李怡诺:甲烷二氧化碳自热重整制一氧化碳工艺研究论文

李怡诺:甲烷二氧化碳自热重整制一氧化碳工艺研究论文

本文主要研究内容

作者李怡诺(2019)在《甲烷二氧化碳自热重整制一氧化碳工艺研究》一文中研究指出:一氧化碳是羰基合成反应的重要原料,广泛地用于碳一化工、精细化工和医药工业中。甲烷二氧化碳重整将CH4和CO2转化成合成气,不仅可以高选择性地制取一氧化碳,而且可以充分利用碳资源,减少温室气体产生。本文基于Ni基结构化催化剂,首先开展了甲烷二氧化碳重整反应动力学实验,建立了甲烷二氧化碳重整反应的宏观动力学模型。之后,利用计算流体力学模拟,采取逐步收敛的方法对反应器内的反应流进行了数值模拟,考察了反应过程中流动、传热及传质的规律。在此基础上,量化分析计算所得的场分布数据,评价反应效果。提出了适用于富氢工厂的自热重整新工艺,使用Aspen Plus软件对全工艺流程进行了模拟,优化反应操作条件,并重点考察了氢气循环对反应过程的影响。本文主要的研究内容和结论如下:(1)选取幂函数型速率方程来建立甲烷二氧化碳在Ni基结构化催化剂上重整反应的动力学模型,并对参数估值算法进行了改进,采用模拟退火法和马夸特相结合的优化算法,算法适应性更强,运算更加稳定。对所建立的甲烷二氧化碳重整反应动力学模型进行了统计检验和误差分析,结果表明所建立的动力学模型是适定的,估计的参数结果是可信的。(2)提出了甲烷二氧化碳重整制CO工艺的新型反应器设计,讨论了湍流模型、喷嘴直径对燃烧反应过程的影响。通过对比不同湍流模型在冷态丙烷圆管射流中的表现,选取了Realizable k-ε湍流模型对全场进行模拟计算。分别模拟了不同喷嘴半径下,反应器内甲烷燃烧的变化规律,发现5mm的喷嘴更加有利于燃料气和空气的均匀混合,使得燃烧反应可以充分进行,火焰长度合适,甲烷含量富余,且反应器下游温度分布均匀。采用逐步收敛计算方式对甲烷二氧化碳自热重整反应器进行了全场数值模拟。在进入重整段反应时,O2已充分消耗,反应温度、速度以及CH4、CO2等组分浓度分布均匀,基本达到平推流,为催化重整段提供了较为合适的反应条件。在所设定的模拟条件下,甲烷的转化率达到98.10%,一氧化碳的选择性达到69.79%。(3)采用Aspen Plus软件对甲烷二氧化碳自热重整进行了全流程模拟研究,获得各个单元过程以及全流程的物流数据,考察了进料配比、水蒸气、循环氢气等操作条件对反应转化率和产品选择性的影响,在此基础上对该工艺的操作条件和能量回用进行了优化。研究发现重整反应的温度主要通过改变O2/CH4来调节,最佳的进料配比CH4/02/CO2为4/2/1。水蒸气的加入能够促进消碳反应的进行,抑制积炭导致的催化剂活性下降。(4)提出了适用于富氢工厂的甲烷二氧化碳自热重整新工艺,使用CFD模拟的方法考察了氢气循环对反应器中甲烷燃烧和反应结果的影响。氢气循环加快了燃烧速度,不仅促进了甲烷在空气中的燃烧,改善了甲烷燃烧时的着火性能,提高甲烷二氧化碳自热重整工艺过程的热效率,同时能够抑制生焦反应的进行,提高目标产物一氧化碳的选择性。氢气循环后,一氧化碳的选择性由69.79%提高到了80.11%。

Abstract

yi yang hua tan shi tang ji ge cheng fan ying de chong yao yuan liao ,an fan de yong yu tan yi hua gong 、jing xi hua gong he yi yao gong ye zhong 。jia wan er yang hua tan chong zheng jiang CH4he CO2zhuai hua cheng ge cheng qi ,bu jin ke yi gao shua ze xing de zhi qu yi yang hua tan ,er ju ke yi chong fen li yong tan zi yuan ,jian shao wen shi qi ti chan sheng 。ben wen ji yu Niji jie gou hua cui hua ji ,shou xian kai zhan le jia wan er yang hua tan chong zheng fan ying dong li xue shi yan ,jian li le jia wan er yang hua tan chong zheng fan ying de hong guan dong li xue mo xing 。zhi hou ,li yong ji suan liu ti li xue mo ni ,cai qu zhu bu shou lian de fang fa dui fan ying qi nei de fan ying liu jin hang le shu zhi mo ni ,kao cha le fan ying guo cheng zhong liu dong 、chuan re ji chuan zhi de gui lv 。zai ci ji chu shang ,liang hua fen xi ji suan suo de de chang fen bu shu ju ,ping jia fan ying xiao guo 。di chu le kuo yong yu fu qing gong an de zi re chong zheng xin gong yi ,shi yong Aspen Plusruan jian dui quan gong yi liu cheng jin hang le mo ni ,you hua fan ying cao zuo tiao jian ,bing chong dian kao cha le qing qi xun huan dui fan ying guo cheng de ying xiang 。ben wen zhu yao de yan jiu nei rong he jie lun ru xia :(1)shua qu mi han shu xing su lv fang cheng lai jian li jia wan er yang hua tan zai Niji jie gou hua cui hua ji shang chong zheng fan ying de dong li xue mo xing ,bing dui can shu gu zhi suan fa jin hang le gai jin ,cai yong mo ni tui huo fa he ma kua te xiang jie ge de you hua suan fa ,suan fa kuo ying xing geng jiang ,yun suan geng jia wen ding 。dui suo jian li de jia wan er yang hua tan chong zheng fan ying dong li xue mo xing jin hang le tong ji jian yan he wu cha fen xi ,jie guo biao ming suo jian li de dong li xue mo xing shi kuo ding de ,gu ji de can shu jie guo shi ke xin de 。(2)di chu le jia wan er yang hua tan chong zheng zhi COgong yi de xin xing fan ying qi she ji ,tao lun le tuan liu mo xing 、pen zui zhi jing dui ran shao fan ying guo cheng de ying xiang 。tong guo dui bi bu tong tuan liu mo xing zai leng tai bing wan yuan guan she liu zhong de biao xian ,shua qu le Realizable k-εtuan liu mo xing dui quan chang jin hang mo ni ji suan 。fen bie mo ni le bu tong pen zui ban jing xia ,fan ying qi nei jia wan ran shao de bian hua gui lv ,fa xian 5mmde pen zui geng jia you li yu ran liao qi he kong qi de jun yun hun ge ,shi de ran shao fan ying ke yi chong fen jin hang ,huo yan chang du ge kuo ,jia wan han liang fu yu ,ju fan ying qi xia you wen du fen bu jun yun 。cai yong zhu bu shou lian ji suan fang shi dui jia wan er yang hua tan zi re chong zheng fan ying qi jin hang le quan chang shu zhi mo ni 。zai jin ru chong zheng duan fan ying shi ,O2yi chong fen xiao hao ,fan ying wen du 、su du yi ji CH4、CO2deng zu fen nong du fen bu jun yun ,ji ben da dao ping tui liu ,wei cui hua chong zheng duan di gong le jiao wei ge kuo de fan ying tiao jian 。zai suo she ding de mo ni tiao jian xia ,jia wan de zhuai hua lv da dao 98.10%,yi yang hua tan de shua ze xing da dao 69.79%。(3)cai yong Aspen Plusruan jian dui jia wan er yang hua tan zi re chong zheng jin hang le quan liu cheng mo ni yan jiu ,huo de ge ge chan yuan guo cheng yi ji quan liu cheng de wu liu shu ju ,kao cha le jin liao pei bi 、shui zheng qi 、xun huan qing qi deng cao zuo tiao jian dui fan ying zhuai hua lv he chan pin shua ze xing de ying xiang ,zai ci ji chu shang dui gai gong yi de cao zuo tiao jian he neng liang hui yong jin hang le you hua 。yan jiu fa xian chong zheng fan ying de wen du zhu yao tong guo gai bian O2/CH4lai diao jie ,zui jia de jin liao pei bi CH4/02/CO2wei 4/2/1。shui zheng qi de jia ru neng gou cu jin xiao tan fan ying de jin hang ,yi zhi ji tan dao zhi de cui hua ji huo xing xia jiang 。(4)di chu le kuo yong yu fu qing gong an de jia wan er yang hua tan zi re chong zheng xin gong yi ,shi yong CFDmo ni de fang fa kao cha le qing qi xun huan dui fan ying qi zhong jia wan ran shao he fan ying jie guo de ying xiang 。qing qi xun huan jia kuai le ran shao su du ,bu jin cu jin le jia wan zai kong qi zhong de ran shao ,gai shan le jia wan ran shao shi de zhao huo xing neng ,di gao jia wan er yang hua tan zi re chong zheng gong yi guo cheng de re xiao lv ,tong shi neng gou yi zhi sheng jiao fan ying de jin hang ,di gao mu biao chan wu yi yang hua tan de shua ze xing 。qing qi xun huan hou ,yi yang hua tan de shua ze xing you 69.79%di gao dao le 80.11%。

论文参考文献

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  • 论文详细介绍

    论文作者分别是来自华东理工大学的李怡诺,发表于刊物华东理工大学2019-07-16论文,是一篇关于甲烷二氧化碳重整反应论文,反应动力学论文,甲烷燃烧论文,计算流体力学论文,流程模拟论文,华东理工大学2019-07-16论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自华东理工大学2019-07-16论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。

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