论文摘要
钴基催化剂因其较高的加氢活性和较低的水煤气变换活性而成为F-T合成最有发展前途的催化剂之一。本文以活性氧化铝和ZrO2改性的活性氧化铝为载体,以硝酸钴为钴源考察了制备方法对催化剂物化性质的影响,并研究了催化剂在浆态床上的F-T合成反应性能。催化剂的制备采用等体积浸渍法,采用XRD、SEM、TEM、TPR等对催化剂的物理化学性质进行表征。本论文的研究工作主要包括以下几方面内容:(1)采用浸渍法分别用慢速干燥法和快速干燥法制备不同钴含量的Co/Al2O3催化剂。表征结果表明:不同干燥方法制得的F-T合成催化剂的性质具有比较大的差异。催化剂上钴物种主要以Co3O4的形式存存。慢速干燥制备的催化剂形成的氧化物晶体颗粒较大,并且平均孔径较小。两种方法制备的催化剂均形成了难还原的物种Co2AlO4,而影响了金属钴的利用率。由TPR曲线和XRD谱图对比结果可以得出,慢速干燥制备的催化剂中含有难以还原的Co2AlO4以及AlO(OH)较多。(2)制备一种ZrO2改性的氧化铝载体,并对该载体的结构、性能及其担载钴基催化剂进行研究。结果表明,ZrO2改性的氧化铝载体在织构上与氧化铝相比有一定的区别。利用ZrO2改性的氧化铝载体,以硝酸钴为钻源,利用浸渍法,采用慢速干燥过程制备F-T合成催化剂。表征结果证明,该催化剂上钴物种仍然是以Co3O4形式存在,催化剂外形和晶粒尺寸并无显著变化。由TPR曲线可以明显看出,加入ZrO2助剂的催化剂中难以还原的Co2AlO4以及AlO(OH)含量大大减少。(3)在自行搭建的浆态床反应器中以十六烷作为浆相溶剂对催化剂的F-T合成性能进行评价。选定一种催化剂在浆态床反应器中进行F-T合成,研究反应温度、压力、原料气空速对原料气转化率的影响。确定出最佳的反应工艺参数为:P=2.0MPa,T=500K,H2/CO=2.0,空速=500h-1。在该反应条件下对未加助剂和加入助剂的催化剂进行反应性能表征。
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