KIT-6分子筛负载TiO2光催化剂的制备及其催化性能的研究

论文摘要

本论文研究了TiO2/KIT-6, Fe掺杂的TiO2/KIT-6复合催化剂的制备和表征,并以TiO2/KIT-6为催化剂,光催化氧化苯甲醇合成苯甲醛。TiO2负载于有序介孔材料KIT-6上,提高了TiO2的表面积,增大了反应物与催化剂的接触面积,从而达到快速降解的目的。Fe-TiO2/KIT-6掺杂金属元素,即利用掺杂提供了载流子,阻止了电子和空穴的复合提高了光催化性能,又结合有序介孔材料,提高反应物的接触面积,从两方面提高催化活性。研究了TiO2/KIT-6光催化氧化苯甲醇合成苯甲醛,此路线为生产苯甲醇的新工艺,无污染且节省能源,并对影响光催化氧化苯甲醇的实验条件进行了探究。首先,通过溶胶-凝胶法制备出不同焙烧温度,不同含量的TiO2/KIT-6催化剂,并用XRD, N2物理吸附,TEM, FT-IR进行表征。结果表明：复合催化剂中TiO2的晶型为锐钛矿相,复合催化剂的比表面积和孔体积随其中TiO2负载量的增加而减小TiO2的平均粒径随其负载量的增加而增大。以罗丹明B为降解物进行降解实验。结果表明：罗丹明B的光催化降解反应遵循一级反应动力学,550℃煅烧条件下制备的30%TiO2/KIT-6的催化活性最高。0.01g的催化剂对70mL的浓度为20mg/L的罗丹明B在25min的降解率达到94.5%。其次,采用沉积沉淀法,制备了不同含量的Fe掺杂的TiO2/KIT-6复合催化剂,通过XRD,N2物理吸附等手段进行表征,以罗丹明B为降解物进行降解实验。结果表明：随Fe掺量的增加其对罗丹明B的光催化活性是先增大后减小的。含量1.0%（相对TiO2/ KIT-6）的Fe-TiO2/KIT-6的光催化效果最好。0.01g的催化剂对90mL的浓度为20mg/L的罗丹明B在25min的降解率达到97.6%。最后,用不同含量的TiO2/KIT-6为催化剂,光催化氧化苯甲醇。考察了氧气流速、不同溶剂、不同光照时间、不同负载量的催化剂对苯甲醛产量的影响,实验结果表明：用纯的TiO2和40%TiO2/KIT-6,在氧气流速为25mL/min,反应时长为7h,在乙腈溶液中的转化率分别为23.1%,43.9%,苯甲醛的选择性分别为42.8%,98.2%。TiO2负载KIT-6后反应物的选择性和转化率有很大程度的提高。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 光催化技术研究概括
• 1.1.1 光催化反应机理
• 1.1.2 光催化剂的性质
• 1.1.2.1 半导体光催化剂
• 1.1.2.2 二氧化钛的结构与性质
• 1.1.3 二氧化钛光催化技术存在的问题
• 1.1.4 二氧化钛光催化剂的改性
• 1.1.4.1 贵金属沉积
• 1.1.4.2 复合半导体
• 1.1.4.3 离子掺杂
• 1.1.4.4 光敏化
• 1.2 介孔材料概述
• 1.2.1 介孔材料的定义
• 1.2.2 介孔材料的分类
• 1.2.3 介孔硅基分子筛的合成
• 2的研究'>1.3 负载型TiO₂的研究
• 2的研究'>1.3.1 离子掺杂的活性炭负载TiO₂的研究
• 2的研究'>1.3.2 介孔材料负载TiO₂的研究
• 2的制备方法'>1.3.3 负载型TiO₂的制备方法
• 1.3.3.1 物理负载法
• 1.3.3.2 化学负载法
• 1.4 论文的研究意义和内容
• 参考文献
• 2/KIT-6催化剂的制备及催化性能的研究'>第二章 TiO₂/KIT-6催化剂的制备及催化性能的研究
• 引言
• 2.1. 实验部分
• 2.1.1 试剂与仪器
• 2.1.2 催化剂的制备
• 2.1.3 催化剂的表征
• 2.1.4 光催化降解性能测试
• 2.2 结果与讨论
• 2/KIT-6的XRD'>2.2.1 TiO₂/KIT-6的XRD
• 2.2.2 样品形貌（TEM）
• 2物理吸附和比表面积（BET）'>2.2.3 N₂物理吸附和比表面积（BET）
• 2.2.4 FT-IR分析
• 2.2.5 光催化活性的评价结果
• 2.2.5.1 空白与参比试验
• 2.2.5.2 煅烧温度对光催化性能的影响
• 2.2.5.3 不同负载量对光催化性能的影响
• 2.2.6 重复使用率的测定
• 2.3 小结
• 参考文献
• 2/KIT-6催化剂的制备及催化性能的研究'>第三章 Fe-TiO₂/KIT-6催化剂的制备及催化性能的研究
• 引言
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 试剂与仪器
• 3.1.2 催化剂的制备
• 3.1.3 催化剂的表征
• 3.1.4 光催化降解性能测试
• 3.2 结果与讨论
• 2/KIT-6的XRD'>3.2.1 Fe-TiO₂/KIT-6的XRD
• 2物理吸附和比表面积（BET）'>3.2.2 N₂物理吸附和比表面积（BET）
• 3.2.3 光催化活性的评价结果
• 3.2.3.1 空白与参比试验
• 3.2.3.2 不同负载量对光催化性能的影响
• 3.3 小结
• 参考文献
• 2/KIT-6催化氧化苯甲醇合成苯甲醛'>第四章 TiO₂/KIT-6催化氧化苯甲醇合成苯甲醛
• 引言
• 4.1 实验部分
• 4.1.1 试剂与仪器
• 4.1.2 催化剂的制备
• 4.1.3 苯甲醇的氧化实验
• 4.1.4 苯甲醇的反应原理
• 4.1.5 反应产物的分析
• 4.2 结果与讨论
• 4.2.1 光催化合成苯甲醛的反应优化
• 4.2.1.1 催化剂类型对反应的影响
• 4.2.1.2 溶剂对反应的影响
• 4.2.1.3 氧气通入量对反应的影响
• 4.2.1.4 反应时间对反应的影响
• 4.2.1.5 不同含量的催化剂对反应的影响
• 4.3 小结
• 参考文献
• 第五章 论文总结与展望
• 5.1 论文工作成果
• 5.2 论文的创新之处
• 5.3 展望
• 致谢
• 作者简介与硕士期间发表的论文