A3N2型和LnB6型化合物的高压物性与结构相变研究

论文摘要

利用超高压实验手段研究物质在极端条件下的结构与物性,不仅可以深入认识它们现有的各种物理现象和规律,揭示常规条件下无法获得的新现象和新规律,同时也能为发展新的理论提供重要的实验基础和知识储备。本论文采用金刚石对顶砧超高压装置（Diamond anvil cell, DAC）,利用高压同步辐射X-ray衍射、拉曼散射光谱技术,并结合第一性原理理论计算对A3N2（Mg3N2、Ca3N2和Zn3N2）型和LnB6（CaB6、SrB6、BaB6、SmB6、NdB6和GdB6）型化合物进行了系统地原位常温高压物理性质的研究,得到了以下创新性结果：1.首次给出了Mg3N2在常温高压下的X-ray衍射数据,并确定了Mg3N2在常温高压条件下的相变规律。通过实验确定了Mg3N2的高压相的晶体结构之后,我们还通过拟合Birch-Murnaghan等温物态方程给出了Mg3N2各个相的等温P-V曲线。同时我们还结合第一性原理对Mg3N2在高压下的物理性质进行了系统研究,对其在高压下在光学等方面的潜在应用进行了讨论。2.首次给出了Ca3N2常温高压下的X-ray衍射数据和拉曼光谱,并确定了Ca3N2的高压相变序列为anti-C→anti-B→anti-A。通过Zn3N2的X-ray衍射数据,确定了Zn3N2在所观测到的压力范围内的高压相变序列是anti-C→anti-B。3.首次给出了CaB6在常温高压下的高压拉曼光谱,发现CaB6在常温高压条件下发生了一次压致结构相变。通过不同拉曼振动模式随压力的变化关系计算得到格林爱森常数,并阐述了不同振动模式受压力的影响程度。通过对X-ray衍射数据的分析,确定了CaB6的高压相的晶体结构,我们还通过拟合Birch-Murnaghan等温物态方程给出了CaB6各个相的等温P-V曲线。4.通过实验发现SrB6在～15.8GPa时发生了由立方Pm-3m相到正交Pban相的结构相变,与CaB6相似。而BaB6在31.1 GPa范围内没有发生结构相变。5.首次利用原位同步辐射角散X-ray衍射技术在室温的条件下对SmB6、NdB6和GdB6进行了系统的高压研究。发现SmB6、NdB6和GdB6分别在6.5GPa、8.3GPa和2.5 GPa压力下发生了由立方Pm-3m结构到正交Pban结构的相变,这一高压相变序列与CaB6的相同。

论文目录

• 内容提要
• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 高压物理学简介
• 1.2 高压物理学的发展
• 1.3 高压下物质的物理变化
• 1.4 本论文的研究目的及意义
• 1.5 本论文各部分的主要内容
• 第二章 高压物理实验技术与方法
• 2.1 高压物理实验技术
• 2.2 静态高压实验装置
• 2.2.1 金刚石对顶砧高压装置
• 2.2.2 压砧的选择
• 2.2.3 密封垫片的选择
• 2.2.4 传压介质的选择和压力标定
• 2.3 高压原位同步辐射X-ray衍射技术
• 2.3.1 同步辐射介绍
• 2.3.2 高压下的同步辐射角度色散X-ray衍射
• 2.3.3 高压原位同步辐射装置
• 2.4 高压原位拉曼散射光谱技术
• 2.4.1 拉曼光谱介绍
• 2.4.2 高压拉曼光谱
• 2.4.3 高压拉曼测试系统
• 3N₂（A=Mg、Ca和Zn）型Ⅱ族氮化物的高压性质研究'>第三章 几种A₃N₂（A=Mg、Ca和Zn）型Ⅱ族氮化物的高压性质研究
• 3N₂的高压结构相变研究'>3.1 Mg₃N₂的高压结构相变研究
• 3.1.1 研究背景
• 3.1.2 实验方法
• 3.1.3 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 3.1.4 第一性原理计算结果
• 3.1.5 高压Raman散射光谱实验结果与分析
• 3.1.6 小结
• 3N₂的高压结构相变研究'>3.2 Ca₃N₂的高压结构相变研究
• 3.2.1 研究背景
• 3.2.2 实验方法
• 3.2.3 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 3.2.4 高压Raman散射光谱实验结果与分析
• 3.2.5 小结
• 3N₂的高压结构相变研究'>3.3 Zn₃N₂的高压结构相变研究
• 3.3.1 研究背景
• 3.3.2 实验方法
• 3.3.3 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 3.3.4 小结
• 3N₂型Ⅱ族氮化物的高压相变规律'>3.4 A₃N₂型Ⅱ族氮化物的高压相变规律
• 6（Ln=Ca、Sr、Ba、Sm、Nd和Gd）型化合物的高压性质研究'>第四章 几种LnB₆（Ln=Ca、Sr、Ba、Sm、Nd和Gd）型化合物的高压性质研究
• 6的高压结构相变研究'>4.1 CaB₆的高压结构相变研究
• 4.1.1 研究背景
• 4.1.2 实验方法
• 4.1.3 高压Raman散射光谱实验结果与分析
• 4.1.4 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 4.1.5 小结
• 6的高压结构相变研究'>4.2 SrB₆的高压结构相变研究
• 4.2.1 研究背景
• 4.2.2 实验方法
• 4.2.3 高压Raman散射光谱实验结果与分析
• 4.2.4 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 4.2.5 小结
• 6的高压结构相变研究'>4.3 BaB₆的高压结构相变研究
• 4.3.1 研究背景
• 4.3.2 实验方法
• 4.3.3 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 4.3.4 小结
• 6的高压结构相变研究'>4.4 SmB₆的高压结构相变研究
• 4.4.1 研究背景
• 4.4.2 实验方法
• 4.4.3 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 4.4.4 小结
• 6的高压结构相变研究'>4.5 NdB₆的高压结构相变研究
• 4.5.1 研究背景
• 4.5.2 实验方法
• 4.5.3 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 4.5.4 小结
• 6的高压结构相变研究'>4.6 GdB₆的高压结构相变研究
• 4.6.1 研究背景
• 4.6.2 实验方法
• 4.6.3 高压X-ray衍射光谱实验结果与分析
• 4.6.4 小结
• 6型化合物的高压相变规律'>4.7 LnB₆型化合物的高压相变规律
• 第五章 结论
• 参考文献
• 攻读博士学位期间发表的学术论文
• 作者简介
• 致谢