尿素光化学降解的初步研究

论文摘要

光化学降解是有机物在环境中降解的重要途径。本文利用光化学反应仪（SGY-1型）对溶液中尿素的光化学降解进行了初步研究。从反应时间、初始浓度、pH、通气等方面对尿素光化学特性进行了研究；并初步探讨NO3-、NO2-、Fe3+、Fe2O3、TiO2等光活性物质对尿素光降解的影响。主要研究结果如下：1、尿素浓度为0．1～2．0 mmol／L时，基本不发生直接光化学降解，但长时间放置会缓慢水解，生成少量NH4+。2、pH对溶液中尿素的光化学降解影响显著。pH<5时，尿素发生光解生成NH4+、NO3-和NO2-，酸性越强尿素的光解程度越大；pH>10时，尿素也发生光解，生成NH4+和NO3-，碱性越强其光解程度越大。3、通空气能显著提高尿素在pH=2、3条件下的光化学降解率，并促进NO3-和NO2-的生成，增加溶液中全氮的损失。4、NO3-对尿素的光化学降解有促进作用。随着NO3-浓度的增加，尿素的光化学降解率呈递增趋势，并有NO2-和NH4+生成，溶液中的全氮损失率也呈递增规律。NO2-对尿素的光化学降解的影响与NO3-类似。NO2-存在使尿素光解生成NO3-和NH4+，溶液中的全氮损失率随着NO2-浓度的增加而增加。无论光反应还是暗对照，溶液中全氮均有损失，光反应损失率大于暗对照。5、当Fe3+浓度小于0．8 mmol/L时，尿素降解率随Fe3+浓度的增加而递增，但Fe3+浓度进一步增加时，尿素的降解率保持稳定；Fe3+对尿素的水解也有一定促进作用；Fe3+在促进尿素光降解的同时也生成了一定量的Fe22+6、TiO2对尿素的光催化降解有较强的催化作用。随TiO2浓度的增加尿素的光降解率增加，尿素光降解生成了NH4+、NO2-和NO3-；溶液中全氮的损失率也随TiO2浓度的增加而递增。7、Fe2O3对尿素的光催化降解规律同TiO2类似，与TiO2相比，Fe2O3的增加对尿素光降解的影响要弱。但相同浓度下，Fe2O3对溶液中全氮的损失的影响比TiO2强。

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1 前言

1.1 氮循环及相关环境问题

1.2 含氮化合物的光化学降解

1.2.1 环境光化学

1.2.2 光化学降解在环境科学领域的应用

1.2.3 含氮化合物的光化学反应研究现状

1.3 环境中常见的影响光化学降解的因素

1.3.1 pH和溶解氧

2^-和NO₃^-'>1.3.2 NO₂^-和NO₃^-

3+'>1.3.3 Fe³⁺

2'>1.3.4 TiO₂

2O₃'>1.3.5 Fe₂O₃

1.4 尿素的环境转化研究进展

1.4.1 尿素的理化性质及其环境转化

1.4.2 尿素的环境转化

1.5 研究目的和意义

2 实验材料和方法

2.1 主要实验仪器设备

2.2 主要实验试剂

2.3 试剂配制

2.4 样品检测方法

2.4.1 尿素的检测方法

4⁺的检测方法'>2.4.2 NH₄⁺的检测方法

3^-的检测方法'>2.4.3 NO₃^-的检测方法

2^-的检测方法'>2.4.4 NO₂^-的检测方法

2+的检测方法'>2.4.5 Fe²⁺的检测方法

2.4.6 尿素的添加回收试验

2.5 尿素的光化学降解

2.5.1 标准母液的配制

2.5.2 尿素的波段扫描

2.5.3 尿素的直接光化学降解

2.5.4 pH及通空气对尿素光降解的影响

3^-对尿素光化学降解的影响'>2.5.5 NO₃^-对尿素光化学降解的影响

2^-对尿素光化学降解的影响'>2.5.6 NO₂^-对尿素光化学降解的影响

3+对尿素光化学降解的影响'>2.5.7 Fe³⁺对尿素光化学降解的影响

2对尿素光化学降解的影响'>2.5.8 TiO₂对尿素光化学降解的影响

2O₃对尿素光化学降解的影响'>2.5.9 Fe₂O₃对尿素光化学降解的影响

2.6 数据处理

3 结果与讨论

3.1 尿素的直接光化学降解特性研究

3.1.1 尿素波段扫描

3.1.2 初始浓度对尿素光解的影响

3.1.3 光照时间对尿素光解的影响

3.2 pH及通空气对尿素光化学降解的影响

3^-和NO₂^-对尿素光化学降解的影响'>3.3 NO₃^-和NO₂^-对尿素光化学降解的影响

3^-对尿素光化学降解的影响'>3.3.1 NO₃^-对尿素光化学降解的影响

2^-对尿素光化学降解的影响'>3.3.2 NO₂^-对尿素光化学降解的影响

3+对尿素光化学降解的影响'>3.4 Fe³⁺对尿素光化学降解的影响

2对尿素光化学降解的影响'>3.5 TiO₂对尿素光化学降解的影响

2O₃对尿素光化学降解的影响'>3.6 Fe₂O₃对尿素光化学降解的影响

4 结论

5 参考文献

6 致谢

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