飞秒激光诱导晶体形成及其机理的研究

论文摘要

近年来，随着对飞秒激光研究的不断深入，飞秒激光诱导物质微结构引起了越来越多的关注。利用飞秒激光诱导玻璃与晶体微结构可以进一步发掘材料的新性质、新功能。目前，在玻璃与晶体中诱导微结构变化在高密度光存储、光波导、光子晶体、三维显示器件以及三维光器件等的应用已成为世界性的前沿课题。本文从实验上和理论上研究了飞秒激光诱导玻璃中晶体形成与相变。利用飞秒激光在玻璃中诱导晶体形成，研究了晶体形成的机制；并通过飞秒激光诱导出晶体相变，深入研究了相变的规律；理论上对飞秒激光诱导晶体与晶体相变的机制进行了分析，系统研究了飞秒激光诱导玻璃内晶体的形成与晶体相变的成因；探讨了飞秒激光诱导微结构的潜在应用。本文首先利用飞秒激光在玻璃中诱导出偏硼酸钡晶体、铌酸锂晶体、锐钛矿与Ba2TiO4晶体，系统地研究了晶体形成的机制。利用飞秒激光对硼酸盐玻璃诱导，在硼酸盐玻璃内形成低温相与高温相偏硼酸钡晶体，详细讨论了飞秒激光诱导下硼酸盐玻璃的微结构变化。实验中首次观察到由于冲击波效应形成晶体的环形分层结构，以及低温相与高温相偏硼酸钡晶体的分布规律，并在晶体形成晶体的同时，观察到由于微爆炸而形成的空洞结构。飞秒激光诱导钛酸盐玻璃形成了锐钛矿晶体和Ba2TiO4晶体。利用拉曼光谱在钛酸盐玻璃内分层、分区研究，发现了锐钛矿晶体与Ba2TiO4晶体形成与激光参数之间的关系，在激光焦点区域实现了锐钛矿晶体与Ba2TiO4晶体的分层共存。利用飞秒激光在铌酸盐玻璃内诱导出铌酸锂晶体，控制飞秒激光的参数，在玻璃内部的任意空间内诱导出光学中的“硅材料”铌酸锂晶体。其次，利用飞秒激光诱导偏硼酸钡晶体、铌酸锂晶体等晶体相变。飞秒激光诱导偏硼酸钡晶体，在高温相偏硼酸钡晶体内部诱导形成了低温相偏硼酸钡晶体，初步分析了相变不完全的原因。在未经抛光的铌酸锂晶体表面诱导出光栅结构，并形成了其它晶相。本文以硼酸盐玻璃为例，对飞秒激光诱导晶体与晶体相变的机制进行了理论上的探讨，重点研究了光电离与雪崩电离、等离子体的自由载流子吸收、微爆炸、动态平衡、基团重组、热扩散等，系统分析了飞秒激光诱导玻璃内晶体的形成与晶体相变的成因。飞秒激光辐照硼酸盐玻璃的初始能量的沉积是由于多光子吸收与雪崩电离的结果，等离子体密度很高时就能在局部区域强烈地吸收激光能量，从而产生高密度超热高压等离子体，导致微爆炸；由此长时间的辐照会在玻璃内部形成一个空洞结构，外围的材料则会形成一个较大的温度梯度；高温高压下，玻璃中的化学键断裂，组成玻璃的基团开始重组；激光辐照结束，这一区域的材料的快速不均匀冷却使得硼酸盐玻璃上形成了高温相与低温相两种结构类型的偏硼酸钡晶体。此外，飞秒激光的高重复率也是形成晶体的关键。飞秒激光技术能使固体材料中微结构基元重新组合，改变其性能，开拓了同质异构形成规律的新途径，也是研究晶体结构与性能的新方法。本文从玻璃与晶体的结构基元出发，系统研究了硼氧六元环、钛氧八面体、铌氧八面体等微结构基团在飞秒激光作用下的演变，分析了玻璃与晶体微结构特征，为指导功能晶体生长实践和促进实际晶体生长理论发展提供了科学依据。同时利用飞秒激光诱导玻璃中晶体形成与相变可以将各种不同功能的光子微结构集成在玻璃与晶体内部，为探索和研究微光学器件的发展起到了重要的作用，为光学集成技术的发展提供了一种新思路。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 飞秒激光的产生与发展
• 1.3 飞秒激光诱导材料微结构研究进展
• 1.3.1 飞秒激光诱导金属材料微结构研究进展
• 1.3.2 飞秒激光诱导玻璃材料微结构研究进展
• 1.3.3 飞秒激光诱导晶体材料微结构研究进展
• 1.3.4 飞秒激光诱导其它材料功能微结构的研究进展
• 1.4 玻璃与晶体结构比较
• 1.4.1 玻璃的无规则网络结构
• 1.4.2 晶体的周期性排列结构
• 1.4.3 玻璃的亚稳态与飞秒激光的强场
• 1.4.4 非线性光学晶体材料科学的产生与发展
• 1.5 本论文的主要研究内容
• 1.6 本章小结
• 1.7 参考文献
• 第二章 飞秒激光诱导硼酸盐玻璃微结构
• 2.1 引言
• 2.2 激光共焦显微拉曼光谱仪
• 2.3 硼酸盐玻璃与偏硼酸钡晶体的结构与基团情况
• 2.3.1 硼酸盐玻璃的结构和基团情况
• 2.3.2 偏硼酸钡晶体结构及基元特征
• 2.4 玻璃样品的制备
• 2.5 飞秒激光系统
• 2.6 飞秒激光诱导硼酸盐玻璃形成晶体
• 2.6.1 飞秒激光辐照硼酸盐玻璃
• 2.6.2 飞秒激光辐照硼酸盐玻璃的拉曼分析
• 2.7 飞秒激光诱导硼酸盐玻璃形成线状晶体
• 2.8 飞秒激光诱导硼酸盐玻璃产生晶体的相变
• 2.9 飞秒激光诱导硼酸盐玻璃微结构情况分析
• 2.9.1 径向方向上的微结构变化
• 2.9.2 深度方向上的微结构变化
• 2.9.3 焦平面上微结构变化
• 2.10 本章小结
• 2.11 参考文献
• 第三章 飞秒激光诱导钛酸盐玻璃微结构
• 3.1 引言
• 3.2 钛酸盐玻璃、二氧化钛晶体与钛酸钡晶体的结构与性质
• 3.2.1 钛酸盐玻璃
• 3.2.2 二氧化钛晶体
• 3.2.3 钛酸钡晶体
• 3.3 实验方法
• 3.3.1 玻璃样品的制备
• 3.3.2 飞秒激光辐照钛酸盐玻璃
• 3.4 飞秒激光辐照钛酸盐玻璃产生晶体
• 3.4.1 飞秒激光在钛酸盐玻璃内诱导晶体
• 3.4.2 飞秒激光在钛酸盐玻璃内诱导晶体分层结构
• 3.5 本章小结
• 3.6 参考文献
• 第四章 飞秒激光在铌酸盐玻璃内诱导铌酸锂晶体
• 4.1 引言
• 4.2 铌酸锂晶体及其结构特点
• 4.2.1 铌酸锂晶体简介
• 4.2.2 铌酸锂晶体结构特点
• 4.3 铌酸盐玻璃结构和基团情况
• 4.4 实验方法
• 4.5 实验结果与讨论
• 4.6 本章小结
• 4.7 参考文献
• 第五章 飞秒激光诱导晶体微结构
• 5.1 引言
• 5.2 飞秒激光辐照高温相偏硼酸钡晶体产生相变
• 5.2.1 偏硼酸钡晶体的两相与其结构特征
• 5.2.2 实验方法
• 5.2.3 实验结果及讨论
• 5.3 飞秒激光诱导铌酸锂晶体微结构
• 5.3.1 实验方法
• 5.3.2 实验结果及讨论
• 5.4 本章小结
• 5.5 参考文献
• 第六章 飞秒激光诱导玻璃与晶体微结构的理论分析
• 6.1 引言
• 6.2 光电离与雪崩电离
• 6.3 等离子体的自由载流子吸收
• 6.4 微爆炸与动态平衡
• 6.5 温度分布
• 6.6 基团重组
• 6.7 缓慢相变
• 6.8 空洞形成
• 6.9 重复率的影响与微腔阵列的形成
• 6.10 本章小结
• 6.11 参考文献
• 第七章 结论与展望
• 7.1 主要结论
• 7.2 工作展望
• 作者在攻读博士学位期间公开发表的论文
• 致谢