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平流层微量气体变化趋势及其化学过程的研究

2020-11-23阅读(162)

平流层微量气体变化趋势及其化学过程的研究

论文摘要

平流层微量成分对地球生态环境和气候系统影响巨大，所以包括臭氧、NOx、HCl、H2O和CH4等在内的平流层微量气体的变化一直广受关注。本论文首先通过对HALOE、SAGE ⅡI和ECMWF／ERA-40资料的分析，研究了平流层微量气体的变化特征，分析了臭氧变化和其它微量成分的关系，以及臭氧变化和温度变化的关系。然后使用NCAR的包含化学、辐射、动力相互作用的两维模式（SOCRATTES）研究了平流层微量气体变化中动力输送和光化作用的相对重要性，以及地表人为排放有机氯在1990年的基础上增加30％后，对平流层臭氧和其它微量成分的影响。得到的主要结论如下： 第一，通过对HALOE资料的分析，给出了臭氧、NO、NO2、HCl、HF、H2O和CH4从1992年到2005年底的变化趋势，多数微量气体在1997年和1998年前后出现了不连续的变化，这与保护臭氧层的蒙特利尔协议的生效有关。臭氧在1998年以前缓慢减少，但趋势显著，1998年以后基本稳定并有所恢复。HCl和HF在1998年以前增加，1998年以后开始减少。NOx在1998年以前稍有增加，1998年以后基本稳定。水汽在1992年到1995年有增加的趋势，1996年到2000年基本稳定在较高的浓度，2000年以后水汽有逐步减小的趋势。甲烷的变化不是很显著，在平流层中上层1998年以前稍有减少的趋势，1998年以后略有增加或基本稳定，平流层下层正好相反。这些微量成分的周期特征，在低纬平流层，上层半年周期信号较强，中层准两年周期显著，下层季节变化加强。中高纬平流层以季节变化为主。 第二，本文通过对光化理论和HALOE、SAGE Ⅱ及ECMWF／ERA-40资料的分析，表明臭氧和温度变化在平流层上层存在反相关关系。而在平流层中层，臭氧和温度正相关。光化理论显示，理想光化平衡条件下，臭氧与ClOx，NOx和HOx反相关。 第三，模拟研究表明，平流层NOx、ClOx和HOx对臭氧的破坏作用都是重要的，相对来讲NOx起重要作用的高度在平流层中下层，ClOx和HOx起重要作用的高度在平流层中上层，但南极臭氧洞例外。7月，北半球高纬60°到极区的平流层中下层是臭氧的主要光化损耗区，这主要是该区域的NOx增加后光化

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 前言
  • §1.1 平流层大气及其研究
  • §1.2 平流层微量气体研究概况
  • §1.2.1 平流层微量成分的观测和研究
  • §1.2.2 极地臭氧相关的研究概况
  • §1.2.3 青减高原臭氧的研究概况
  • §1.2.4 影响平流层微量成分分布多重因素
  • §1.2.5 平流层微量成分的数值模拟研究
  • §1.2.6 尚待研究的问题
  • §1.3 本论文的主要内容及研究意义
  • 参考文献
  • 第二章 资料及模式介绍
  • §2.1 观测资料简介
  • §2.1.1 HALOE（Halogen Occultation Experiment）资料
  • §2.1.2 SAGEⅡ（Stratospheric Aerosol and Gas Experiment）资料
  • §2.1.3 ECMWF再分析资料
  • §2.2 NCAR的SOCRATES二维模式
  • §2.2.1 SOCRATES的动力框架
  • §2.2.2 SOCRATES的辐射过程
  • §2.2.3 SOCRATES的化学过程
  • 参考文献
  • 第三章 平流层微量成分的变化规律
  • §3.1 数据处理方法
  • §3.1.1 数据的选取
  • §3.1.2 数据的分析方法
  • §3.2 平流层臭氧的变化规律
  • §3.3 平流层HCl的变化规律
  • §3.4 平流层HF的变化规律
  • §3.5 平流层NOx的变化规律
  • 2O的变化规律'>§3.6 平流层H2O的变化规律
  • 4的变化规律'>§3.7 平流层CH4的变化规律
  • §3.8 平流层臭氧与其它微量成分的相关关系
  • §3.9 本章小结
  • 参考文献
  • 第四章 平流层臭氧的光化学理论
  • §4.1 平流层臭氧的Chapman纯氧理论
  • §4.2 几个重要循环圈ClOx,NOx,HOx
  • §4.2.1 奇氮族NOx
  • §4.2.2 氯族NOx
  • §4.2.3 氢族HOx
  • §4.3 多种微量成分对臭氧的综合影响
  • §4.4 平流层温度对臭氧变化的影响
  • §4.4.1 资料分析1:平流层上层温度和臭氧的关系
  • §4.4.2 资料分析2:平流层中层温度和臭氧的关系
  • §4.5 本章小结
  • 参考文献
  • 第五章 动力输送和光化过程对微量成分的作用
  • §5.1 动力输送和光化过程对臭氧的影响
  • §5.2 动力输送和光化过程对ClOx的影响
  • §5.3 动力输送和光化过程对NOx的影响
  • §5.4 动力输送和光化过程对HOx的影响
  • §5.5 南北极春季平流层中下层臭氧损耗的不同机理
  • §5.6 本章小结
  • 参考文献
  • 第六章 氟氯化碳排放增加对平流层的影响
  • §6.1 模拟方案设计
  • §6.2 平流层无机氯对初始有机氯排放变化的响应
  • §6.2.1 HCl的变化
  • §6.7.2 ClOx的变化
  • §6.3 其它微量成分的变化
  • §6.3.1 NOx的变化
  • §6.3.2 HOx的变化
  • 2O的变化'>§6.3.3 H2O的变化
  • 4的变化'>§6.3.4 CH4的变化
  • §6.3.5 HF的变化
  • §6.4 臭氧的变化
  • §6.5 温度场的变化
  • §6.6 南极臭氧洞的变化
  • §6.7 有机氯排放增加影响平流层的机理分析
  • §6.8 本章小结
  • 参考文献
  • 第七章 全文总结及下一步工作设想
  • §7.1 全文总结
  • §7.2 本论文的贡献和创新点
  • §7.3 下一步工作设想
  • 附录
  • 附录1 SOCRATES中的化学反应常数
  • 致谢
  • 附:攻读博士学位期间发表论文目录

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