CuO/La2O3-ZrO2-Al2O3催化剂的制备及对NO催化性能的研究

论文摘要

随着汽车保有量的大幅度增加，汽车尾气对大气环境造成的危害越来越大，特别是其中的NOX不但会形成光化学烟雾，产生酸雨，造成人体呼吸道危害，而且还会破坏生态环境，给人类的生活和生产带来严重的影响。贫燃发动机具有经济性利节能环保的优点，传统的三效催化剂在贫燃条件下不能有效的消除氮氧化物，研究和开发适合贫燃条件的汽车尾气的净化催化剂，是当前催化研究领域的热门课题。本研究制备并考察了两种催化剂：采用将Al（NO3）3液滴入沉淀剂（NH4）2CO3中的沉淀法制备Al2O3载体，然后负载上Cu2+，制成Cu／Al2O3（Ⅰ）催化剂。在此基础上又进行改善：将Al（NO3）3、La（NO3）3和ZrOCl2的混合液滴入沉淀剂（NH4）2CO3中的共沉淀法制备La2O3-ZrO2-Al2O3复合载体，然后负载上Cu2+，制成Cu／La2O3-ZrO2-Al2O3催化剂，并借助扫描电子显微镜SEM、X-射线衍射XRD、比表面积测定BET、吡啶吸附红外光谱py-IR、程序升温还原TPR和热重分析TG等方法研究催化剂制备方法与结构、性能的关系。研究结果表明：1．采用沉淀法+浸渍法制备的Cu／Al2O3（Ⅰ）催化剂具有良好的NO催化还原能力；采用共沉淀法+浸渍法制备的Cu／La2O3-ZrO2-Al2O3催化剂的NO催化还原性能进一步提高。2．采用将Al（NO3）3滴入（NH4）2CO3制得的Al2O3能有效地增大催化剂的比表面积，加入La2O3能提高催化剂的热稳定性，加入ZrO2能大幅度增加催化剂的表面L酸和B酸的酸量。因此，采用共沉淀法制备的La2O3-ZrO2-Al2O3复合载体能够使Cu／La2O3-ZrO2-Al2O3催化剂具有良好的催化性能。3．Cu／Al2O3（Ⅰ）催化剂和Cu／La2O3-ZrO2-Al2O3催化剂都显示出了良好的水热稳定性，在10％水蒸气存在的条件下仍能保持较高的催化活性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 第一章 绪论
• X的来源'>1.1 NO_X的来源
• X的危害'>1.2 NO_X的危害
• X的治理措施'>1.3 NO_X的治理措施
• 1.4 催化分解法
• 1.4.1 贵金属催化剂
• 1.4.2 氧化物催化剂
• 1.4.3 分子筛催化剂
• 1.4.4 NO在Cu-ZSM-5分子筛上催化分解的反应机理
• 1.5 催化还原法
• 1.5.1 非选择性催化还原法
• 1.5.2 选择性催化还原法
• 1.5.2.1 分子筛催化剂
• 1.5.2.2 金属氧化物催化剂
• 1.5.2.3 贵金属三效催化剂
• 1.5.2.4 反应机理
• 1.6 其他方法
• 1.6.1 生化法脱硝技术
• 1.6.2 液体吸收法
• 1.6.3 固体吸附法
• 1.6.4 电子光束法
• 1.7 论文的选题思路与创新之处
• 参考文献
• 第二章 实验部分
• 2.1 化学试剂与实验仪器
• 2.1.1 化学试剂
• 2.1.2 试验仪器
• 2.2 催化剂活性评价
• 2.2.1 催化剂的活性测定方法
• 2.2.2 实验装置
• 2.3 实验步骤
• 2.4 数据处理方法
• 2.5 催化剂的制备
• 2.5.1 载体的制备
• 2.5.2 催化剂的制备
• 第三章 实验结果分析与讨论
• 2O₃（Ⅰ）制备条件对催化活性的影响'>3.1 Cu/Al₂O₃（Ⅰ）制备条件对催化活性的影响
• 2O₃（Ⅰ）与Cu/Al₂O₃（N）催化活性的对比'>3.1.1 Cu/Al₂O₃（Ⅰ）与Cu/Al₂O₃（N）催化活性的对比
• 2O₃（Ⅰ）催化剂活性的影响'>3.1.2 不同沉淀剂对Cu/Al₂O₃（Ⅰ）催化剂活性的影响
• 3.1.3 载体焙烧温度对催化剂性能的影响
• 2+负载量对Cu/Al₂O₃（Ⅰ）催化剂活性的影响'>3.1.4 不同Cu²⁺负载量对Cu/Al₂O₃（Ⅰ）催化剂活性的影响
• 2O₃（N）催化剂的水热稳定性'>3.1.5 Cu/Al₂O₃（N）催化剂的水热稳定性
• 2O₃和ZrO₂的引入对催化剂的影响'>3.2 La₂O₃和ZrO₂的引入对催化剂的影响
• 2O₃和ZrO₂的添加对催化剂性能的影响'>3.2.1 La₂O₃和ZrO₂的添加对催化剂性能的影响
• 2O₃含量对催化剂性能的影响'>3.2.2 La₂O₃含量对催化剂性能的影响
• 2含量对催化剂性能的影响'>3.2.3 ZrO₂含量对催化剂性能的影响
• 2+含量对催化剂性能的影响'>3.2.4 Cu²⁺含量对催化剂性能的影响
• 2O₃-ZrO₂-Al₂O₃催化活性的影响'>3.2.5 水蒸气对Cu/La₂O₃-ZrO₂-Al₂O₃催化活性的影响
• 本章小结
• 参考文献
• 第四章 催化剂的性能与结构的关系
• 4.1 表面形貌（SEM）测试
• 4.2 X射线衍射（XRD）测试
• 4.3 热重分析（TG）测试
• 4.4 比表面积和孔结构测试分析
• 4.5 吡啶吸附红外光谱（Py-IR）分析
• 4.6 程序升温还原（TPR）分析
• 本章小结
• 参考文献
• 附录
• 致谢