电化学—催化氧化联用技术处理烟气中二氧化硫

论文摘要

电化学脱硫方法是一种新型、清洁、高效的脱硫方法,具有良好的发展前景。已有工作研究了采用碘作为吸收剂来脱除烟气中SO2,生成的碘化氢通过电化学方法再生成碘的新型电化学脱硫方法。本文研究了I-在不同电极上的阳极氧化行为及其机理,采用填料塔研究了本生反应的工艺及其优化。采用循环伏安法、恒电位阶跃、线性电位扫描等电化学方法研究了碘离子在不同介质中的电氧化行为。采用原位电化学-红外光谱联用测试、扫描电镜、X射线光电子能谱分析了石墨电极在整个电化学反应过程的变化。研究了I-在石墨电极上的电氧化还原过程。研究结果发现,在酸性介质中低氧化电位下碘离子的电氧化过程中同时存在碘膜的溶解以及生成反应,石墨电极本身也发生轻微的电氧化反应。当极化电位增大,碘离子会穿过碘膜直接电氧化为含高价态碘化合物,石墨表面也发生嵌入和氧化反应,进而影响石墨电极的性能。在中性介质中碘离子在石墨电极上的电氧化反应与铂电极上类似,石墨电极也发生电氧化副反应和钠、钾碱金属和硫酸根离子等的嵌入反应。在碱性介质中生成的碘容易和氢氧根离子反应生成碘酸根;当碱浓度较低时仍有碘膜生成,同时石墨表面也容易与碱性溶液中-OH、-COOH和C=O官能团发生键联作用,在碱性溶液中碘和碱金属等的嵌入反应使石墨结构发生较大变化,性能也遭到一定程度的破坏,加快了石墨电极的损耗。文中尚对DSA电极（钛基二氧化钌电极）上的I-/I2的电氧化反应特性以及酸度、碘离子浓度对电化学反应的影响进行了研究,根据不同电位范围的电极反应行为,表明酸浓度升高导致溶液中碘三离子（I3-）的特性吸附增强,从而使零电荷电位不断负移,峰电流也有所变化。在电位较低时,碘离子在DSA电极上的电氧化受溶液中碘离子向电极表面的扩散控制。本生反应试验研究中,探讨了二氧化硫传质吸收过程的机理。根据溶液渗透理论建立了二氧化硫向吸收液渗透的传质模型。其中,本生反应器采用填料塔式反应器,填料选用鲍尔环。对填料塔反应器进行工艺试验研究,发现系统脱硫率随着填料高度的增大也不断增大;当气体流量为5.35L/min时具有较高的脱硫率;较佳的液气比为（?）4L/m3;进口二氧化硫浓度为2700ppm时具有较高的脱硫率;吸收液的酸度对脱硫率影响不大;脱硫率随着体系温度的升高而增大,体系温度为60℃就可以得到较高的脱硫率;I2/S02摩尔比为1.5为最佳摩尔比。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 大气污染概述
• 2污染的危害'>1.1.1 大气SO₂污染的危害
• 2污染的防治'>1.1.2 大气SO₂污染的防治
• 2脱除技术'>1.2 常规SO₂脱除技术
• 1.2.1 湿法脱硫
• 1.2.2 半干法脱硫
• 1.2.3 干法脱硫
• 1.2.4 电化学烟气脱硫技术
• 1.3 课题的提出和研究内容
• 1.3.1 课题的提出
• 1.3.2 课题的研究内容
• 1.3.3 课题的创新点
• 第二章 实验部分
• 2.1 仪器设备与试剂材料
• 2.1.1 仪器设备
• 2.1.2 试剂材料
• 2.2 主要实验装置
• 2.2.1 电化学性能测试装置
• 2.2.2 Bunsen反应器
• 2.3 主要测试方法
• 2.3.1 电化学测试方法
• 2.3.2 表征方法
• 2.3.3 化学分析方法
• 2.4 主要实验内容
• 2/I^-在石墨电极上的氧化还原过程研究'>第三章 I₂/I^-在石墨电极上的氧化还原过程研究
• 3.1 引言
• 2/I^-在石墨电极上的氧化还原过程'>3.2 酸性介质中I₂/I^-在石墨电极上的氧化还原过程
• 3.2.1 前期碘离子的电氧化反应简介
• 3.2.2 碘离子在石墨电极上电氧化成膜反应扩散系数D
• 3.2.3 酸性介质碘离子在石墨电极上的红外光谱研究
• 3.2.4 石墨电极在KI酸性介质中电氧化过程的稳定性能
• 2/I^-在石墨电极上的氧化还原过程'>3.3 中性介质中I₂/I^-在石墨电极上的氧化还原过程
• 3.3.1 不同电位范围内碘离子电化学氧化反应特性
• 3.3.2 碘离子浓度对电氧化行为的影响
• 2/I^-在石墨电极上的氧化还原过程'>3.4 碱性介质中I₂/I^-在石墨电极上的氧化还原过程
• 3.4.1 不同极化电位下碘离子电化学氧化反应过程
• 3.4.2 不同扫速下碘离子在石墨电极上的循环伏安测试
• 3.4.3 碱性介质中碘离子在石墨电极上的红外光谱研究
• 3.4.4 石墨电极在KI碱性介质中电氧化过程的稳定性能
• 3.5 本章小结
• 2/I^-在DSA电极上的电氧化过程'>第四章 I₂/I^-在DSA电极上的电氧化过程
• 4.1 引言
• 4.2 酸性介质中DSA电极上碘离子电氧化反应过程研究
• 4.2.1 不同电位范围内碘离子电氧化反应特性
• 4.2.2 酸度对碘离子电氧化反应的影响
• 4.2.3 碘离子浓度对电氧化反应的影响
• 4.2.4 碘离子在DSA电极上的速率控制步骤
• 4.3 不同电极材料上碘离子电氧化过程的对比
• 4.4 本章小结
• 第五章 本生填料塔反应试验研究
• 5.1 引言
• 5.2 Bunsen反应过程的机理分析
• 5.2.1 传质过程分析
• 5.2.2 吸收过程分析
• 2吸收的速率方程'>5.2.3 SO₂吸收的速率方程
• 5.3 填料塔本生工艺研究
• 5.3.1 塔设备的选择
• 5.3.2 填料高度对脱硫率的影响
• 5.3.3 气体流量对脱硫率的影响
• 5.3.4 液气比（L/G）对脱硫率的影响
• 5.3.5 吸收液酸度对脱硫率的影响
• 5.3.6 体系温度对脱硫率的影响
• 2浓度对脱硫率的影响'>5.3.7 进口SO₂浓度对脱硫率的影响
• 5.3.8 碘硫摩尔比对脱硫率的影响
• 5.4 本章小结
• 第六章 总结与展望
• 6.1 总结
• 6.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读硕士学位期间发表的论文