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金属氧化物在直接醇类燃料电池中的应用研究

2020-11-23阅读(743)

金属氧化物在直接醇类燃料电池中的应用研究

论文摘要

直接醇类燃料电池（DAFC）作为一种不经过燃烧直接以电化学方式将燃料的化学能转化为电能的发电装置,是继水力、火力和核能发电之后的第四类发电技术,有望成为21世纪首选的洁净、高效的发电技术。随着对DAFC研究的不断深入,这项绿色能源技术也日趋成熟,在解决当前世界面临的能源短缺和环境污染这两大难题上体现了重大的现实意义。目前阻碍DAFC发展的主要问题是阳极催化剂的催化性能较低、醇类分子在阳极低的反应活性和醇类分子从阳极渗透到阴极影响阴极性能。尤其是当前DAFC的催化剂主要使用贵金属Pt,价格异常昂贵。因此制备用量少、活性高的催化剂是降低燃料电池成本的有效途径。本文制备了Pt-CeOx/石墨电极、Pt-MoOx/CNT/石墨电极和Pt/MgO-CeO2-CNT/石墨电极并采用各种电化学技术对所制备的各种电极对甲醇、乙醇的电催化氧化性能进行了详细考察。研究工作主要包括以下几个方面:1.采用高温烧结方法制得CeOx纳米颗粒,与Pt复合得到分散性良好的新型阳极电催化剂。用循环伏安法研究了这种新型电催化剂在甲醇—硫酸体系中的电催化性能,并用扫描电子显微镜（SEM）和能量散射谱仪（EDS）对所得电极表面形貌和元素组成进行了表征。同时研究了不同Pt:CeOx配比对电极电催化性能的影响,并对电极的稳定性进行了考察。结果表明:Pt-CeOx/石墨电极（Pt:CeOx=1:1）在1.0M甲醇+0.1M硫酸溶液中表现出很好的电催化性能,并具有一定的长期稳定性。2.以MoOx代替贵金属Ru作为辅助催化剂,采用电位阶跃法在MoOx/碳纳米管（CNT）电极上电化学沉积Pt纳米颗粒,制备了Pt-MoOx/CNT电极。采用扫描电子显微镜、X射线能量色散谱仪和循环伏安法对所制备的Pt/MoOx/CNT电极进行了表征,考察了Pt/MoOx/CNT电极对乙醇氧化的电催化性能。同时,就MoOx沉积量对电极的催化活性和乙醇氧化活化能的影响进行了研究,并对Pt/MoOx/CNT电极的长期循环稳定性进行了考察。结果表明:在相同的Pt载量下,Pt-MoOx/CNT电极的电催化活性虽然比Pt-Ru/CNT电极稍低,但远高于Pt/CNT电极。另外,Pt-MoOx/CNT电极具有较好的长期循环稳定性。3.采用较简单的方法在CNT表面制得了高度分散的纳米Pt/MgO-CeO2颗粒。利用SEM和EDS对所得电极的表面形貌和元素成分进行了考察。采用电化学方法对Pt/MgO-CeO2-CNTs/石墨电极的乙醇电催化氧化性能进行了研究。同时,详细研究了乙醇浓度、扫描速度、MgO和CeO2的含量对Pt/MgO-CeO2-CNTs/石墨电极乙醇电催化氧化活性的影响。结果发现:在相同铂载量下,Pt/MgO-CeO2-CNTs/石墨电极相比于Pt/CNTs/石墨电极对乙醇电催化氧化具有更好的催化活性,并表现出良好的抗中毒能力。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 燃料电池概述
  • 1.2 燃料电池的原理及特点
  • 1.3 燃料电池的类型以及主要用途
  • 1.3.1 燃料电池的类型
  • 1.3.2 燃料电池的主要用途
  • 1.4 直接醇类燃料电池原理及发展现状
  • 1.4.1 直接醇类燃料电池原理
  • 1.4.2 直接醇类燃料电池发展现状
  • 1.5 直接醇类燃料电池主要技术问题
  • 1.5.1 阳极催化剂问题
  • 1.5.2 醇类分子的渗透问题
  • 1.5.3 其他问题
  • 1.6 纳米金属氧化物燃料电池电催化剂的研究现状
  • 1.7 纳米金属氧化物的制备
  • 1.7.1 沉淀法
  • 1.7.2 溶胶-凝胶法
  • 1.7.3 水解法
  • 1.7.4 溶剂蒸发法
  • 1.7.5 水热合成法及溶剂热合成法
  • 1.7.6 有机配合物前驱体法
  • 1.7.7 微乳液法（反相胶束法）
  • 1.8 课题选择的意义和内容
  • x/石墨电极的制备及其对甲醇电催化氧化性能研究'>第2章 Pt-CeOx/石墨电极的制备及其对甲醇电催化氧化性能研究
  • 2.1 实验部分
  • 2.1.1 实验药品
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.1.3 实验所需溶液配制
  • 2.2 催化剂的制备
  • x纳米颗粒的制备'>2.2.1 CeOx纳米颗粒的制备
  • x纳米颗粒的前处理'>2.2.2 CeOx纳米颗粒的前处理
  • x/石墨电极的制备和电化学性能研究'>2.2.3 Pt-CeOx/石墨电极的制备和电化学性能研究
  • 2.3 结果与讨论
  • x/石墨电极（Pt:CeOx=1:1）的表面形貌和元素组成分析'>2.3.1 Pt-CeOx/石墨电极（Pt:CeOx=1:1）的表面形貌和元素组成分析
  • x/石墨电极对甲醇电催化氧化性能研究'>2.3.2 Pt-CeOx/石墨电极对甲醇电催化氧化性能研究
  • x/配比对Pt-CeOx/石墨电极的甲醇电催化氧化活性的影响'>2.3.3 不同Pt:CeOx/配比对Pt-CeOx/石墨电极的甲醇电催化氧化活性的影响
  • 2.3.4 i-t曲线研究
  • x/石墨电极（Pt:CeOx=1:1）稳定性研究'>2.3.5 Pt-CeOx/石墨电极（Pt:CeOx=1:1）稳定性研究
  • 2.4 小结
  • x/CNT电极的制备及其对乙醇电催化氧化性能研究'>第3章 Pt-MoOx/CNT电极的制备及其对乙醇电催化氧化性能研究
  • 3.1 实验部分
  • 3.1.1 实验药品
  • 3.1.2 实验仪器
  • x/CNT/石墨电极的制备及电化学性质研究'>3.1.3 Pt-MoOx/CNT/石墨电极的制备及电化学性质研究
  • 3.2 结果与讨论
  • x/CNT/石墨电极和Pt-MoOx/CNT/石墨电极的形貌和元素组成研究'>3.2.1 MoOx/CNT/石墨电极和Pt-MoOx/CNT/石墨电极的形貌和元素组成研究
  • 3.2.2 乙醇电催化氧化的循环伏安法研究
  • x含量对电极电催化活性的影响'>3.2.3 MoOx含量对电极电催化活性的影响
  • 3.2.4 乙醇电催化氧化的活化能
  • x/CNT/石墨电极上乙醇电催化氧化的影响'>3.2.5 循环伏安扫描速度和乙醇浓度对Pt-MoOx/CNT/石墨电极上乙醇电催化氧化的影响
  • x/CNT/石墨电极的长期循环稳定性考察'>3.2.6 Pt-MoOx/CNT/石墨电极的长期循环稳定性考察
  • 3.3 小结
  • 2-CNT纳米催化剂的制备及其对乙醇电催化氧化性能研究'>第4章 Pt/MgO-CeO2-CNT纳米催化剂的制备及其对乙醇电催化氧化性能研究
  • 4.1 实验部分
  • 4.1.1 实验仪器及药品
  • 2-CNTs/石墨电极的制备'>4.1.2 Pt/MgO-CeO2-CNTs/石墨电极的制备
  • 2-CNTs/石墨电极表面形貌、元素组成分析及乙醇氧化电催化性能测试'>4.1.3 Pt/MgO-CeO2-CNTs/石墨电极表面形貌、元素组成分析及乙醇氧化电催化性能测试
  • 4.2 结果与讨论
  • 4.2.1 电极的表面形貌考察和元素组成
  • 4.2.2 电极电催化氧化性能研究
  • 4.2.3 乙醇浓度及扫速速度与乙醇氧化峰电流密度的关系
  • 2的浓度比对乙醇电氧化催化性能的影响'>4.2.4 Pt与 MgO，CeO2的浓度比对乙醇电氧化催化性能的影响
  • 4.3 结论
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录 A 攻读学位期间所发表的学术论文目录

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