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金属氧化物催化剂对含硫VOCs的催化燃烧性能研究

2020-12-11阅读(232)

金属氧化物催化剂对含硫VOCs的催化燃烧性能研究

论文摘要

催化燃烧是最高效、节能和环境友好的VOCs治理技术之一,而在实际工业处理中,一些特殊行业的VOCs气体往往含有一定量的硫,这些硫化物存在会与催化剂中的活性位结合,破坏催化剂活性组分,进而降低催化活性。因此在处理含硫有机废气时,不仅要求催化剂的催化活性高、稳定性好,更要求催化剂在含硫环境中抗硫性能好。论文首先采用凝胶-燃烧法制备了一系列单一金属氧化物催化剂（CeOx、MnOx、CoOx、CrOx、CuOx、FeOx、NiOx、VOx、TiOx）,并考察了其催化燃烧含硫（S02）VOCs的性能。研究表明,单一金属氧化物催化剂的活性大小次序为MnOx>CeOx>CoOx>CrOx>FeOx>NiOx>CuOx>VOx>TiOx。在含SO2的甲苯有机废气中,MnOx、NiOx和CeOx催化剂表现出最差的抗硫性,VOx和TiOx催化剂表现出最好的抗硫性。造成催化剂失活是由于过渡金属提供了 d电子空轨道,造成SO2强的化学吸附。在单一金属氧化物的研究基础上,论文采用凝胶-燃烧法制备了一系列不同 Cu/V 比的 CuxV1-x（x=0,0.09,0.15,0.2,0.33,0.5,0.67,0.8,0.85,0.91,1）催化剂,通过XRD、BET、H2-TPR、红外等手段表征了催化剂结构和理化性质,并考察了其对含硫VOCs的催化活性及抗硫性能。研究表明,少量Cu的掺杂即可明显促进V2O5晶格氧的活动性,提高催化剂的活性。其中Cu0.15V0.85催化剂表现出最好的活性和抗硫性。为提高CuxV1-x催化剂表面分散度和热稳定性,以具有高抗硫的TiO2为载体,采用浸渍法制备了 Cu-V/TiO2催化剂,考察了其催化活性和抗硫性。研究表明,TiO2载体可较大地提高Cu-V催化剂面积比活性,并进一步改善催化剂的抗硫中毒的能力。其中负载量为10%的Cu0.15V0.85/TiO2催化剂均表现出最好的活性及抗硫性,在SO2浓度为30 mg/m3的情况下,该催化剂能在350℃对甲苯完全燃烧,并且在10h之内,其反应活性基本保持不变。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 选题背景及意义
  • 1.2 含硫VOCs的特性和处理技术
  • 1.3 催化燃烧催化剂研究进展
  • 1.3.1 贵金属催化剂
  • 1.3.2 钙钛矿催化剂
  • 1.3.3 过渡氧化物催化剂
  • 1.3.4 铜钒复合氧化物催化剂
  • 1.4 本文研究的主要内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 实验药品与仪器
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 催化剂制备方法
  • 2.3 催化剂表征分析
  • 2.3.1 XRD表征分析
  • 2.3.2 BET表征分析
  • 2-TPR表征分析'>2.3.3 H2-TPR表征分析
  • 2.3.4 红外光谱表征分析
  • 2.4 催化剂性能评价
  • 2.4.1 实验流程简述
  • 2.4.2 评价条件
  • 第三章 单一金属氧化物催化剂活性和抗硫性研究
  • 3.1 单一金属氧化物催化剂活性研究
  • 3.2 单一金属氧化物催化剂抗硫性研究
  • 3.3 本章小结
  • 第四章 铜钒复合氧化物催化剂的活性和抗硫性研究
  • xV1-x催化剂表征'>4.1 CuxV1-x催化剂表征
  • 4.1.1 XRD表征分析
  • 4.1.2 BET表征分析
  • 2-TPR）表征'>4.1.3 程序升温氢气还原（H2-TPR）表征
  • 4.1.4 红外光谱表征分析
  • xV1-x催化剂活性研究'>4.2 CuxV1-x催化剂活性研究
  • 4.2.1 不同Cu/V比催化剂催化燃烧甲苯的活性研究
  • xV1-x催化剂的活性研究'>4.2.2 不同焙烧温度对CuxV1-x催化剂的活性研究
  • xV1-x催化剂抗硫性研究'>4.3 CuxV1-x催化剂抗硫性研究
  • 4.4 本章小结
  • xV1-x/TiO2催化剂活性和抗硫性研究'>第五章 CuxV1-x/TiO2催化剂活性和抗硫性研究
  • xV1-x/TiO2催化剂活性研究'>5.1 CuxV1-x/TiO2催化剂活性研究
  • 5.1.1 负载量对催化剂活性影响
  • 5.1.2 载体比表面积对催化剂活性的影响
  • 5.1.3 进料浓度对催化剂活性的影响
  • xV1-x/TiO2催化剂抗硫性研究'>5.2 CuxV1-x/TiO2催化剂抗硫性研究
  • xV1-x/TiO2催化剂稳定性研究'>5.3 CuxV1-x/TiO2催化剂稳定性研究
  • 5.3.1 二氧化硫浓度对催化剂活性的影响
  • 5.3.2 反应时间对催化剂活性的影响
  • 5.4 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  • 6.1 结论
  • 6.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读学位期间发表的论文

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