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系列类钙钛矿化合物的组成、结构与介电性能关系的研究

2020-11-22阅读(1106)

系列类钙钛矿化合物的组成、结构与介电性能关系的研究

论文摘要

为了探索新型类钙钛矿结构功能材料，本论文根据晶体结构特征与A、B位离子阳离子的特性（半径、电价、极化率）进行组成设计，合成与制备了B位缺位类钙钛矿型AnBn-1O3n和填满型钨青铜A6B10O30系列新化合物及陶瓷。系统研究了其组成、晶体结构与介电特性的关系，分析了材料结构与性能的变化规律并探讨了其应用前景。 在Ba5Nb4O15—BaTiO3体系中采用高温固相法制备了BanTin-5Nb4O3n（n=6，7，8）系列陶瓷，其中Ba6TiNb4O18形成了交替型类钙钛矿结构；Ba8Ti3Nb4O24形成了孪生型类钙钛矿结构；Ba7Ti2Nb4O21陶瓷则高温分解成Ba6TiNb4O18、Ba8Ti3Nb4O24两相。随n的增加，容限因子t逐渐增大，结构的稳定性是逐渐降低；介电常数εr逐步逐渐增大（45.1～8.6）；品质因子Q·f值逐渐降低（22882～13179）；谐振频率温度系数τf迅速增加(+59～+175ppm℃-1)。 在BaO—La2O3—TiO2—Nb2O5体系中设计、合成与制备了A6B5O18型系列新化合物Ba6-nLanTi1+nNb4-nO18（n=1，2，3）及其陶瓷。采用X射线粉末衍射Rietveld法对系列新化合物进行了晶体结构分析，其结构可以描述为完全有序堆积的5个共顶相连[（Nb，Ti）O6]八面体块被一层空的氧八面体[□O6]隔开。随n的增加即La与Ti取代量的增加，Ba6-nLanTi1+nNb4-nO18（n=1～3）陶瓷的介电常数εr逐步降低（57.3～48.3）；Q·f值逐步增加（18456～24865）；谐振频率温度系数τf迅速降低(+138～+37.3ppm℃-1)。通过改进的Clausius-Mosotti方程从单位晶胞体积内离子极化率变化的角度可以很好的解释介电常数的变化规律。Q·f值与谐振频率温度系数的变化与A位、B离子的平均键价变化密切相关，A位、B离子的平均键价随n的增加而上升，引起了陶瓷本征损耗的降低与谐振频率温度系数的下降。经过Nd取代La制备了新化合物Ba5NdTi2Nb3O18和Ba4Nd2Ti3Nb2O18及其陶瓷，确定了Nd取代La的极限。Nd取代La导致晶胞体积缩小，介电常数εr和谐振频率温度系数τf也随之降低。其中Ba4Nd2Ti3Nb2O18具有较高的介电常数εr（44.6），较高的Qf值（18，456GHz）与小的谐振频率温度系数τf(+18ppm℃-1)，因此具有较好的综合性能。 在BaO—La2O3—TiO2—Nb2O5体系中设计、合成与制备了A5B4O15型系列新

论文目录

  • 第1章 引言
  • 1.1 钙钛矿与类钙钛矿化合物的研究概况
  • 1.1.1 钙钛矿结构特征及其主要应用领域
  • 1.1.2 类钙钛矿结构
  • 1.2 微波介质陶瓷的研究进展
  • 1.2.1 微波介质陶瓷的主要性能要求
  • 1.2.2 复合钙钛矿型微波介质陶瓷
  • 1.2.3 类钙钛矿型微波介质陶瓷
  • 1.2.4 微波介电陶瓷的发展趋势
  • 1.3 本论文研究内容的提出
  • nTin-5Nb4O3n（n=6,7,8）的结构与介电性能'>第2章 类钙钛矿BanTin-5Nb4O3n（n=6,7,8）的结构与介电性能
  • 2.1 材料设计
  • 2.2 材料合成与制备
  • 2.3 材料表征与测试
  • 2.3.1 烧结特性
  • 2.3.2 XRD分析和SEM分析
  • 2.3.3 微波介电性能
  • 2.4 结构与性能关系的讨论
  • 6B5O18型新化合物的合成、结构与介电性能'>第3章 A6B5O18型新化合物的合成、结构与介电性能
  • 3.1 材料设计
  • 3.2 材料合成与制备
  • 3.3 材料表征与测试
  • 3.3.1 烧结特性和SEM分析
  • 3.3.2 XRD物相分析
  • 3.3.3 晶体结构精修
  • 3.3.4 低频介电性能
  • 3.3.5 微波介电性能
  • 3.4 组成、结构与性能关系的讨论
  • 3.4.1 介电常数与组成、结构的关系
  • f与组成和结构的关系'>3.4.2 Qf和τf与组成和结构的关系
  • 3.4.3 A位Nd取代La对介电性能的影响
  • 5B4O15型新化合物的合成、结构与介电性能'>第4章 A5B4O15型新化合物的合成、结构与介电性能
  • 4.1 材料设计
  • 4.2 材料合成与制备
  • 4.3 材料表征与测试
  • 4.3.1 烧结特性
  • 4.3.2 SEM显微结构分析
  • 4.3.3 XRD物相分析
  • 4.3.4 晶体结构精修
  • 4.3.5 介电特性
  • 4.4 组成、结构与性能关系的讨论
  • 4.4.1 介电常数与组成和结构的关系
  • f与组成和结构的关系'>4.4.2 Q·f和τf与组成和结构的关系
  • 4.5 Nd取代La对结构和介电性能的影响
  • 4.6 Sn取代Ti对结构和介电性能的影响能
  • 6-nLnnTi2+nM8-nO30（M=Ta,Nb）系列新化合物的结构与介电性能'>第5章 Sr6-nLnnTi2+nM8-nO30（M=Ta,Nb）系列新化合物的结构与介电性能
  • 5.1 材料设计
  • 5.1.1 钨青铜结构特征
  • 5.1.2 容限因子计算
  • 5.2 材料合成与制备
  • 5.3 材料表征与测试
  • 5.4 结果与讨论
  • 5LnTi3Ta7O30陶瓷的结构与介电性能'>5.4.1 Sr5LnTi3Ta7O30陶瓷的结构与介电性能
  • 4Ln2Ti4Ta6O30陶瓷的结构与介电性能'>5.4.2 Sr4Ln2Ti4Ta6O30陶瓷的结构与介电性能
  • 4Ln2Ti4Nb6O30陶瓷的结构与介电性能'>5.4.3 Sr4Ln2Ti4Nb6O30陶瓷的结构与介电性能
  • 5LnZnM9O30（M=Nb,Ta）系列新化合物的结构与介电性能'>第6章 Ba5LnZnM9O30（M=Nb,Ta）系列新化合物的结构与介电性能
  • 6.1 材料设计
  • 6.2 材料合成与制备
  • 6.3 材料测试
  • 6.4 结果与讨论
  • 5LnZnTa9O30陶瓷的结构与介电性能'>6.4.1 Ba5LnZnTa9O30陶瓷的结构与介电性能
  • 5LnZnNb9O30陶瓷的结构与介电性能'>6.4.2 Ba5LnZnNb9O30陶瓷的结构与介电性能
  • 第7章 结论与展望
  • 7.1 结论
  • 7.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录攻读博士学位期间发表论文目录

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