论文摘要
低温等离子体辅助催化型颗粒物捕集器(NTP/CDPF)技术具有协同脱除PM和NOx的优势,是柴油机尾气后处理领域的研究热点之一。本文通过对钙钛矿La-K-Co-Fe体系催化剂的表征和活性评价,筛选出活性较高的模型催化剂,并探讨了催化反应机理;同时,研究了NTP对柴油机尾气的净化规律。为考查实际净化效果,在柴油机台架上研究了NTP/CDPF催化净化系统对柴油机有害污染物的净化效果及NTP和催化剂对颗粒物捕集器再生温度的影响,为NTP/CDPF系统的推广应用奠定了理论基础。论文主要结论如下:1. K、Fe分别对LaCoO3中La和Co的部分取代会导致催化剂晶格发生畸变,同时可使部分B位Co2+<sup>3+氧化为Co3+。2. La1-xKxCoO3能大幅降低碳烟与O2反应的最大燃烧速率温度(Tmax)和活化能(Ea),而LaFeyCo1-yO3对反应的影响不显著,其中La0.6K0.4CoO3可将Tmax降低至400℃,Ea降低至41.6kJ/mol;钙钛矿催化剂La1-xKxCoO3(x≤0.5)和LaFeyCo1-yO3(y≤0.8)均能降低碳烟在NOx气氛中的起燃温度(Ti)和峰值温度(Tp),其中La0.9K0.1CoO3可使碳烟的起燃温度降低至100℃,峰值温度降低至105℃。3.取代元素与取代量的不同对催化剂去除柴油机尾气中NOx的净化效率及最佳效率温度范围影响极大。La1-xKxCoO3(0.1≤x≤0.5)在375℃~525℃范围内具有较高的催化活性,而LaFeyCo1-yO3(0.1≤y≤0.6)在275℃375℃范围内具有较高催化活性,其中La0.8K0.3CoO3和LaFe0.5Co0.5O3对NOx的净化效率可达50%。4.当输入能量较低(电压:7.5kV)时,NTP对NOx的净化效率可达75%,但对PM和CO的净化效率较低。当输入能量较高(电压:10kV)时,NOx的浓度增大,PM的净化效率却高达86%,干碳烟的净化效率接近100%,SOF的净化效率达80%,饱和烷烃和芳香烃的净化效率分别为90%和65%,THC的净化效率可达83%。NTP在柴油机排气污染物净化过程中存在输入能量窗口问题。5. NTP/CDPF(钙钛矿型)催化净化系统能有效净化柴油机尾气中NOx、PM、HC和CO等污染物。在实验工况范围内,对PM的去除效率可达82%,对NOx的净化效率可达31%,对HC的净化效率可达88%,对CO的净化效率可达12%。催化净化系统的空速越高,净化效率越低。6.再生措施、颗粒物加载程度和催化剂种类是控制CDPF再生温度的重要因素,NTP可使钙钛矿CDPF的再生温度降低至300.5℃。
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