过渡金属(镍、钴)氢氧化物的制备及其电催化性能研究

过渡金属(镍、钴)氢氧化物的制备及其电催化性能研究

论文摘要

过渡金属(镍、钻)氢氧化物因其独特的层状结构和特殊的物理化学性质,在电催化领域具有潜在的应用价值,受到研究者的广泛关注。本论文合成了α-氢氧化镍纳米片,通过静电层层自组装法制备了α-氢氧化镍/茜素紫超薄膜,作为非酶葡萄糖电化学传感器,研究了其催化氧化葡萄糖性能以及结构和电催化性能的构效关系。合成了多级结构的钻铝水滑石,通过原位负载的方法制备了Pt/多级结构钻铝水滑石复合材料,作为析氧反应电催化剂,研究了其结构、组成、形貌对电催化性能的影响。论文主要工作内容如下:1.采用水热合成法制备了高结晶度十二烷基磺酸根插层的a-Ni(OH)2,在甲酰胺溶液中将其剥离得到近似单层的a-Ni(OH)2纳米片。以茜素紫为聚阴离子,采用静电层层自组装的方法在玻碳电极表面组装得到a-Ni(OH)2纳米片/茜素紫多层超薄膜。采用紫外吸收光谱、扫描电镜、原子力显微镜等表征方法证明薄膜结构均匀致密、组装过程有序可控。通过循环伏安法和计时电流法研究了其电化学性能,发现超薄膜修饰电极对葡萄糖具有较好的电催化性能:线性响应范围宽(0.5~13.5mM),检测限低(14μM),灵敏度较高(25.9μA?mM-1? cm-2),响应时间短(小于1s);且具有良好的抗干扰性可重复性、长期电化学稳定性以及对实际样品的检测能力(检测值接近己糖激酶法测试结果,标准偏差小于4.1%)。该超薄膜修饰电极可作为有效的电化学传感器应用于葡萄糖检测。2.以十六烷基三甲基溴化铵为软模板,采用水热合成法制备了多级结构钻铝水滑石,具有较高的比表面积(63.57m2·g-1)和丰富的多孔结构。将原位负载方法得到的Pt纳米粒子/钻铝水滑石复合材料进一步修饰到玻碳电极表面,研究了其对析氧反应的电催化行为。探讨了Pt/钻铝水滑石材料的结构、组成、形貌等因素与电催化性能之间的关联,获得了性能强化的材料。通过电化学测试发现多级结构有利于提高传质从而提高电催化性能;高度分散的Pt纳米粒子有效地提高了贵金属的利用率,增加了材料的导电性,降低了析氧反应过电位。该材料体现了贵金属Pt纳米粒子与多级结构钻铝水滑石良好的协同作用,得到了一种新型钻基析氧反应催化剂(电流密度为10mA? cm-2时过电位为412mV)。该析氧反应催化剂在碱性燃料电池领域具有潜在的应用前景。论文工作为无机-有机复合薄膜材料在电化学传感器领域的应用提供了新思路;为碱性燃料电池析氧反应催化剂提供了新材料和解决途径。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 前言
  • 1.2 水滑石结构金属氢氧化物
  • 1.2.1 水滑石
  • 1.2.1.1 水滑石结构特征
  • 1.2.1.2 水滑石的主要性质
  • 1.2.1.3 水滑石的合成方法
  • 1.2.2 类水滑石结构过渡金属氢氧化物
  • 1.2.2.1 类水滑石结构过渡金属氢氧化物简介
  • 1.2.2.2 类水滑石结构过渡金属氢氧化物结构特征
  • 1.2.2.3 类水滑石结构过渡金属氢氧化物的合成方法
  • 1.2.3 水滑石结构金属氢氧化物的表征方法
  • 1.2.3.1 X射线衍射
  • 1.2.3.2 扫描和透射电镜
  • 1.2.3.3 原子力显微镜
  • 1.2.3.4 紫外-可见光谱
  • 1.2.3.5 红外光谱
  • 1.2.3.6 热重-差热
  • 1.2.4 水滑石结构金属氢氧化物在电催化方面的应用
  • 1.2.4.1 电化学传感器
  • 1.2.4.2 氧气还原反应/析氧反应电催化剂
  • 1.3 本课题的研究内容、目的和意义
  • 第二章 葡萄糖电化学非酶传感器的制备与应用研究
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 实验药品及仪器
  • 2.2.2 葡萄糖非酶电极的制备
  • 2纳米片的制备'>2.2.2.1. α-Ni(OH)2纳米片的制备
  • 2.2.2.2 茜素紫溶液的制备
  • 2.2.2.3 玻碳电极的预处理
  • 2.2.2.4 非酶电极的制备
  • 2.2.3 测试方法
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 传感器的直接电化学特征
  • 2.3.1.1 传感器的优选
  • 2.3.1.2 电极的电化学行为
  • 2.3.1.3 pH的影响
  • 2.3.1.4 电子转移速率常数的计算
  • 2.3.2 传感器对葡萄糖的电催化氧化性能
  • 2.3.2.1 循环伏安法检测葡萄糖
  • 2.3.2.2 计时电流法检测葡萄糖
  • 2.3.2.3 传感器的抗干扰性和可重复性
  • 2.3.2.4 实际样品的测试
  • 2.4 结论
  • 第三章 Pt/多级结构钴铝水滑石的制备及其OER电催化性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 实验药品及仪器
  • 3.2.2 Pt/多级结构钴铝水滑石OER催化材料的制备
  • 3.2.2.1 多级结构水滑石的合成
  • 3.2.2.2 多级结构水滑石的表征
  • 3.2.2.3 多级结构水滑石的分散
  • 3.2.2.4 氯铂酸在多级结构水滑石表面的吸附
  • 3.2.2.5 氯铂酸在多级结构水滑石表面的还原
  • 3.2.2.6 Pt/多级结构水滑石的表征
  • 3.2.2.7 Pt/多级结构水滑石的固载
  • 3.2.2.8 Pt/多级结构水滑石固载后的形貌表征
  • 3.2.3 测试方法
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 Pt/多级结构钴铝水滑石的OER性能
  • 3.3.1.1 水滑石形貌的影响
  • 3.3.1.2 Pt纳米粒子粒径的影响
  • 3.3.1.3 pH的影响
  • 3.3.1.4 反应机理
  • 3.4 结论
  • 第四章 结论
  • 本论文创新点
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间发表论文情况
  • 作者简介
  • 导师简介
  • 附件
  • 相关论文文献

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