几种复杂固体光学性质的密度泛函研究及碳纳米管模型场发射研究

论文摘要

本论文内容分为两部分。第一部分是使用基于密度泛函理论的第一性原理方法计算研究了化合物晶体的各向异性光学性质以及Heusler合金晶体的磁光效应（AuMnSb和AuMnSn）；另一部分是建立碳管模型,采用经典电动力学方法计算单根和阵列碳纳米管的场发射性能,并且使用静电场增强丝网印刷法制备并测试了单壁碳纳米管薄膜的场发射性能。在第一部分中,我们首先研究了高温超导体MgB2和LaFeAsO的各向异性光学性质。基于描述光学性质的理论计算原理和方法,计算了MgB2和LaFeAsO的光电导谱、反射谱以及电子能量损失谱。对于MgB2,从光电导谱上来看,x方向与z方向有很大差别,而在反射谱与电子能量损失谱中,x方向与z方向的特征峰位置都是相互吻合的。从光导谱来看,沿x方向的第一个带间吸收峰出现在20000 cm-1处,而沿z方向出现在40000cm-1处。考虑到温度效应对其光学性质的影响,在计算光学矩阵元时,加入Lorentz展宽δ=0.10 eV。本文计算结果和最近实验结果取得较好的一致,只有在带间吸收谱峰位置和实验之间存在约1000 cm-1（～0.124 eV）的差别。总体上计算结果从定性上和定量上都与最新MgB2各向异性光电导实验结果在误差范围内符合很好。对于LaFeAsO,从光电导谱上来看,x方向与z方向有着很大差别,而在反射谱与电子能量损失谱中,x方向与z方向的特征峰位置在能量较高处都是相互吻合的。从光导谱来看,沿x方向的第一个带间吸收峰出现在1.3 eV处,而沿z方向出现在1.5 eV处。考虑到温度效应对其光学性质的影响,在计算光学矩阵元时,加入Lorentz展宽δ=0.10 eV。这是首次在LaFeAsO光学性质方面给出的理论计算结果,对实验具有很好的指导意义。作为Heusler合金晶体的AuMnSb和AuMnSn的磁光效应无论在实验上还是在理论上都受到了广泛的关注,并且在实验以及理论的研究中存在着许多不同的观点。本文中的研究,使用FLAPW方法为AuMnSb和AuMnSn的磁光效应在理论计算上提供了较为可靠参考。在恰当的Lorentzian展宽下,例如δ=0.4 eV,AuMnSb的理论计算结果表明在光子能量为0.6eV,1.0eV和5.3eV处存在着Kerr旋转角的峰值分别为+0.5°,-1.7°和-1.8°。而对于AuMnSn,存在这较多的峰值,分别为0.3eV处的+0.1°,0.7eV处的-0.2°,1.5eV处的+0.2°,2.5eV处的+0.25°,5.3eV处的-0.45°和6eV处的+0.2°。第二部分,我们首先建立新的碳纳米管模型,而后对于碳纳米管的单根以及阵列的场发射性能进行了研究。根据单根碳纳米管模型模型,我们得到了影响阴阳极板间单根碳纳米管顶端的场强变化的不同参数。并且运用模拟电荷和镜像电荷导出单根碳纳米管尖端场增强因子关于长径比的简单线型公式。利用此模型同时也可得到相应的顶端电场分布,其计算结果表明电场分布并不明显依赖碳纳米管的长径比。并且碳纳米管柱面的场发射电流微弱,与顶端的场发射电流相比可以忽略。在单根碳纳米管模型的基础上,我们建立了碳纳米管阵列模型。在模型的内部设立一些虚拟电荷,根据边界条件,建立方程组,求出各虚拟电荷电量。在得到各个虚拟电荷电量及位置,根据场强定义,通过推导得出阵列中碳纳米管尖端的场增强因子和顶部场强分布。计算结果表明,碳纳米管尖端的场增强因子随碳纳米管阵列间距的减少而减小；阵列中碳纳米管顶部的相对场强分布与单根碳纳米管顶部相对场强分布非常相近。最后通过Fowler-Nordheim方程,求出碳纳米管阵列最佳场发射电流的发射条件,如阵列间距与碳管长度的比值和碳管本省的长径比。我们的研究表明,随着碳管长径比的增加,降低阵列间距与碳管长度的比值,才可以获得最佳场发射电流。本文的最后,我们使用丝网印刷法制备了单壁碳纳米管阴极薄膜,经过～6 KV高压静电场处理,组装成场发射显示器,并测试了其场发射性能。我们发现经过高压静电场处理的单壁碳纳米管场发射阴极的开启电场和阈值电场分别降低到1.22 V/μm和Eth=2.32 V/μm。实验中采用的单壁碳纳米管是由电弧放电法制备。电弧放电制备的单壁碳纳米管管径较直,缺陷较少。使用高压静电场作用在丝网印刷的单壁碳纳米管薄膜上,由于各个碳管上带了同性电荷,在同性电荷的排斥作用下,从薄膜中直立起来,露出了尖端,从而获得更好的场发射性能。与此同时,我们还发现高压静电场增强方法对于化学气相沉积制备的多壁碳纳米管没有明显作用。我们推断,可能是由于化学气相沉积制备的多壁碳纳米管都是弯曲的,并且相互缠绕,因而埋没在薄膜中的尖端不容易从薄膜露出。高压静电场增强方法大大的提高了丝网印刷制备的单壁碳纳米管阴极的场发射性能,是对丝网印刷方法在碳纳米管场发射方面应用的很好改进。

论文目录

• 致谢
• 摘要
• Abstract
• 目录
• 第1章 绪论
• 1.1 密度泛函理论
• 1.1.1 绝热近似和Hartree-Fock近似
• 1.1.2 密度泛函理论
• 1.1.3 全电子和赝势方法
• 1.2 碳纳米管场发射理论以及应用前景
• 第2章 几种复杂固体光学性质的密度泛函研究
• 2各向异性光学性质的第一性原理研究'>2.1 MgB₂各向异性光学性质的第一性原理研究
• 2.1.1 引言
• 2.1.2 计算方法
• 2.1.3 计算结果
• 2.1.4 讨论与结论
• 2.2 LaFeAsO单晶各向异性光学性质的第一性原理研究
• 2.2.1 引言
• 2.2.2 计算方法
• 2.2.3 计算结果
• 2.2.4 讨论与结论
• 2.3 AuMnSb和AuMnSn的MOKE效应的第一性原理计算研究
• 2.3.1 引言
• 2.3.2 计算方法
• 2.3.3 计算结果与讨论
• 2.3.4 总结
• 第3章 碳纳米管模型场发射研究
• 3.1 悬浮单根碳纳米管端部场分布
• 3.1.1 引言
• 3.1.2 理论计算
• 3.1.3 结果及讨论
• 3.1.4 结论
• 3.2 碳纳米管阵列端部场分布及发射最优间距的计算
• 3.2.1 引言
• 3.2.2 计算过程及结果
• 3.2.3 总结
• 3.3 静电场对单壁碳纳米管丝网印刷薄膜场发射性能的增强
• 3.3.1 引言
• 3.3.2 实验方法
• 3.3.3 实验结果与讨论
• 第4章 总结
• 参考文献
• 攻读学位期间发表的学术论文