O2/CO2气氛下石灰石直接硫化的实验及数值模拟研究

论文摘要

O2/CO2循环燃烧技术被认为是当前世界上极具应用前景的锅炉燃烧技术,与传统煤粉燃烧技术相比,它不仅能提高燃烧效率,易于回收CO2,而且可大幅度地降低SO2、NOx的排放,是一种污染物综合排放低的环境友好型的新型燃烧技术。由于高浓度CO2的存在,O2/CO2气氛下的钙基脱硫机理与常规燃烧气氛相比发生了很大变化,因此针对O2/CO2循环燃烧方式开展钙基脱硫剂脱硫机理的相关基础研究具有很重要的理论和应用价值。与常规空气气氛相比,高浓度CO2气氛会抑制石灰石的分解,本文首先对直接硫化的反应条件进行了界定,采用化学热力学计算和热重实验的方法研究分析了O2/CO2气氛下石灰石的煅烧分解特性,确定了O2/CO2气氛下石灰石直接硫化反应发生的条件。结果表明,O2/CO2气氛下石灰石的起始分解温度要高于空气气氛,且其起始分解温度随气氛中CO2分压力的增加而升高。在热重分析仪（TGA）和小型固定床上开展了直接硫化实验研究,研究了750℃和850℃下石灰石在O2/CO2气氛下的直接硫化特性,以及O2/CO2气氛下石灰石在高温950℃时的硫化特性,并采用孔隙结构分析及SEM、XRD分析测试了小型固定床上得到的硫化产物的微观特性。结果显示:在相同温度下,CaCO3-SO2直接硫化与CaO-SO2间接硫化的硫化特性有较大差异,且直接硫化具有更高的钙化效率;高温时,O2/CO2气氛下石灰石硫化受两种硫化共同作用。基于硫化产物层中固态离子扩散为理论建立了石灰石直接硫化模型,计算了石灰石直接硫化过程中的钙转化率,并且与气体分子扩散模型计算结果相比较,显示固态离子扩散模型计算结果与实验结果符合更好。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 1 绪论
• 1.1 课题研究背景
• 2/C0₂ 气氛下炉内喷钙脱硫技术'>1.2 0₂/C0₂气氛下炉内喷钙脱硫技术
• 1.3 课题研究的目的和主要内容
• 2/C0₂ 气氛下石灰石的煅烧分解'>2 0₂/C0₂气氛下石灰石的煅烧分解
• 2/C0₂ 气氛下石灰石煅烧分解反应热力学分析'>2.1 0₂/C0₂气氛下石灰石煅烧分解反应热力学分析
• 2/C0₂ 气氛下石灰石煅烧实验'>2.2 0₂/C0₂气氛下石灰石煅烧实验
• 2.3 本章小结
• 2/C0₂ 气氛下石灰石直接硫化热重实验研究'>3 0₂/C0₂气氛下石灰石直接硫化热重实验研究
• 2/C0₂ 气氛下石灰石硫化反应的热力学分析'>3.1 0₂/C0₂气氛下石灰石硫化反应的热力学分析
• 2 分压力对石灰石直接硫化反应的影响'>3.2 C0₂分压力对石灰石直接硫化反应的影响
• 3.3 温度对石灰石直接硫化反应的影响
• 3-S0₂直接硫化和CaO-S0₂ 间接硫化比较'>3.4 CaC0₃-S0₂直接硫化和CaO-S0₂间接硫化比较
• 3.5 本章小结
• 4 直接硫化反应产物的微观特性研究
• 4.1 小型固定床实验装置
• 4.2 实验方法
• 4.3 硫化产物微观结构分析
• 4.4 本章小结
• 2/C0₂ 气氛下石灰石直接硫化过程的数值模拟'>5 0₂/C0₂气氛下石灰石直接硫化过程的数值模拟
• 5.1 石灰石直接硫化模型研究进展
• 2/C0₂ 气氛下石灰石直接硫化模型'>5.2 0₂/C0₂气氛下石灰石直接硫化模型
• 5.3 模型计算结果与分析
• 5.4 本章小结
• 6 全文总结与建议
• 6.1 全文总结
• 6.2 建议
• 致谢
• 参考文献
• 附录1 攻读研究生期间发表的论文