2O3-Co3O4-ROreng biao xian chu you yu Y2O3-Co3O4de cui hua huo xing 。biao zheng jie guo biao ming ,hai yuan -yang hua yu chu li guo cheng zhong cui hua ji fa sheng jie gou chong gou ,bu jin dao zhi cui hua ji jie jing du jiang di ,jing li che cun jian xiao ,you ji shi xiao ruo le Co-Ojian ,zeng jiang le cui hua ji biao mian de yang tuo fu neng li ,yin er shi de ji cui hua N2Ofen jie xing neng di gao 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自山西大学的郑珂，发表于刊物山西大学2019-11-12论文，是一篇关于分解论文,相互作用论文,还原氧化预处理论文,山西大学2019-11-12论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自山西大学2019-11-12论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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