论文题目: 三原子分子光解动力学的理论研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 物理化学
作者: 赵美玉
导师: 何国钟,韩克利
关键词: 光解动力学,含时波包方法,非绝热效应
文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 光解反应动力学是光化学的一部分,也是分子反应动力学的一个重要分支。由于含时波包方法的简单性,容易实现,能够得到详细的动力学信息等优点,它被广泛地应用于光解动力学研究中。本论文中我们应用含时波包方法研究了三原子分子的光解过程。为了解含时的Schr?dinger方程,我们要给出初始条件,也就是初始波包。我们应用三维分离变量表象方法编写了求解三原子分子振动光谱的程序,应用到H2O和H2S体系,都得到了与实验结果符合的很好的振动能级。我们研究了J′=1特殊情况下三原子光解动力学。以O3在Hartley波段的光解为例,同以前J′= 0的研究结果比较,发现J′=1的处理对于自相关函数和吸收谱的影响比较小,而对转动态分布影响较大。非绝热效应在光解动力学中是一个很普遍的现象。我们研究了总角动量J =0情况下发生在多个非绝热电子态的光解过程,用分裂算符方法给出相应的含时波包理论。以CH3I光解为例验证我们的程序,发现由于1Q1（A′）和1Q1（A"）态之间耦合的存在,影响了I通道中甲基的振动分布和转动分布,它们随两个态之间的耦合程度的变化而变化。
论文目录:
第一章 引言
第二章 含时波包基本理论
2.1 H ψ的计算
2.1.1 快速傅立叶方法
2.1.2 分离变量表象
2.2 时间传播
2.2.1 二阶差分方法
2.2.2 分裂算符方法
2.2.3 Chebyshev 多项式展开方法
2.2.4 Lanczos 递归方法
2.3 吸收势的选择
2.4 波函数的分析
2.4.1 总的吸收谱
2.4.2 微分散射截面
参考文献
第三章 三原子分子的振动光谱
3.1 引言
3.2 理论
3.2.1 坐标的选取
3.2.2 哈密顿
3.2.3 关于角度的DVR变换
3.2.4 关于径向坐标的DVR变换
3.2.5 三维DVR变换
3.2.6 连续的对角化和截断方法
3.2.7 波函数
3.3 应用
3.4 小结
参考文献
第四章 单电子态总角动量J=1的光解
4.1 引言
4.2 理论
4.2.1 光解截面的含时波包理论
4.2.2 初始波包的构建
4.2.3 J′> 0 时的哈密顿
4.2.4 波包的传播
4.3 应用:J′= 1 时臭氧的光解动力学
4.3.1 前言
4.3.2 势能面
4.3.3 初始波函数
4.3.4 参数的选择
4.3.5 计算结果和讨论
4.3.5.1 自相关函数和吸收谱
4.3.5.2 振动态分布
4.3.5.3 转动态分布
4.4 小结
参考文献
第五章 非绝热光解
5.1 引言
5.2 理论
5.3 应用
5.3.1 前言
5.3.2 简化维数模型
5.3.3 势能面
5.3.4 初始波函数
5.3.5 结果和讨论
5.3.5.1 自相关函数和吸收谱
5.3.5.2 振动态分布
5.3.5.3 转动态分布
5.4 小结
参考文献
第六章 结论和展望
作者简介及发表文章
致谢
发布时间: 2005-10-15
参考文献
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