Fe、Mo改性RaneyNi催化剂制备及其加氢反应性能的研究

论文摘要

Raney-Ni催化剂具有廉价和原料易得等优点,已成为化工生产中常用的催化剂之一,但其依然存在活性、选择性欠佳,尤其是稳定性较差的缺点。Raney-Ni催化剂中添加其他组分进行修饰后,可改善其催化性能。作者制备了Fe、Mo改性Raney-Ni催化剂,并对催化剂制备过程中改性金属的流失情况作了系统的研究,同时以葡萄糖加氢为探针反应,研究了改性后Raney-Ni催化剂的反应性能。主要内容如下:（1）对葡萄糖加氢反应条件进行了优化,确定反应条件为:葡萄糖100 g,催化剂4 g（湿重）,水100 ml,压力5 MPa,温度140℃。（2） Fe改性Raney-Ni催化剂在首次反应中表现出比未改性Raney-Ni催化剂更高的活性,但在反应过程中Fe大量流失,Al的流失比未改性催化剂更严重,从而导致催化剂比表面积下降,活性降低。Mo改性Raney-Ni催化剂反应过程中不仅Mo不会流失,而且催化剂中的Al流失也比未改性催化剂少,在反应中该催化剂表现出很好的活性及稳定性。Al的流失以及Ni晶粒的长大是催化剂活性下降的主要原因。（3）在相同的制备条件下得到的Fe、Mo联合改性Raney-Ni催化剂晶粒更小,在反应中该催化剂表现出较高的活性及稳定性。（4）研究了合金及催化剂中改性金属Fe、Mo的存在相态及价态。分别从存在相态及价态的角度对合金溶解过程及催化剂反应过程中改性金属的流失做了系统的研究。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 未改性Raney-Ni催化剂研究现状
• 1.1.1 Ni-Al 合金的物相组成
• 1.1.2 合金浸取展开过程的控制及影响因素
• 1.1.3 Raney-Ni催化剂中金属存在形态及含量研究
• 1.1.4 Raney Ni催化剂主要型号
• 1.2 改性Raney Ni催化剂研究现状
• 1.2.1 改性Raney Ni催化剂制备中合金配比对催化剂性能的影响
• 1.2.2 改性Raney Ni催化剂的应用
• 1.2.3 助剂的改性机理研究
• 1.3 改性Raney Ni催化剂应用于葡萄糖加氢制备山梨醇
• 1.3.1 山梨醇的作用
• 1.3.2 山梨醇的制备方法
• 1.3.3 改性Raney Ni催化剂应用于葡萄糖加氢制备山梨醇研究现状
• 1.4 立题意义及研究思路
• 1.4.1 实验设计思路
• 1.4.2 研究内容
• 参考文献
• 第二章 实验部分
• 2.1 试剂与仪器
• 2.2 催化剂的制备
• 2.3 催化剂的表征
• 2.3.1 X射线衍射仪
• 2.3.2 孔结构比表面积测试仪
• 2.3.3 X射线光电子能谱仪
• 2.4 催化剂活性评价反应
• 2.5 反应装置和流程
• 2.6 分析仪器及分析方法
• 2.6.1 产物分析方法
• 2.6.2 分析条件
• 2.6.3 Mo含量的分析方法
• 第三章 改性Raney-Ni催化剂在葡萄糖加氢反应中催化性能的研究
• 3.1 反应条件的选择
• 3.1.1 温度对反应的影响
• 3.1.2 体系pH值对反应的影响
• 3.1.3 葡萄糖浓度对反应的影响
• 3.1.4 未改性Raney-Ni催化剂失活原因
• 3.2 Fe改性Raney-Ni催化剂性能研究
• 3.2.1 Fe改性Raney-Ni催化剂活性研究
• 3.2.2 Fe改性Raney-Ni催化剂稳定性研究
• 3.3 Mo改性Raney-Ni催化剂性能研究
• 3.3.1 不同Mo含量Raney-Ni催化剂的表征情况
• 3.3.2 不同Mo含量Raney-Ni催化剂的性能
• 3.4 Fe、Mo联合改性Raney-Ni催化剂性能研究
• 3.4.1 Fe、Mo联合改性Raney-Ni催化剂活性研究
• 3.4.2 Fe、Mo联合改性Raney-Ni催化剂稳定性研究
• 3.5 本章小结
• 参考文献
• 第四章 改性金属流失情况及其对催化剂性能影响的研究
• 4.1 Fe改性Raney-Ni改性金属流失情况的研究
• 4.2 Mo改性Raney-Ni改性金属的流失情况研究
• 4.2.1 NaOH浓度和用量的影响
• 4.2.2 碱溶温度的影响
• 4.2.3 碱溶时间的影响
• 4.2.4 加氢反应过程中 Mo 情况
• 4.3 Fe、Mo联合改性Raney-Ni改性金属流失情况的研究
• 4.4 本章小结
• 参考文献
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.1.1 反应条件的研究
• 5.1.2 改性催化剂性能的研究
• 5.1.3 改性金属流失情况及其对催化剂性能影响的研究
• 5.2 论文创新之处
• 5.3 展望
• 附录
• 致谢