本文主要研究内容
作者赵亚松（2019）在《石墨炔掺杂体系构建与电催化性能研究》一文中研究指出：开发绿色高效能源转换装置是解决环境污染和能源短缺等问题的重要策略。目前,能源转换装置如金属-空气电池和燃料电池,仍然受限于动力学缓慢的氧电极反应。设计合成高效的电催化剂是提高氧电极反应催化活性的核心。虽然贵金属材料如铂（Pt）、铱（Ir）和钌（Ru）,对氧电极反应展现了优异的催化性能,但是高昂的价格和有限的储量阻碍了其商业化应用。杂原子如硼（B）、氮（N）、磷（P）和硫（S）,掺杂的碳材料可以激活碳骨架的活性,高效催化氧电极反应。石墨炔是一种新型碳同素异形体,由苯环和丁二炔交替连接而成。石墨炔中独特的sp杂化结构,为设计新的掺杂方式提供了可能。本论文以石墨炔为原料,应用氧化剥离法获得了薄层氧化石墨炔,在此基础上,通过控制杂原子的掺杂位置、掺杂形式、掺杂比例和掺杂顺序等条件制备了一系列掺杂石墨炔,并将其作为催化剂应用到了电化学氧电极反应中,对材料的结构-性能关系进行了深入研究。应用周环反应将具有sp杂化方式氮原子引入到了石墨炔的炔基链段中,实现了sp杂化氮原子掺杂构型和掺杂量的调控。将sp杂化氮原子掺杂的石墨炔应用到氧还原反应中,研究表明该材料在酸性和碱性条件下均展现出优异的催化活性、稳定性和抗中毒性能。在碱性电解质中,sp杂化氮原子掺杂石墨炔的半波电位（0.87 V）、动力学电流密度(38.0 mA cm-2,0.75 V)和塔菲尔斜率(60mV dec-1)均优于商业Pt/C。在酸性体系中,sp杂化氮原子掺杂石墨炔催化氧还原的综合性能接近于商业Pt/C,优于已报道的非金属基催化剂。进一步研究了具有sp杂化形式的氮原子对氧还原性能的影响,结果表明sp杂化氮原子对氧还原反应非常重要,且随着sp杂化氮原子含量的增加,氧还原性能明显提升。密度泛函理论计算结果表明,与其它氮原子掺杂构型如吡啶氮和石墨氮相比,sp杂化氮原子使邻近碳原子呈现出更多的正电荷,更有利于吸附氧气分子,促进氧还原反应的发生。应用次序掺杂法对石墨炔进行了双元掺杂,制备了一系列硼和氮原子掺杂的石墨炔,并对其氧还原性能进行了研究。研究结果表明,硼和氮原子掺杂的石墨炔对氧还原反应展现了极好的催化活性、甲醇抗性和稳定性（10000 s测试性能保持96%以上）,氧还原电位（0.87 V）与商业Pt/C一致,具有极大的应用前景。进一步研究了硼和氮原子掺杂顺序对氧还原催化活性的影响,结果表明,先掺杂氮原子后掺杂硼原子的石墨炔催化剂活性最高,优于硼、氮原子共掺杂的石墨炔和先掺杂硼原子后掺杂氮原子的石墨炔。应用一锅法制备了一系列sp杂化氮原子和硫原子共掺杂的石墨炔,并控制了sp杂化氮原子和硫原子的空间相对位置。将sp杂化氮原子和硫原子共掺杂的石墨炔应用在氧析出反应中,获得了优异的氧析出性能。研究结果表明,在碱性体系中,sp杂化氮原子和硫原子共掺杂的石墨炔表现出了超低过电势（299mV）和高的电流密度(1.6 V,47.2 mA cm-2),其动力学反应速率和稳定性（20000s测试性能保持95%以上）均优于商业RuO2。通过密度泛函理论计算研究了sp杂化氮原子和硫原子的掺杂构型和相对位置对氧析出反应的影响,结果表明距离较近的sp杂化氮原子和硫原子,尤其是sp杂化氮原子和噻吩硫原子可以产生有效的协同作用,进而高效催化氧析出反应。
Abstract
kai fa lu se gao xiao neng yuan zhuai huan zhuang zhi shi jie jue huan jing wu ran he neng yuan duan que deng wen ti de chong yao ce lve 。mu qian ,neng yuan zhuai huan zhuang zhi ru jin shu -kong qi dian chi he ran liao dian chi ,reng ran shou xian yu dong li xue huan man de yang dian ji fan ying 。she ji ge cheng gao xiao de dian cui hua ji shi di gao yang dian ji fan ying cui hua huo xing de he xin 。sui ran gui jin shu cai liao ru bo （Pt）、yi （Ir）he liao （Ru）,dui yang dian ji fan ying zhan xian le you yi de cui hua xing neng ,dan shi gao ang de jia ge he you xian de chu liang zu ai le ji shang ye hua ying yong 。za yuan zi ru peng （B）、dan （N）、lin （P）he liu （S）,can za de tan cai liao ke yi ji huo tan gu jia de huo xing ,gao xiao cui hua yang dian ji fan ying 。dan mo gui shi yi chong xin xing tan tong su yi xing ti ,you ben huan he ding er gui jiao ti lian jie er cheng 。dan mo gui zhong du te de spza hua jie gou ,wei she ji xin de can za fang shi di gong le ke neng 。ben lun wen yi dan mo gui wei yuan liao ,ying yong yang hua bao li fa huo de le bao ceng yang hua dan mo gui ,zai ci ji chu shang ,tong guo kong zhi za yuan zi de can za wei zhi 、can za xing shi 、can za bi li he can za shun xu deng tiao jian zhi bei le yi ji lie can za dan mo gui ,bing jiang ji zuo wei cui hua ji ying yong dao le dian hua xue yang dian ji fan ying zhong ,dui cai liao de jie gou -xing neng guan ji jin hang le shen ru yan jiu 。ying yong zhou huan fan ying jiang ju you spza hua fang shi dan yuan zi yin ru dao le dan mo gui de gui ji lian duan zhong ,shi xian le spza hua dan yuan zi can za gou xing he can za liang de diao kong 。jiang spza hua dan yuan zi can za de dan mo gui ying yong dao yang hai yuan fan ying zhong ,yan jiu biao ming gai cai liao zai suan xing he jian xing tiao jian xia jun zhan xian chu you yi de cui hua huo xing 、wen ding xing he kang zhong du xing neng 。zai jian xing dian jie zhi zhong ,spza hua dan yuan zi can za dan mo gui de ban bo dian wei （0.87 V）、dong li xue dian liu mi du (38.0 mA cm-2,0.75 V)he da fei er xie lv (60mV dec-1)jun you yu shang ye Pt/C。zai suan xing ti ji zhong ,spza hua dan yuan zi can za dan mo gui cui hua yang hai yuan de zeng ge xing neng jie jin yu shang ye Pt/C,you yu yi bao dao de fei jin shu ji cui hua ji 。jin yi bu yan jiu le ju you spza hua xing shi de dan yuan zi dui yang hai yuan xing neng de ying xiang ,jie guo biao ming spza hua dan yuan zi dui yang hai yuan fan ying fei chang chong yao ,ju sui zhao spza hua dan yuan zi han liang de zeng jia ,yang hai yuan xing neng ming xian di sheng 。mi du fan han li lun ji suan jie guo biao ming ,yu ji ta dan yuan zi can za gou xing ru bi ding dan he dan mo dan xiang bi ,spza hua dan yuan zi shi lin jin tan yuan zi cheng xian chu geng duo de zheng dian he ,geng you li yu xi fu yang qi fen zi ,cu jin yang hai yuan fan ying de fa sheng 。ying yong ci xu can za fa dui dan mo gui jin hang le shuang yuan can za ,zhi bei le yi ji lie peng he dan yuan zi can za de dan mo gui ,bing dui ji yang hai yuan xing neng jin hang le yan jiu 。yan jiu jie guo biao ming ,peng he dan yuan zi can za de dan mo gui dui yang hai yuan fan ying zhan xian le ji hao de cui hua huo xing 、jia chun kang xing he wen ding xing （10000 sce shi xing neng bao chi 96%yi shang ）,yang hai yuan dian wei （0.87 V）yu shang ye Pt/Cyi zhi ,ju you ji da de ying yong qian jing 。jin yi bu yan jiu le peng he dan yuan zi can za shun xu dui yang hai yuan cui hua huo xing de ying xiang ,jie guo biao ming ,xian can za dan yuan zi hou can za peng yuan zi de dan mo gui cui hua ji huo xing zui gao ,you yu peng 、dan yuan zi gong can za de dan mo gui he xian can za peng yuan zi hou can za dan yuan zi de dan mo gui 。ying yong yi guo fa zhi bei le yi ji lie spza hua dan yuan zi he liu yuan zi gong can za de dan mo gui ,bing kong zhi le spza hua dan yuan zi he liu yuan zi de kong jian xiang dui wei zhi 。jiang spza hua dan yuan zi he liu yuan zi gong can za de dan mo gui ying yong zai yang xi chu fan ying zhong ,huo de le you yi de yang xi chu xing neng 。yan jiu jie guo biao ming ,zai jian xing ti ji zhong ,spza hua dan yuan zi he liu yuan zi gong can za de dan mo gui biao xian chu le chao di guo dian shi （299mV）he gao de dian liu mi du (1.6 V,47.2 mA cm-2),ji dong li xue fan ying su lv he wen ding xing （20000sce shi xing neng bao chi 95%yi shang ）jun you yu shang ye RuO2。tong guo mi du fan han li lun ji suan yan jiu le spza hua dan yuan zi he liu yuan zi de can za gou xing he xiang dui wei zhi dui yang xi chu fan ying de ying xiang ,jie guo biao ming ju li jiao jin de spza hua dan yuan zi he liu yuan zi ,you ji shi spza hua dan yuan zi he sai fen liu yuan zi ke yi chan sheng you xiao de xie tong zuo yong ,jin er gao xiao cui hua yang xi chu fan ying 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自哈尔滨工业大学的赵亚松，发表于刊物哈尔滨工业大学2019-12-07论文，是一篇关于二维材料论文,石墨炔论文,掺杂论文,氧电极反应论文,哈尔滨工业大学2019-12-07论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自哈尔滨工业大学2019-12-07论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
标签：二维材料论文; 石墨炔论文; 掺杂论文; 氧电极反应论文; 哈尔滨工业大学2019-12-07论文;