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活性炭吸附催化氧化法处理低浓度H2S研究

2020-11-30阅读(957)

活性炭吸附催化氧化法处理低浓度H2S研究

论文摘要

本文针对炼油厂停工检修阶段恶臭污染现状,利用活性炭吸附催化氧化技术对实验室模拟含H2S恶臭气体的治理进行了初步研究。通过实验考察了活性炭纤维和不同来源活性炭的穿透行为,利用KOH、NaOH、Na2CO3等碱性物质和FeCl3、CuCl2、Cu（NO3）2等过渡金属化合物对活性炭进行浸渍改性并对比了改性效果,通过Cu（NO3）2和HNO3联合改性制备了优良的脱硫剂,考察了活化温度、床层高度、预浸湿、反应温度、空速、O2、H2S浓度等因素对脱除H2S的影响,通过Boehm滴定、表面pH测定、XRD、XPS、元素分析等手段对活性炭进行了表征,对生成产物和反应机理进行了探讨。试验结果表明:不同形式和来源的活性炭脱H2S效果不同,颗粒尺寸越小吸附H2S性能越好,木质和果壳活性炭脱H2S性能高于煤质活性炭;7%Na2CO3浸渍可显著提高粘胶基活性炭纤维穿透性能,900℃热处理后活性炭纤维穿透时间增长至220min以上;经2%KI浸渍改性后,SDA-1的穿透时间从近300min增加到1040min;浸渍负载Cu改性SDA-5效果明显,10%Cu（NO3）2改性SDA-5的穿透时间是未改性的8倍;H2S平均入口浓度为2277 mg/m3时8%Cu（NO3）2和HNO3联合改性SDA-5的穿透性能是未加Cu（NO3）2改性活性炭的13.5倍。浸渍CuCl2活性炭吸附H2S后有单质硫生成,可能是铜催化活化氧使H2S被氧化,当生成的硫阻塞了微孔后反应停止。Cu（NO3）2对于不同活性炭的改性效果是相同的,与活性炭的来源没有关系。浸渍后铜主要以CuO的形式固定在活性炭上,H2S与CuO反应生成CuS使催化剂失活。经600℃活化的负载Cu（NO3）2活性炭穿透性能较差,原因是改性后的活性炭热稳定性差。Cu（NO3）2和HNO3联合改性改变了活性炭的孔径分布和表面化学环境,H2S全部生成了单质S和硫的氧化物。随着活性炭床层高度增加,空速减小,H2S入口浓度降低,穿透时间增大,硫容量提高;SDA-5加水量为1.0mL水/g时穿透时间最长;改性后活性炭无O2时的穿透时间约为有O2时的1/10。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 研究现状
  • 1.1.1 炼油厂恶臭污染现状
  • 1.1.2 （含硫）恶臭污染治理技术
  • 1.1.3 活性炭吸附催化氧化法脱除含硫气体研究进展
  • 1.1.4 活性炭再生
  • 1.2 课题的研究目标、研究内容和研究意义
  • 1.2.1 课题的研究目标
  • 1.2.2 课题的研究内容
  • 1.2.3 课题的研究意义
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验药品及原料
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 活性炭原料
  • 2.2 实验装置与流程
  • 2.2.1 实验仪器
  • 2.2.2 活性炭的改性
  • 2.2.3 配气
  • 2.2.4 动态反应装置
  • 2S 的测定（碘量法）'>2.2.5 H2S 的测定（碘量法）
  • 2.3 吸附剂的物化性能表征
  • 2.3.1 活性炭表面pH 测定
  • 2.3.2 Boehm 滴定
  • 2.3.3 比表面积和孔径分布
  • 2.3.4 X 射线衍射（XRD）
  • 2.3.5 X射线光电子能谱（XPS）
  • 2.3.6 元素分析
  • 2S研究'>第三章 粘胶基活性炭纤维去除低浓度H2S研究
  • 3.1 实验方法
  • 3.1.1 活性炭纤维的改性
  • 2S 动态吸附'>3.1.2 H2S 动态吸附
  • 3.2 Boehm 滴定结果
  • 3.3 浸渍改性的影响
  • 3.4 热处理温度的影响
  • 3.5 活性炭纤维增湿的影响
  • 2S 机理探讨'>3.6 ACF-1 脱除H2S 机理探讨
  • 3.7 本章小结
  • 2S 研究'>第四章 碱金属改性活性炭催化氧化 H2S 研究
  • 4.1 实验方法
  • 4.1.1 颗粒活性炭
  • 4.1.2 活性炭的浸渍改性
  • 4.1.3 动态反应实验
  • 4.2 活性炭表面性质表征
  • 2S 在不同活性炭上的穿透行为'>4.3 H2S 在不同活性炭上的穿透行为
  • 2S 在碱浸渍颗粒活性炭上的穿透行为'>4.4 H2S 在碱浸渍颗粒活性炭上的穿透行为
  • 2S在NaOH 浸渍颗粒活性炭上的穿透行为'>4.4.1 H2S在NaOH 浸渍颗粒活性炭上的穿透行为
  • 2S 在Na2CO3浸渍颗粒活性炭上的穿透行为'>4.4.2 H2S 在Na2CO3浸渍颗粒活性炭上的穿透行为
  • 2S 在KI 浸渍颗粒活性炭上的穿透行为'>4.5 H2S 在KI 浸渍颗粒活性炭上的穿透行为
  • 4.6 吸附催化氧化产物分析
  • 4.7 本章小结
  • 2S研究'>第五章 过渡金属改性活性炭催化氧化H2S研究
  • 5.1 实验方法
  • 5.1.1 颗粒活性炭
  • 5.1.2 活性炭的浸渍改性
  • 5.1.3 动态反应实验
  • 5.2 浸渍氯化铁改性
  • 5.3 浸渍氯化铜改性
  • 5.4 浸渍硝酸铜改性
  • 5.4.1 400℃活化
  • 5.4.2 600℃活化
  • 5.5 硝酸改性
  • 5.6 硝酸铜和硝酸联合改性
  • 5.7 结果分析及机理探讨
  • 5.7.1 孔径参数表征
  • 5.7.2 表面pH 测定
  • 5.7.3 XRD 分析
  • 5.7.4 XPS 表征
  • 5.8 本章小结
  • 2S影响因素研究'>第六章 活性炭吸附催化氧化H2S影响因素研究
  • 6.1 实验方法
  • 6.1.1 颗粒活性炭
  • 6.1.2 活性炭加水
  • 6.1.3 温度影响的考察
  • 6.1.4 无氧气穿透试验
  • 6.1.5 动态反应实验
  • 6.2 不同床层高度
  • 6.3 加水的作用
  • 6.3.1 未改性活性炭
  • 6.3.2 硝酸铜改性活性炭
  • 6.4 温度影响
  • 6.5 空速影响
  • 6.6 氧气影响
  • 2S 入口浓度影响'>6.7 H2S 入口浓度影响
  • 6.8 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录
  • 附录1 吸附管设计图（单位：mm）
  • 附录2 天然气中硫化氢含量的测定碘量法（GB/T 11060.1-1998）
  • 攻读硕士学位期间取得的学术成果
  • 致谢

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