新型钴基费托合成催化剂的制备和催化性能研究

新型钴基费托合成催化剂的制备和催化性能研究

论文摘要

钴基催化剂因其较高的加氢活性和较低的水煤气变换活性而成为F-T合成最有发展前途的催化剂之一。本文以活性氧化铝和ZrO2改性的活性氧化铝为载体,以硝酸钴为钴源考察了制备方法对催化剂物化性质的影响,并研究了催化剂在浆态床上的F-T合成反应性能。催化剂的制备采用等体积浸渍法,采用XRD、SEM、TEM、TPR等对催化剂的物理化学性质进行表征。本论文的研究工作主要包括以下几方面内容:(1)采用浸渍法分别用慢速干燥法和快速干燥法制备不同钴含量的Co/Al2O3催化剂。表征结果表明:不同干燥方法制得的F-T合成催化剂的性质具有比较大的差异。催化剂上钴物种主要以Co3O4的形式存存。慢速干燥制备的催化剂形成的氧化物晶体颗粒较大,并且平均孔径较小。两种方法制备的催化剂均形成了难还原的物种Co2AlO4,而影响了金属钴的利用率。由TPR曲线和XRD谱图对比结果可以得出,慢速干燥制备的催化剂中含有难以还原的Co2AlO4以及AlO(OH)较多。(2)制备一种ZrO2改性的氧化铝载体,并对该载体的结构、性能及其担载钴基催化剂进行研究。结果表明,ZrO2改性的氧化铝载体在织构上与氧化铝相比有一定的区别。利用ZrO2改性的氧化铝载体,以硝酸钴为钻源,利用浸渍法,采用慢速干燥过程制备F-T合成催化剂。表征结果证明,该催化剂上钴物种仍然是以Co3O4形式存在,催化剂外形和晶粒尺寸并无显著变化。由TPR曲线可以明显看出,加入ZrO2助剂的催化剂中难以还原的Co2AlO4以及AlO(OH)含量大大减少。(3)在自行搭建的浆态床反应器中以十六烷作为浆相溶剂对催化剂的F-T合成性能进行评价。选定一种催化剂在浆态床反应器中进行F-T合成,研究反应温度、压力、原料气空速对原料气转化率的影响。确定出最佳的反应工艺参数为:P=2.0MPa,T=500K,H2/CO=2.0,空速=500h-1。在该反应条件下对未加助剂和加入助剂的催化剂进行反应性能表征。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 引言
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 煤炭间接液化的历史和现状
  • 1.2 费托合成反应的催化剂
  • 1.3 费托合成反应机理
  • 1.4 浆态床F-T合成工艺
  • 1.4.1 浆态床F-T合成工艺发展概况
  • 1.4.2 浆态床F-T合成的反应工程
  • 1.5 展望
  • 1.6 本文主要研究内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 主要原料及试剂
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.3 催化剂的表征
  • 2.4 催化剂的反应性能评价
  • 2.4.1 总工艺流程
  • 2.4.2 系统组成
  • 2.5 关键装置
  • 2.5.1 合成单元
  • 2.5.2 产品分离与检测单元
  • 2.6 F-T合成产品分析方法
  • 2.6.1 气相产物的分析
  • 2.6.2 油相产物的分析
  • 2.6.3 水相含氧化合物的分析
  • 2.6.4 蜡产物的分析
  • 2.7 F-T合成各物理量的计算
  • 第三章 冷态实验
  • 3.1 计量仪器的精度分析
  • 3.1.1 热电偶
  • 3.1.2 质量流量控制器
  • 3.1.3 湿式流量计标定
  • 3.2 反应体系高压气密性检验
  • 3.3 色谱工作状态选择
  • 2O3催化剂的制备与表征'>第四章 Co/Al2O3催化剂的制备与表征
  • 4.1 催化剂的制备
  • 4.2 催化剂的结构与性质
  • 4.2.1 催化剂的晶相特征
  • 4.2.2 催化剂的比表面积和孔结构性质
  • 4.2.3 催化剂的形貌特征
  • 4.2.4 催化剂的还原性能
  • 4.3 制备过程对催化剂的影响
  • 4.3.1 形貌特征
  • 4.3.2 晶相特征
  • 4.3.3 比表面积和孔结构性质
  • 4.3.4 还原性能
  • 2助剂的加入对催化剂的影响'>4.4 ZrO2助剂的加入对催化剂的影响
  • 2改性氧化铝载体的晶相特征'>4.4.1 ZrO2改性氧化铝载体的晶相特征
  • 2改性氧化铝载体的形貌特征'>4.4.2 ZrO2改性氧化铝载体的形貌特征
  • 2-Al2O3催化剂的晶相特征'>4.4.3 Co/ZrO2-Al2O3催化剂的晶相特征
  • 2-Al2O3催化剂的形貌特征'>4.4.4 Co/ZrO2-Al2O3催化剂的形貌特征
  • 2-Al2O3催化剂的还原特征'>4.4.5 Co/ZrO2-Al2O3催化剂的还原特征
  • 第五章 催化剂的反应性能
  • 5.1 工艺条件的选择
  • 5.1.1 温度对F-T合成反应的影响
  • 5.1.2 压力对浆态床F-T合成反应的影响
  • 5.1.3 空速对浆态床F-T合成反应的影响
  • 5.2 催化剂在浆态床上的反应性能评价
  • 5.2.1 Co负载量对原料气转化率的影响
  • 5.2.2 F-T合成产品分布
  • 5.3 催化剂反应后的性质变化
  • 5.3.1 晶相特征变化
  • 5.3.2 形貌特征变化
  • 5.3.3 催化剂的磨损和溶剂的损耗
  • 第六章 结论与建议
  • 6.1 结论
  • 6.1.1 制备方法对催化剂的影响
  • 2助剂的加入对催化剂的影响'>6.1.2 ZrO2助剂的加入对催化剂的影响
  • 6.1.3 催化剂的反应性能
  • 6.2 创新点
  • 6.3 对进一步工作的建议
  • 参考文献
  • 致谢
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