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纳米二氧化硅填充聚甲基丙烯酸甲酯/苯乙烯—丙烯腈共聚物共混体系相分离行为的研究

2020-12-11阅读(648)

纳米二氧化硅填充聚甲基丙烯酸甲酯/苯乙烯—丙烯腈共聚物共混体系相分离行为的研究

论文摘要

本文以聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）/苯乙烯-丙烯腈共聚物（SAN）部分相容共混体系以及纳米二氧化硅填充的PMMA/SAN/SiO2三元共混体系为研究对象,以流变学方法来考察两体系的相分离行为。探讨了传统的流变学方法在确定两体系的相分离温度时候存在误差较大的问题,提出了更加合理和准确的确定两体系binodal和spinodal相分离温度的方法。相分离温度的确定这一研究的重要意义是,为部分相容体系相行为的研究和通过加工成型调控材料性能奠定了基础。主要内容如下所示:1)时温叠加原理（TTS）、vGP图、Han图和Cole-Cole图方法来判断PMMA/SAN共混体系以及PMMA/SAN/SiO2共混体系相容性是可行的,可以确定大致的binodal相分离温度。而本文发现传统温度扫描中储能模量对于温度曲线（ G ’T）斜率变化点来确定体系确切的binodal相分离温度的方法误差太大,不适用于本文中的两个研究体系。2)以PMMA/SAN体系近临界组分经历spinodal相分离机理会形成双连续相结构为基础,提出了类凝胶方法来确定近临界组分binodal温度。而体系远临界组分在发生相分离之时形成海岛结构,其binodal相分离温度以温度间隔较小的Cole-Cole图确定。研究发现上述方法同样适用于PMMA/SAN/SiO2体系binodal相分离温度的确定。3)在Fredrickson-Larson平均场的理论基础上,结合Doi-Edwards模型,提出了一种全新的更加具有物理意义的确定部分相容体系PMMA/SAN的spinodal相分离温度的方法,即明确了平均场理论中描述的模量是浓度涨落模量而不是表观的整体动态模量。考虑到纳米SiO2粒子选择性分散在PMMA相中,上述新方法经修正之后,也能够扩展到确定PMMA/SAN/SiO2共混体系的spinodal相分离温度。4)本文研究发现,少量SiO2粒子填充对部分相容的PMMA/SAN体系的相图的改变很大,对SAN占优组分的相分离温度影响更明显。之后研究了SiO2粒子含量和平均粒径对体系binodal相分离温度的影响。最后,讨论了本文中的流变学实验方法确定的相图与Ginzburg的热力学模型预测体系相图的差异。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 部分相容共混物相分离机理
  • 1.1.1 聚合物的相分离机理
  • 1.1.2 不同相分离机理对应的流变性质
  • 1.2 流变方法确定部分相容聚合物相分离温度
  • 1.2.1 Binodal temperature（双节线相分离温度）流变学表征
  • 1.2.2 Spinodal temperature（亚稳态极限温度）流变学表征
  • 1.3 填料填充部分相容聚合物共混物相行为
  • 1.3.1 填料填充部分相容聚合物体系相分离温度确认
  • 1.3.2 填料填充部分相容聚合物体系热力学研究
  • 1.4 本研究工作主要内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 原料
  • 2.2 仪器设备
  • 2.3 原料处理
  • 2.4 样品制备
  • 2.5 测试方法
  • 2.5.1 玻璃化转变温度测定
  • 2.5.2 流变测试
  • 2.5.3 原子力显微镜测试
  • 2.6 基本物性参数
  • 第三章 流变学方法确定PMMA/SAN 体系相分离温度
  • 3.1 流变学方法确定PMMA/SAN 体系BINODAL 相分离温度
  • 3.1.1 TTS 适用性
  • 3.1.2 Han 曲线的温度依赖行为
  • 3.1.3 vGP 曲线的温度依赖行为
  • 3.1.4 Cole-Cole 曲线的温度依赖行为
  • T 确定相分离温度评价'>3.1.5 储能模量与温度曲线G 'T 确定相分离温度评价
  • 3.1.6 类凝胶方法（gel-like）确定近临界组分相分离温度
  • 3.1.7 Cole-Cole 曲线确定远临界组分相分离温度
  • 3.2 流变学方法确定PMMA/SAN 体系SPINODAL 相分离温度
  • 3.2.1 传统流变学方法确定PMMA/SAN 体系spinodal 相分离温度
  • 3.2.2 改进的流变学方法确定PMMA/SAN 体系spinodal 相分离温度
  • 3.3 本章小结
  • 2体系相分离温度'>第四章 流变学方法确定PMMA/SAN/SI02体系相分离温度
  • 2 体系BINODAL 相分离温度'>4.1 流变学方法确定PMMA/SAN/SI02 体系BINODAL 相分离温度
  • 4.1.1 TTS 适用性
  • 4.1.2 Han 曲线的温度依赖行为
  • 4.1.3 vGP 曲线的温度依赖行为
  • 4.1.4 Cole-Cole 曲线的温度依赖行为
  • 4.1.5 储能模量与温度曲线G '? T 确定相分离温度评价
  • 4.1.6 类凝胶方法（gel-like）确定近临界组分相分离温度
  • 4.1.7 Cole-Cole 曲线确定远临界组分相分离温度
  • 2 体系SPINODAL 相分离温度'>4.2 流变学方法确定PMMA/SAN/ SI02 体系SPINODAL 相分离温度
  • 2 体系spinodal 相分离温度'>4.2.1 传统流变学方法确定PMMA/SAN/ Si02 体系spinodal 相分离温度
  • 2 体系spinodal 相分离温度'>4.2.2 改进的流变学方法确定PMMA/SAN/ Si02 体系spinodal 相分离温度
  • 2 含量和粒径对PMMA/SAN 体系BINODAL 相分离温度的影响'>4.3 SI02 含量和粒径对PMMA/SAN 体系BINODAL 相分离温度的影响
  • 2 对共混体系SPINODAL 温度影响与实验结果的对比'>4.4 GINZBURG 模型预测SI02 对共混体系SPINODAL 温度影响与实验结果的对比
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 全文总结
  • 参考文献
  • 符号与标记
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间已发表的论文情况

    • 相关论文文献

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