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新型基底上CO2电还原及离子液体中Pt上吸附CO的研究

2020-12-15阅读(205)

新型基底上CO2电还原及离子液体中Pt上吸附CO的研究

论文摘要

碳氧小分子（C为O2和CO）一直是电化学催化中重要的研究对象。其中C02引发的“温室效应”己引起广泛关注,有效的CO2循环利用研究对于未来能源的可持续发展有着巨大的价值。CO作为电化学催化研究中最常见的分子之一,与燃料电池电极反应在内的众多表面过程息息相关。本文以常规电化学和现场光谱技术为主要手段,研究这两种小分子在新型基底上或新型介质中相关的表面吸附和反应过程,兼具基础研究与实际应用的意义。1.新型基底上RuO2电催化CO2的还原除实施节能减排外,有必要研究各种非生物途径转化CO2作为补充手段,实现碳资源的循环利用。其中电还原作为重要途径之一可以实现利用C02生成HCOOH、CH4等具有重要价值的还原产物。Ru02电极表面还原CO2的超电势较小,是一种重要的电极备选材料,辅以TiO2基底可有效地提高其催化稳定性。目前RuO2/TiO2材料主要采用高温热分解TiO2纳米粉末和Ru（Ⅲ）盐或Ru（Ⅲ）和Ti（Ⅳ）盐混合物来制备,该构建方法制备过程粗糙、催化剂均匀性差且电催化性能不够理想。对此,本工作首次采用循环伏安法制备了RuO2/TiO2复合型电极,并比较了TiO2纳米粒子和纳米管基底上电沉积的Ru02材料的催化性能。结果表明,利用循环伏安法能够可控地将RuO2均匀地沉积在TiO2基底的表面,其Ru的用量是热解法的1/30,而且所得电极的电催化性能显著提高,克服了传统方法中存在的诸多缺点。另外,此方法制备的Ru02为无定形态,电极表面C02的起始还原电位为-0.6 V （SCE）,比热分解法制备的晶形RuO2催化剂正移了100mV,更有利于CO2的还原且能降低还原所需的能量。近一步的研究表明,TiO2纳米管较纳米粒子其比表面积更大,是更好的基底材料的备选类型。2.离子液体中Pt表面吸附CO的电化学光谱研究CO作为众多电化学反应的模型分子之一,在金属表面的吸、脱附及氧化等过程研究中具有重要意义。水相和少数有机溶剂体系中的相关工作较为完备,然而,这些溶剂自身的分解特性限制了可供研究的电位区间,支持电解质的引入也使体系变得复杂。离子液体仅含有阴、阳离子,体系简单,导电性高、电化学窗口宽,是研究CO在金属表面吸附性质的理想溶剂。目前关于离子液体中CO吸附性质的光谱研究仅局限在SFG技术,而且并不系统。另外,根据有效介质理论,表面光谱信号会因介质而改变,介质对红外信号强度是否有显著影响也需检验。为了研究介质对表面红外光谱信号的影响及拓宽电位区间便于进一步探索Pt表面吸附CO的性质,我们采用具有极宽电化学窗口的疏水性离子液体N-甲基丁基哌啶三氟甲烷磺酰亚胺盐（PiP14TNf2）为溶剂,以对界面反应十分敏锐的表面增强红外光谱（SEIRAS）技术为主要手段,将研究的电位区间拓展至4.1V。研究表明：离子液体和水相体系的红外光谱强度接近；低电位下Pt电极表面线性吸附和桥式吸附的CO （COL、COB）同时存在且信号强度相当。随着电位的升高,COB逐渐向COL转化；COL和COts的吸收频率随着电位的升高而蓝移,相应的Stark斜率在-1.0发V附近出现拐点；二者的表观红外吸收系数之比为1.22。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 2电催化还原CO2'>1.1 新型基底上RuO2电催化还原CO2
  • 2电催化还原的研究进展'>1.1.1 CO2电催化还原的研究进展
  • 2电催化还原的反应机理'>1.1.2 CO2电催化还原的反应机理
  • 2电催化还原CO2的研究进展'>1.1.3 RuO2电催化还原CO2的研究进展
  • 2基底材料在电化学中的应用'>1.1.4 TiO2基底材料在电化学中的应用
  • 1.1.5 本部分工作的研究目的及设想
  • 1.2 离子液体中Pt表面CO的电化学红外光谱研究
  • 1.2.1 光谱电化学和表面增强红外光谱
  • 1.2.2 金属电极表面CO的吸附性质
  • 1.2.3 非水体系中,Pt表面CO的吸附研究进展
  • 1.2.4 金属/离子液体光谱研究进展
  • 1.2.5 本部分工作的研究目的及设想
  • 参考文献
  • 第二章 实验试剂及仪器
  • 2.1 实验试剂
  • 2.2 实验仪器
  • 2.3 电化学测试
  • 2.3.1 循环伏安法（Cyclic Voltammetry;CV）
  • 2.3.2 计时电流法（Chronoamperometry）
  • 2还原的电化学及产物收集装置'>2.4 CO2还原的电化学及产物收集装置
  • 2.5 电催化薄膜表征技术
  • 2.5.1 场发射-扫描电子显微镜（FE-SEM）
  • 2.5.2 电子衍射谱（EDX）
  • 2.5.3 X射线光电子能谱（X-Ray Photoelectron Spectroscopy;XPS）
  • 2.5.4 X射线衍射谱（XRD）
  • 2.5.5 X射线掠入射衍射（GI-XRD）
  • 2.6 电化学现场红外光谱
  • 2.6.1 红外测试材料和红外光谱仪
  • 2.6.2 ATR-FTIR的构建和电化学-红外联用技术
  • 参考文献
  • 2电催化还原CO2'>第三章 新型基底上RuO2电催化还原CO2
  • 3.1 前言
  • 2/Au电催化还原CO2'>3.2 RuO2/Au电催化还原CO2
  • 3.2.1 实验
  • 2性能分析'>3.2.2 电化学测试及电催化还原CO2性能分析
  • 2/TNPs电催化还原CO2'>3.3 RuO2/TNPs电催化还原CO2
  • 3.3.1 实验
  • 3.3.2 结构和形貌分析
  • 2性能分析'>3.3.3 电化学测试及电催化还原CO2性能分析
  • 2/TNTs电催化还原CO2'>3.4 RuO2/TNTs电催化还原CO2
  • 3.4.1 实验
  • 3.4.2 结构和形貌分析
  • 3.4.3 电化学性能的表征
  • 2性能分析'>3.4.4 电催化还原CO2性能分析
  • 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 离子液体中Pt表面CO吸附的电化学光谱研究
  • 4.1 前言
  • 4.2 实验
  • 4.2.1 Si窗口上化学镀Au薄膜
  • 4.2.2 电解池的组装及电化学镀Pt
  • 4.3 离子液体的红外光谱
  • 4.4 水相中Pt表面CO的电化学光谱
  • 4.5 离子液体在Pt电极表面吸脱附的电化学光谱研究
  • 4.6 离子液体中Pt表面吸附CO的电化学光谱研究
  • 4.6.1 循环伏安曲线
  • 4.6.2 表面增强红外光谱
  • L和COB的Stark效应'>4.6.3 COL和COB的Stark效应
  • L与COB积分面积的转化关系'>4.6.4 COL与COB积分面积的转化关系
  • 4.6.5 单层吸附的CO的吸附性质
  • 4.6.6 离子液体中共吸附水对CO氧化的影响
  • 本章小结
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间发表与交流论文
  • 致谢

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