论文题目: 地表水体中微量金属元素分布的水/胶体作用控制机理的实验研究
论文类型: 博士论文
论文专业: 环境地球化学
作者: 于文辉
导师: 刘丛强
关键词: 水合氧化铁,吸附,去除作用,溶解配位体,分异,形态分布,胶体作用,的负异常,的正异常
文献来源: 中国科学院研究生院（地球化学研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 水体中轻重稀土元素之间的分异,特别是一些具有相同电价而又具有近似相同离子半径的元素对(如Y3+/Ho3+、Zr4+/Hf4+、Nb5+/Ta5+)之间的分异,Ce异常和REE四重效应存在及产生原因和不同因素的控制机理构成了水体稀土元素及其它微量金属元素地球化学研究的核心科学问题,是我们合理解释地表水体中REE及其它微量金属元素组成变化的重要理论基础。目前研究水/微粒界面作用的工作不少,但至今进行的胶体或其它微粒对REE和高价阳离子（如Zr、Hf、Nb和Ta）的吸附实验研究不多,已有的实验也未能对不同控制因素（如pH、溶液介质类型、无机和有机配位体等）的控制机理进行系统研究。 本文通过系列批次实验,定量研究了水合氧化铁（HFO）在不同溶液介质条件下对二价(Cu2+)、三价(Ln3+)、四价(Zr4+、Hf4+)以及五价(Nb5+、Ta5+)阳离子的吸附/去除作用,重点讨论了溶解配位体和pH影响下水/胶体作用对轻重稀土以及Y-Ho、Zr-Hf和Nb-Ta元素对之间分异行为的影响,并模拟了稀土元素在溶液中的形态分布。研究结果表明:微量金属元素在HFO上吸附的动力学特征受控于HFO生成的动力学,溶液介质条件（包括pH、电解质、溶解配位体、吸附剂及吸附质的浓度以及吸附质的形态分布等）是影响微量金属元素水/胶体作用的主要因素;稀土元素的分配系数在水/胶体作用过程中受不同因素的影响而呈现不同的分布模式,但都存在Y的负异常和较低pH下Ce的正异常现象,在CO32-、腐殖酸和SO42-、PO43-的影响下,稀土元素的分配系数分别呈现轻稀土富集和重稀土富集的分布模式,REE在HFO上的作用机制是离子交换和特性吸附综合作用的结果;在天然水体pH范围内,Zr、Hf和Nb、Ta在吸附/共沉淀过程中发生了分异,但均显示相对惰性的行为并表现出较好的一致性,指示了其地球化学孪生对的行为。 上述研究结果为合理解释地表水体中稀土和其它微量金属元素分布变化的多样性提供了实验依据。
论文目录:
中文摘要
Abstract
目录
List of Tables
List of Figures
第一章 绪论
第一节 吸附的基本概念及其影响因素
第二节 氧化物表面络合模式及吸附模型
第三节 水／胶体作用与稀土元素分异行为研究概况
第四节 选题依据和研究内容
第二章 水合氧化铁去除Cu~(2+)的实验研究
第一节 实验部分
第二节 结果与讨论
§2.2.1 水合氧化铁吸附Cu~(2+)的动力学特征
§2.2.2 吸附等温线
§2.2.3 pH的影响
§2.2.4 电解质的影响
§2.2.5 溶解配位体的影响
§2.2.5.1 无机配位体的影响
§2.2.5.2 有机配位体的影响
§2.2.6 竞争阳离子的影响
§2.2.7 吸附剂浓度的影响
§2.2.8 Cu~(2+)从溶液中去除的可能机理
第三节 结论
第三章 稀土元素的形态分布
第一节 形态分布概念及其重要性
第二节 形态分析研究常用方法
§3.2.1 固相中形态分析方法
§3.2.2 液相中形态分析方法
第三节 稀土元素的形态分布
§3.3.1 颗粒态稀土元素的形态分布
§3.3.2 溶解态稀土元素的形态分布
§3.3.2.1 无机络合形态
§3.3.2.2 有机络合形态
第四节 小结
第四章 水合氧化铁胶体／水界面作用与稀土元素分异的实验研究
第一节 实验与分析
第二节 结果与讨论
§4.2.1 重现性实验
§4.2.2 平衡时间系列实验(动力学)
§4.2.3 吸附等温线
§4.2.4 吸附质浓度对REE吸附及其分异的影响
§4.2.5 pH对REE在水合氧化铁胶体／水界面配分行为的影响
§4.2.6 溶解配位体对REE吸附及其分异的影响
§4.2.6.1 无机配位体对REE吸附及其分异的影响
§4.2.6.1.1 CO_3~(2-)的影响
§4.2.6.1.2 SO_4~(2-)的影响
§4.2.6.1.3 PO_4~(3-)的影响
§4.2.6.2 腐殖酸对REE吸附及其分异的影响
§4.2.7 REE在水合氧化铁胶体／水界面作用机制探讨
第三节 结论
第五章 Zr、Hf和Nb、Ta在水合氧化铁上的吸附及其分异实验研究
第一节 引言
第二节 实验部分
第三节 结果与讨论
§5.3.1 Zr、Hf和Nb、Ta的吸附等温线
§5.3.2 pH对水合氧化铁吸附Zr、Hf和Nb、Ta及其分异的影响
§5.3.3 Zr、Hf和Nb、Ta在吸附过程中的相关性分析
§5.3.4 Zr、Hf和Nb、Ta在水溶液中的形态分布及可能的吸附机理
第四节 结论
第六章 结论
参考文献
致谢
作者简介
发布时间: 2005-07-28
参考文献
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