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过渡金属磷化物的制备、表征和肼分解性能的研究

2020-11-22阅读(263)

过渡金属磷化物的制备、表征和肼分解性能的研究

论文摘要

过渡金属磷化物是一种新型的催化材料,在加氢脱硫、加氢脱氮反应中表现出良好的特性,但是现有研究中没有对高比表面磷化钼的制备方法展开考察,也很少对磷化钼在其他反应中的应用进行报道。本论文采用柠檬酸-程序升温还原法制备了高比表面的磷化物,同时以微量吸附量热为手段,用CO作为探针分子考察了MoP的表面活性位。进而考察了磷化物的肼分解性能,并利用原位红外光谱对肼分解的吸附和反应过程进行了研究。利用柠檬酸和Mo的螯合作用可以降低MoP的团聚程度并使产物形成中孔/微孔孔道,明显地增加了MoP的比表面积。该方法对增加其他磷化物表面积及提高MoP在氧化铝表面的分散度都有一定的作用。微量吸附量热实验证实非担载MoP表面只存在一种活性位。新方法增加了活性位的数目,并保持了担载或非担载MoP活性物质的分布。过渡金属磷化物的肼分解活性依次为:MoPWP>CoP>Ni2P。肼在MoP催化剂上吸附和反应的红外结果表明肼主要在MoP/Al2O3催化剂的Mo位上吸附和反应的。肼在MoP上的分解活性比较稳定,而在Mo2N上失活明显。NH3的微量吸附量热实验表明NH3在Mo2N上的吸附强于MoP上。在N2H4和CO的共吸附原位红外实验中,可以观察到在MoP/Al2O3上CO的吸附峰红移现象,但在Mo2N/Al2O3上不存在CO的吸附峰。这说明肼分解产物在Mo2N上的吸附很强,不容易脱附,从而导致Mo2N催化剂逐渐失活。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 前言
  • 1.2 过渡金属磷化物
  • 1.2.1 过渡金属磷化物的性质
  • 1.2.2 过渡金属磷化物的构型
  • 1.2.3 过渡金属磷化物的制备
  • 1.2.4 磷化物的催化性能
  • 1.2.5 磷化物表面性质的表征
  • 1.2.6 磷化钼的理论研究
  • 1.3 肼分解反应的研究现状
  • 1.3.1 肼分解反应简介
  • 1.3.2 肼分解催化剂体系
  • 1.3.3 肼分解机理研究
  • 1.4 论文工作设想
  • 参考文献
  • 第二章 实验总述
  • 2.1 磷化物的制备
  • 2.1.1 化学试剂和载体
  • 2.1.2 非担载型磷化物的制备
  • 2.2 催化剂肼分解的活性评价
  • 2.3 催化剂的表征
  • 2.3.1 BET 比表面积及孔分布的测定
  • 2.3.2 X 射线衍射（XRD）
  • 2.3.3 傅立叶变换红外光谱分析（FTIR）
  • 2.3.4 程序升温还原（TPR）实验
  • 2.3.5 热重-差热分析（TG-DTA）
  • 2.3.6 程序升温氧化（TPO）
  • 2.3.7 透射电镜实验（TEM）
  • 2.3.8 扫描电镜实验（SEM）
  • 2.3.9 紫外可见光谱（UV-Vis DRS）
  • 2.3.10 拉曼光谱（Raman Spectroscopy）
  • 2.4 微量吸附量热实验（Microcalorimetry）
  • 2.5 原位红外实验（In-situ FTIR）
  • 参考文献
  • 第三章 高比表面非担载磷化钼的制备和表征
  • 3.1 引言
  • 3.2 非担载磷化物前躯体的制备
  • 3.3 大比表面磷化钼的制备
  • 3.3.1 柠檬酸法简介
  • 3.3.2 大比表面磷化钼的制备步骤
  • 3.4 结果与讨论
  • 3.4.1 柠檬酸的作用
  • 3.4.2 MoP-CA0 和 MoP-CA2.0 的比较
  • 3.4.3 MoP-CA2.0 的稳定性
  • 3.5 CO 的微量吸附量热
  • 2P 的制备'>3.6 高比表面积 Ni P 和 Co2P 的制备
  • 3.7 小结
  • 参考文献
  • 第四章 非担载过渡金属磷化物在肼分解反应中的应用
  • 4.1 前言
  • 4.2 肼的热分解反应
  • 4.3 单金属磷化物的肼分解活性
  • 4.3.1 单金属磷化物催化剂的表征
  • 4.3.2 单金属磷化物催化剂在肼分解反应中的性能
  • 4.3.3 H的微量吸附量热
  • 4.4 MoP 在肼分解反应中的考察
  • 4.4.1 不同钼磷摩尔比的 MoP 的活性
  • 4.4.2 不同比表面 MoP 上的肼分解活性
  • 2N 在肼分解反应中的应用'>4.5 MoP 和 M02N 在肼分解反应中的应用
  • 4.5.1 MoP 和 Mo N 的活性比较
  • 2N 的肼分解活性'>4.5.2 钝化态 MoP 和 MO2N 的肼分解活性
  • 4.5.3 氨的微量吸附量热
  • 4.6 结果与讨论
  • 4.7 镍钼双金属磷化物的肼分解反应中的应用
  • 4.7.1 镍钼双金属磷化物的制备和表征
  • 4.7.2 钼镍双金属磷化物在肼分解上的应用
  • 4.8 小结
  • 参考文献
  • 第五章 担载型磷化钼上肼分解反应的研究
  • 5.1 前言
  • 5.2 催化剂的制备
  • 203催化剂的表征'>5.3 MoP/Al203催化剂的表征
  • 203催化剂在肼分解反应中的行为'>5.4 MoP/Al203催化剂在肼分解反应中的行为
  • 5.4.1 Al O载体上肼分解的空白试验
  • 203催化剂上的肼分解活性'>5.4.2 MoP/Al203催化剂上的肼分解活性
  • 203担载的磷化钼和氮化钼催化剂上吸附和原位红外表征'>5.5 肼在 Al203担载的磷化钼和氮化钼催化剂上吸附和原位红外表征
  • 203和 M02N/Al203上的吸附'>5.5.1 CO 在 MoP/Al203和 M02N/Al203上的吸附
  • 203上的吸附'>5.5.2 NH3和 N2H4在 Al203上的吸附
  • 2O3和 Mo2N/Al2O3上的吸附'>5.5.3 NH和 NH在 MoP/Al2O3和 Mo2N/Al2O3上的吸附
  • 2H4在 MoP/Al203 和 M02N/Al203上的吸附'>5.4.4 N2H4在 MoP/Al203 和 M02N/Al203上的吸附
  • 2H4和 CO 在 MoP/Al203和 M02N/Al203上的共吸附'>5.5.5 N2H4和 CO 在 MoP/Al203和 M02N/Al203上的共吸附
  • 5.6 讨论
  • 5.7 小结
  • 参考文献
  • 第六章 柠檬酸-程序升温还原法制备担载型磷化钼
  • 6.1 前言
  • 203的制备'>6.2 MoP-CA2.0/Al203的制备
  • 6.3 MoP-CA2.0/Al O的表征
  • 203的红外表征'>6.4 MoP-CA2.0/Al203的红外表征
  • 6.5 CO 的微量吸附量热
  • 203分散度提高的机理'>6.6 MoP-CA2.0/Al203分散度提高的机理
  • 203在肼分解反应中的应用'>6.7 MoP-CA2.0/Al203在肼分解反应中的应用
  • 6.8 小结
  • 参考文献
  • 第七章 结论
  • 展 望
  • 作者简介
  • 发表文章
  • 会议文章
  • 申请专利
  • 致谢

    • 相关论文文献

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