论文摘要
造成大气污染的氮氧化物主要是一氧化氮和二氧化氮，氮氧化物的危害性包括如下①形成光化学烟雾；②易与动物血液中血色素结合；③破坏平流层（同温层）中的臭氧层；④可生成毒性更大的硝酸或硝酸盐气溶胶，形成酸雨。大气中氮氧化物含量的确定是评价人类生存环境质量优劣的重要指标之一。十几年来，NOx的有效消除成为世界环保领域难以解决的课题。因此迫切需要研究出有效的催化剂进行氮氧化物的脱除。其中复合金属氧化物是有效催化脱除NOx的催化剂之一，由于其具有独特的晶体结构和较高的氧化、还原催化活性，因此作为催化脱除NOx的催化剂具有广泛的应用前景。本文将La2O3和BaO分别引入γ-Al2O3胶液中，将此溶液负载到堇青石蜂窝陶瓷上，以此为载体，采用浸渍法以Fe为主催化剂制得一系列铁系复合金属氧化物催化剂。采用程序升温法，以尿素为还原剂，利用固定床流动化反应评价系统评价了各个催化剂选择性催化还原NOx的催化活性。本文分析了7-Al2O3的负载量及其焙烧温度对堇青石比表面积的影响。结果表明，La2O3和BaO稳定剂的加入，可以有效地阻止氧化铝的高温老化行为。适当加入碱土金属氧化物和过渡金属化合物，可起到提高催化剂的热稳定性及活性的作用。在所考察的催化剂中，Fe-Ce-Mn催化活性最高，当Fe、Ce、Mn的负载量分别为6wt％、4wt％、3wt％左右，反应温度为300℃左右时，NOx的最高转化率超过80％，。研究结果表明活性的高低不仅与活性组分的类别有关，而且与活性组分的负载量、空速、焙烧温度有关，还受到载体本身性质、活性组分在载体上的分散度以及活性组分之间协调性的影响。通过XRD、SEM、BET、TPR、等技术手段详细表征了催化剂的物相结构、还原性能、表面形貌。研究结果表明，Mn和Ce的添加明显提高了催化剂的活性，其中Ce的添加抑制了氧化铁的高温烧结，促进了氧化铁物种在高温条件时的稳定存在，从而可显著提高催化剂的耐热稳定性，催化剂表面元素均以氧化态的物种存在，Ce能够促使Fe在载体表面的分散，从而使催化剂表面活性中心数目增加，同时Mn的加入使得还原反应活化能降低，从而使活性组分Fe更易被还原，并加快了其还原速度，进而提高了催化剂的活性。
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摘要ABSTRACT第1章 绪论1.1 课题背景1.2 氮氧化物脱除方法的研究1.3 国内机动车尾气催化剂发展现状1.4 机动车尾气净化催化剂的载体概述1.5 催化剂的制备方法1.5.1 浸渍法1.5.2 沉淀法1.5.3 混合法1.5.4 离子交换法1.5.5 熔融法1.6 催化剂中存在的问题与解决方案1.7 展望1.8 研究内容和研究思路第2章 堇青石蜂窝陶瓷的表面改性2.1 实验仪器和试剂2.1.1 实验药品及试剂2.1.2 实验仪器2.2 堇青石蜂窝陶瓷的表面改性2.2.1 堇青石蜂窝陶瓷表面预处理2O3溶胶制备'>2.2.2 γ-Al2O3溶胶制备2.2.3 铝溶胶的涂覆2.2.4 涂层负载量的计算2.3 改性堇青石的表征2.3.1 粉末 X射线多晶体衍射分析2.3.2 比表面积测试2.3.3 表面形貌分析2.4 结果和讨论2.4.1 改性载体的比表面积2.4.2 焙烧时间对比表面积的影响2O3涂层的影响'>2.4.3 焙烧温度对Al2O3涂层的影响2O3后煅烧温度对氧化铝涂层的影响'>2.4.4 加入BaO和 La2O3后煅烧温度对氧化铝涂层的影响2.4.5 不同温度下焙烧的SEM图2.5 本章小结X性能的研究'>第3章 催化剂脱除NOX性能的研究3.1 实验试剂和实验仪器3.1.1 实验试剂3.1.2 实验仪器x的反应机理及方法'>3.2 选择性催化还原NOx的反应机理及方法3.2.1 催化反应机理研究现状x的方法'>3.2.2 选择性催化还原净化NOx的方法3.3 浸渍法制备催化剂3.3.1 浸渍法的基本原理3.3.2 浸渍法制备催化剂的影响因素3.3.3 催化剂的制备3.4 催化剂的活性评价装置3.5 催化剂的活性评价2O3负载量的影响'>3.5.1 浸渍时间和次数对Fe（O）/γ-Al2O3负载量的影响2O3催化转化NOx活性的影响'>3.5.2 反应温度对Fe（O）/γ-Al2O3催化转化NOx活性的影响2O3负载量对NOx转化率的影响'>3.5.3 Fe（O）/γ-Al2O3负载量对NOx转化率的影响2O3催化剂活性的影响'>3.5.4 活化温度对Fe（O）/γ-Al2O3催化剂活性的影响2O3活性的影响'>3.5.5 空速对催化剂Fe（O）/γ-Al2O3活性的影响2O3催化性能表征'>3.6 Fe（O）/γ-Al2O3催化性能表征3.6.1 催化剂TPR表征分析3.6.2 SEM分析3.6.3 XRD图谱分析3.6.4 BET分析3.7 本章小结第4章 助剂的添加对催化活性的影响4.1 催化剂的制备4.2 催化剂的活性考察4.2.1 催化剂活性成分配比及反应温度对催化活性的影响2O3催化剂活性的影响'>4.2.2 空速对 Fe-Mn-Ce-（O）/γ-Al2O3催化剂活性的影响2O3催化剂活性的影响'>4.2.3 焙烧温度对 Fe-Mn-Ce-（O）/γ-Al2O3催化剂活性的影响4.2.4 焙烧温度对催化剂比表面积的影响4.3 助剂催化剂性能表征4.3.1 XRD分析4.3.2 催化剂的SEM分析4.3.3 TPR分析4.4 本章小结结论参考文献攻读学位期间发表的论文致谢
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