稀土氧化物用于催化还原脱除NO的实验研究

论文摘要

NO、是主要的大气污染物之一,控制NOx的排放是大气污染防治的一项主要内容,催化还原法脱硝是应用和研究最为广泛的脱硝方法。本论文主要研究负载型高岭士催化剂上CO催化还原脱除NO的性能。本论文以高岭土为载体,以La2O3和CeO2为活性组分,采用浸渍法制备了一系列La/Kaolin、Ce/Kaolin和La-Ce/Kaolin催化剂,将它们用于NO的催化还原反应,并研究了制备条件对催化活性的影响,结果显示：未经改性的载体Kaolin所制得催化剂具有较好的催化脱硝活性,同时混合负载La2O3和CeO2的La-Ce/Kaolin催化剂不仅可降低催化剂对负载量的要求,而且催化剂发生活化的温度较单组份负载催化剂要低,混合负载催化剂活化温度为500℃,La2O3和CeO2的负载量均为1%。催化剂空速（在10,000～25,000h-1之间）和CO/NO比（在1～3之间）对脱硝率的影响不大；在反应温度为600℃,空速为12,000h-1,CO/NO比为2的条件下,催化剂Ce8/K0在反应48h内保持较高的NO转化率,在98%以上；催化剂Ce8/K0有较好的同时脱硫脱硝的性能,反应温度为600℃,空速为12,000h-’时,脱硫率和脱硝率均可达到95%以上,并且在反应的8h内保持稳定。当活性炭代替CO为还原剂时,Ce/Kaolin催化剂对活性炭还原NO的催化活性要好于La/Kaolin,温度为600℃,空速为5,300h-1时,Ce8/K0催化剂的脱硝率高达95%以上；催化剂的最低活化温度为500℃。以活性炭作为还原剂,同时作催化剂载体,La2O3或者CeO2为活性组分时,煤质活性炭作为还原剂和载体时的脱硝活性要好于椰壳活性炭；浸渍时间对稀土/活性炭催化还原脱硝活性影响不大,但是当活性炭催化剂用最为5m1时,脱硝率随时间的延长而下降。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 引言
• 1 综述
• x的危害'>1.1 NO_x的危害
• x的污染排放状况'>1.2 我国NO_x的污染排放状况
• x的生成'>1.3 燃煤NO_x的生成
• x污染排放的控制政策'>1.4 NO_x污染排放的控制政策
• x的控制技术'>1.5 NO_x的控制技术
• 1.5.1 低氮燃烧技术
• 1.5.2 烟气脱硝技术
• 1.5.3 催化还原法脱硝
• 1.5.4 CO催化还原法脱硝
• 1.6 高岭土以及稀土氧化物的性质及其在催化方面的应用
• 1.6.1 高岭土的性质和应用
• 1.6.2 稀土氧化物的性质和应用
• 1.7 本文的研究目的和内容
• 1.7.1 研究目的
• 1.7.2 研究内容
• 2 催化还原脱硝实验
• 2.1 实验材料和方法
• 2.1.1 实验仪器
• 2.1.2 试剂和气体
• 2.2 催化剂的评价装置
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 氮气物理吸附法
• 2.3.2 X-射线衍射
• 2.3.3 X-射线荧光
• 3 稀土/高岭土催化剂催化还原脱硝实验研究
• 3.1 引言
• 3.2 催化剂的制备
• 3.2.1 高岭土的选取
• 3.2.2 高岭土载体改性方法
• 3.2.3 稀土/高岭土催化剂的制备
• 3.3 催化剂的表征
• 3.3.1 吸附脱附等温线
• 3.3.2 XRD表征结果
• 3.3.3 XRF元素组成分析
• 3.4 催化剂制备对CO催化还原脱硝的影响
• 3.4.1 载体改性方法对催化剂脱硝活性的影响
• 3.4.2 活性组分配方对催化剂脱硝性能的影响
• 3.5 评价条件对CO催化还原脱硝活性的影响
• 3.5.1 反应温度对催化剂活性的影响
• 3.5.2 反应空速对催化活性的影响
• 3.5.3 CO/NO对催化活性的影响
• 3.6 催化剂稳定性的初步研究
• 3.7 活性炭作为还原剂时的催化还原脱硝
• 3.8 同时脱硫脱硝考察
• 3.9 本章小结
• 4 稀土/活性炭催化还原脱硝的实验研究
• 4.1 引言
• 4.2 催化剂的制备
• 4.2.1 活性炭的选取
• 4.2.2 稀土/活性炭的制备
• 4.3 催化剂的表征
• 4.3.1 吸附脱附等温线及孔径分布
• 4.3.2 XRD表征结果
• 4.4 稀土/活性炭在催化还原脱硝中的应用
• 4.4.1 活性炭作为还原剂和载体时的催化还原脱硝
• 4.4.2 浸渍时间对脱硝性能的影响
• 4.4.3 稀土/活性炭用量催化活性的影响
• 4.5 本章小结
• 5 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表学术论文情况
• 致谢