炭载含血红素蛋白质的直接电化学研究

论文摘要

21世纪是能源的世纪。随着传统的化石燃料的日渐耗竭,新能源的开发和利用正得到各国的广泛重视。燃料电池作为一种转化效率高和清洁的能量转换系统,已成为当今科技界最热门的研究课题之一。 生物燃料电池是利用生物催化剂和生物燃料的一类燃料电池。生物燃料电池除了有一般燃料电池的优点外,还有燃料来源广泛、价格低廉、操作条件温和、生物相容性好等优点,因此,正在引起人们的关注。但目前生物燃料电池的发展还处在初步的阶段,有许多难题有待解决。一个主要的问题是如何把生物催化剂牢固地固定在电极上而又不发生变性。 本论文主要研究用平衡吸附法使含血红素的蛋白质,如细胞色素c（Cyt c）、肌红蛋白（Mb）、血红蛋白（Hb）固定到活性炭上,研究了炭载含血红素的蛋白质的电化学行为和对H2O2和O2还原的电催化活性及稳定性,为发展生物燃料电池的阴极催化剂打下基础。主要研究结果如下: 1.用平衡吸附法制备炭载Cyt c、炭载Mb或炭载Hb修饰的玻碳（GC）电极,在它们的循环伏安图中,都可观察到一对氧化还原峰,峰电位差在60mV左右,氧化还原峰的峰电流基本相等,表明这三种炭载含血红素的蛋白质都能进行准可逆的直接电化学反应。不同扫速时的循环伏安曲线测量表明,氧化峰或还原峰峰电流与扫速成线性关系,说明反应是非扩散控制的,这证明了这三种含血红素的蛋白质都已吸附到活性炭上。连续进行循环伏安扫描20次,峰电流基本稳定。把炭载含血红素的蛋白质的GC电极在磷酸盐缓冲溶液中在4℃下浸泡7d后,测得的循环伏安曲线中的氧化还原峰峰电位和峰电流与电极制备后马上测得的基本相同。这些结果都表明含血红素的蛋白质在炭上的吸附比较牢固。因此,炭载Cyt c、Mb和Hb都能进行稳定的、非扩散控制的、直接的、准可逆的电化学反应,它们的氧化还原式电位(E0′)很相近,分别为-361、-371和369mV。 2.用Nafion膜固定的炭载Cyt c、Mb和Hb能进行直接电化学反应的原因可能是活性炭表面的含氧基团防止了它们的变性吸附,而含有磺酸基团Nafion能使水分子容易进入分子内部而促进了它们的电化学反应。

论文目录

• 目录
• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 生物燃料电池
• 1.2 Cytc直接电化学研究概况
• 1.2.1 研究生物分子直接电化学的意义
• 1.2.2 Cytc分子结构
• 1.2.3 Cytc电化学反应的促进剂研究
• 1.2.4 促进剂对Cytc直接电化学反应的促进机理
• 1.3 Mb直接电化学研究概况
• 1.3.1 Mb分子的结构简介
• 1.3.2 Mb电化学反应促进剂研究
• 1.3.3 Mb的电化学反应机理
• 1.4 Hb直接电化学研究概况
• 1.4.1 Hb分子的结构简介
• 1.4.2 Hb电化学反应促进剂研究
• 1.4.3 Hb电化学反应机理
• 1.5 参考文献
• 第二章 炭载酶修饰电极的制备
• 2.1 仪器和试剂
• 2.2 酶修饰电极的制作
• 2.2.1 Cytc-C/GC电极的制作
• 2.2.2 Mb-C/GC和Hb-C/GC电极的制作
• 2.3 电化学实验
• 第三章 细胞色素c电化学行为的研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 试剂和仪器
• 3.2.2 工作电极的制作
• 3.2.3 电化学测量
• 3.3 结果与讨论
• 3.4 结论
• 3.5 参考文献
• 第四章 肌红蛋白电化学行为的研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 试剂和仪器
• 4.2.2 工作电极的制备
• 4.2.3 电化学测量
• 4.3 结果与讨论
• 4.4 结论
• 4.5 参考文献
• 第五章 血红蛋白电化学行为的研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验部分
• 5.2.1 试剂和仪器
• 5.2.2 工作电极制备
• 5.2.3 电化学测量
• 5.3 结果与讨论
• 5.4 结论
• 5.5 参考文献
• 致谢
• 硕士期间发表及待发表的文章