论文摘要
本论文主要研究TiO2光催化剂的掺杂改性、制备及应用,内容分为五个部分。第一部分,采用溶胶-凝胶法,利用钛酸丁酯为原料,乙酰丙酮为抑制剂,制备纳米TiO2光催化剂,以对甲基橙的降解考察TiO2的光催化性能北研究制备条件对TiO2晶型结构、粒度及光催化活性的影响。从最佳制备条件来看,当pH为4,乙酰丙酮加入量为1ml,水解温度为40℃,再于400℃煅烧并保温2h时生成的TiO2光催化性能最好,出现了以锐钛矿为主并含有少量金红石相的TiO2颗粒;二氧化钛的投加量为0.5g时,对甲基橙的降解效果最好,达到75%。第二部分,在第一部分的基础上,采用溶胶-凝胶法,以单一元素铁、钇、氮掺杂制备纳米级TiO2。以铁（Fe）对二氧化钛单掺杂改性。结果表明,Fe的掺杂有效地改善了TiO2的结构,表面带有更多的羟基;0.5wt%Fe掺杂,500℃煅烧,颗粒细小,出现混晶,光催化活性最佳,2h内可使97.6%的甲基橙降解。以研究较少的稀土钇（Y）对二氧化钛单掺杂改性。结果表明,1wt%Y掺杂,500℃煅烧,对甲基橙的降解效果最好,达到98.7%;掺杂后有效地改善了TiO2的表面结构,表面羟基增多。以氮（N）对二氧化钛单掺杂改性。结果表明,0.5%N掺杂,450℃煅烧,制备的N掺杂TiO2可见光光催化活性最高,对甲基橙的降解率达到72.3%;以二元元素共掺杂制备纳米级TiO2。以Fe3+,Y3+对二氧化钛共掺杂改性。结果表明,掺杂改变了TiO2结构组成,颗粒粒径变小;光吸收峰向长波移动,吸收能力增强;表面羟基增多;大大提高了对甲基橙的光催化降解,在Fe和Y的掺杂量分别达到0.2%和0.8%时,在1.5h内降解率达到99.3%。以Y3+,N对二氧化钛共掺杂改性。结果表明,在可见光区有明显地响应;表面羟基大量增加;颗粒粒径变小;Y、N的掺量分别为0.8%和0.5%时,在1.5h内即可使甲基橙的降解率达到99.8%。第三部分,利用机械力化学法以Fe（OH）3为改性剂对二氧化钛进行掺杂改性。当掺杂量为0.6wt%Fe（OH）3时,在40min的时间内,随着球磨时间的增加,光催化性能提高,在70min时最大,达到86.2%;改性后,光生载流子得到有效地传输和分离,光催化性能得到改善。第四部分,负载TiO2催化剂研究。采用溶胶-浸渍法制备沸石负载TiO2光催化剂。结果表明,沸石负载TiO2具有较好的稳定性,可重复使用;具有最佳负载量（2.98%）;沸石负载第一次的降解率为91.2%,以后都呈下降趋势,但仍在80%以上,说明具有重复使用的价值。采用溶胶-浸渍法制备氧化铝颗粒负载TiO2光催化剂。实验表明,氧化铝颗粒光催化剂的活性再生性要好于纯TiO2;反应120min负载型TiO2与非负载TiO2对甲基橙的光催化降解率分别达到99.7%和78.1%;催化剂再生实验的降解率则分别达到90.4%和57.3%。第五部分考察TiO2对焦化废水的降解。光催化处理后废水达到GB8978-96规定的排放标准。在较高温度能达到较好的处理效果;当TiO2的加入量为100mg时,光降解效率最好;在低pH时,有利于光催化降解;当原水的浓度较低时,降解的速率较快。处理后,符合工业污水排放标准,表明其具有非常广阔的应用前景。图50表4参80