论文摘要
环氧苯乙烷是一种精细化学品,可用作环氧树脂稀释剂、增香剂、UV-吸收剂、稳定剂等,同时也是有机合成、制药工业、香料工业等的一种重要中间体。工业上以苯乙烯为原料生产环氧苯乙烷,其工艺方法为卤醇法,该方法物耗和能耗都很高,且污染严重,是一个亟待改进的生产工艺。以H2O2为氧源,钛硅分子筛为催化剂的烯烃环氧化过程,无环境污染,是一个环境友好的绿色过程。本文首先从不同的含钛分子筛、不同溶剂和不同助剂等方面研究了H2O2环氧化苯乙烯反应中反应体系对苯乙烯环氧化反应的影响。实验发现,在以TS-1为催化剂,丙酮为溶剂,尿素为助剂的H2O2环氧化苯乙烯反应体系中,苯乙烯转化率可达11%以上,环氧苯乙烷选择性可达67%以上。我们在以H2O2为氧化剂,TS-1为催化剂,丙酮为溶剂,尿素为助剂的苯乙烯环氧化反应体系中,考察了尿素与H2O2的摩尔比,苯乙烯与H2O2的摩尔比,催化剂TS-1用量,丙酮体积,反应温度和反应时间对催化苯乙烯环氧化反应的影响。研究结果表明:在25mmol苯乙烯,尿素与H2O2的摩尔比为0.5,苯乙烯与H2O2的摩尔比为3.0,0.1gTS-1催化剂,10ml丙酮,60℃条件下反应10h,苯乙烯转化率为11.85%,环氧苯乙烷选择性为67.16%,H2O2的利用率为83.47%。我们采用水热改性、硅烷化改性、有机碱改性等方法对TS-1进行了改性处理,并对改性催化剂的苯乙烯环氧化性能进行了评价。研究结果表明经改性的催化剂,其催化活性均高于未经改性的催化剂。其中采用0.15mmol正丁胺改性的TS-1催化剂其催化性能最佳。在此条件下,苯乙烯的转化率为28.92%,环氧苯乙烷的选择性为77.59%,H2O2的利用率为96.98%。
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摘要Abstract引言1 文献综述1.1 环氧苯乙烷的用途1.1.1 用于合成香料1.1.2 合成咪唑1.1.3 其他应用1.2 环氧苯乙烷的合成方法1.2.1 卤氧化法1.2.2 有机过氧化物法2O2法'>1.2.3 H2O2法1.2.4 以氧气或空气为氧源1.3 论文的主要内容和目的2 实验部分2.1 实验原料及仪器2.1.1 实验原料与试剂2.1.2 实验仪器与设备2.2 苯乙烯环氧化反应2.3 TS-1催化剂的改性2.3.1 水热改性2.3.2 硅烷化改性2.3.3 有机碱改性2.4 产物分析2.4.1 产物的组成分析2O2的量'>2.4.2 碘量法测定剩余H2O2的量2.4.3 校正因子的计算2O2转化率和利用率的计算'>2.4.4 苯乙烯转化率、产物选择性及H2O2转化率和利用率的计算2.5 催化剂的表征3 苯乙烯环氧化反应体系的选择3.1 不同含钛分子筛的物化性质和催化性能评价3.1.1 不同含钛分子筛的物化性质3.1.2 不同含钛分子筛的催化性能3.2 溶剂对苯乙烯环氧化反应的影响3.3 助剂对苯乙烯环氧化反应的影响3.4 小结4 反应条件对苯乙烯环氧化反应的影响4.1 尿素与双氧水摩尔比的影响4.2 苯乙烯与双氧水摩尔比的影响4.3 丙酮体积的影响4.4 催化剂TS-1用量的影响4.5 反应温度的影响4.6 反应时间的影响4.7 小结5 催化剂改性对苯乙烯环氧化反应的影响5.1 水热改性TS-1对催化性能的影响5.1.1 水热改性温度对催化性能的影响5.1.2 水热改性时间对催化性能的影响5.2 硅烷化处理TS-1对催化性能的影响5.3 有机碱改性对催化性能的影响5.3.1 有机碱种类对催化性能的影响5.3.2 有机碱浓度对催化性能的影响5.4 不同改性方法对催化剂酸性和催化性能的影响5.5 改性催化剂的重复使用性能5.6 小结结论参考文献攻读硕士学位期间发表学术论文情况致谢
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