痕量汞、尿素及阳离子表面活性剂的共振散射光谱和光度分析

论文摘要

1绪论介绍了金纳米粒子的特性及分析应用、复合纳米微粒的研究进展,以及汞、尿素和阳离子表面活性剂的研究进展,综述了共振散射光谱技术和分光光度法的发展应用。2高灵敏选择性快速检测Hg2+的适配体修饰纳米Au/MnO2共振散射光谱探针用硼氢化钠还原法在稳定剂柠檬酸三钠的存在下制备不同摩尔比Au/MnO2复合纳米微粒,研究了其共振散射光谱特性。用aptamer修饰Au/MnO2复合纳米微粒,制备了汞离子的核酸适体纳米探针（Apta-Au/MnO2）。在pH 7.0的Na2HPO4-NaH2PO4缓冲溶液及高浓度电解质NaCl的存在下,Apta-Au/MnO2纳米探针不聚集。当Hg2+存在时,它与aptamer形成较稳定的双链T-Hg2+-T错配物,释放出来的Au/MnO2复合纳米聚集形成较大的微粒,导致570nm处共振散射峰增强。据此建立了一个检测痕量汞离子的高灵敏度、高选择性、简便快速的共振散射光谱新方法。链长为32个碱基的aptamer修饰复合纳米Au/Mn02检测Hg2+的回归方程为△I570nm=46.39C+9.7,线性范围为0.1-7.5nM,方法检出限为0.06nM Hg2+。3脲酶催化-共振散射光谱法快速测定尿素在pH 6.6Na2HPO4-NaH2PO4缓冲溶液中及40℃水浴加热条件下,脲酶催化分解尿素生成NH4+。NH4+与四苯硼钠（NaTPB）形成缔合物微粒,该缔合物微粒在474nm处有一个共振散射峰。随着尿素浓度的增大,催化分解生成的NH4+增多,474nm处的共振散射信号增强。在选定条件下,尿素浓度在0.125-15μM范围内与共振散射信号增大值△I474 nm呈现良好的线性关系,其回归方程为AI474nm=31.6C+2.1,相关系数为0.9986,检出限为0.058μmol/L。与已报道的方法相比较,该法选择性好,灵敏度较高,是目前测定尿素的最灵敏的方法之一。该法用于人体血清中尿素的测定,与参考结果一致。4纳米金催化甲酸还原磷钼酸光度法测定阳离子表面活性剂在pH7.4 Na2HPO4-NaH2PO4缓冲溶液中,阳离子表面活性剂（CS）可与金纳米粒子（AuNP）作用发生聚集,导致酒红色的金纳米微粒变成蓝紫色。AuNP对甲酸还原磷钼酸生成磷钼蓝反应具有较强的催化作用,而纳米金聚集体（AuNPA）的催化作用较弱。随着CS浓度增大,AuNPA越多,反应液中的AuNP减少,催化能力随之减弱,磷钼蓝在700nm处的吸光度值降低,CS的浓度与吸光度的减少值△A700nm呈良好的线性关系。十四烷基二甲基苄基氯化铵（TDBAC）浓度在6.25-250nmol/L范围内遵守比尔定律,其表观摩尔吸光系数为2.2×106L·mol-1 ·cm-1,十六烷基三甲基溴化铵（CTMAB）浓度在0.625-250 nmol/L范围内遵守比尔定律,其表观摩尔吸光系数为2.1×106L.mol-1·cm-1,十二烷基二甲基苄基氯化铵（DDBAC）浓度在12.5-500 nmol/L范围内遵守比尔定律,其表观摩尔吸光系数为9×105L·mol-1·cm-1。据此建立了测定阳离子表面活性剂的纳米金催化光度分析法。与已报道的方法相比较,该法操作简便,仪器廉价,灵敏度高。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 绪论
• 1.1 共振散射光谱技术及其发展应用
• 1.1.1 共振散射光谱技术概述
• 1.1.2 共振散射光谱技术的研究进展
• 1.1.2.1 在环境分析方面的应用
• 1.1.2.2 在医学药物分析方面的应用
• 1.1.2.3 在生化分析方面的应用
• 1.1.2.3.1 蛋白质方面分析
• 1.1.2.3.2 核酸方面分析
• 1.2 紫外可见分光光度法的发展及其应用
• 1.2.1 紫外可见分光光度法概述
• 1.2.2 紫外可见分光光度法在各领域的应用
• 1.2.2.1 药物分析领域
• 1.2.2.2 食品检验领域
• 1.2.2.3 环境分析领域
• 1.3 金纳米微粒的研究进展
• 1.3.1 金纳米微粒的概述
• 1.3.2 金纳米粒子在环境科学领域中的应用
• 1.3.2.1 负载型金催化剂在环保催化方面的应用
• 1.3.2.1.1 CO的低（常）温催化氧化
• 1.3.2.1.2 挥发性有机化合物（VOCs）的氧化
• 1.3.2.1.3 臭氧的分解
• 1.3.3 金纳米粒子在环境生化分析的应用
• 1.3.3.1 食品安全检测方面
• 1.3.3.2 DNA检测方面
• 1.3.3.3 重金属元素检测方面
• 1.3.4 金纳米催化作用及其分析应用
• 1.3.4.1 金纳米的催化作用
• 1.3.4.2 金纳米催化作用的分析应用
• 1.4 复合纳米粒子的研究进展
• 1.4.1 复合纳米粒子概述
• 1.4.2 复合纳米粒子的种类及应用
• 1.5 汞离子的研究进展
• 1.5.1 汞的特点
• 1.5.2 研究汞的分析意义
• 1.5.3 汞的检测分析方法
• 1.5.3.1 原子光谱法
• 1.5.3.1.1 原子发射光谱法
• 1.5.3.1.2 原子吸收光谱法
• 1.5.3.1.3 原子荧光光谱法
• 1.5.3.1.4 共振散射光谱法
• 1.5.3.2 分光光度法
• 1.5.3.2.1 显色光度法
• 1.5.3.2.2 动力学分光光度法
• 1.5.3.2.3 固相萃取光度法
• 1.6 核酸适配体的概述及用于检测汞离子的分析方法进展
• 1.6.1 核酸适配体的概述
• 1.6.2 利用核酸适配体检测汞离子的分析方法
• 1.6.2.1 目视比色法
• 1.6.2.1.1 化学方法标记
• 1.6.2.1.2 免标记
• 1.6.2.2 荧光传感器
• 1.6.2.2.1 基于核酸适配体的荧光传感器
• 1.6.2.2.2 凝血酶连接核酸适配体作为探针的传感器
• 1.7 尿素检测方法的研究进展
• 1.7.1 尿素的概述
• 1.7.2 尿素的测定方法研究
• 1.7.2.1 直接测定方法
• 1.7.2.2 间接测定方法
• 1.8 阳离子表面活性剂的研究进展
• 1.8.1 表面活性剂的分类
• 1.8.2 阳离子表面活性剂的性质
• 1.8.3 阳离子表面活性剂的分析方法
• 1.8.3.1 离子色谱法
• 1.8.3.2 分光光度法
• 1.8.3.3 共振散射光谱法
• 1.9 本课题研究的主要内容
• 1.10 本课题研究的意义
• 1.11 参考文献
• 2+的适配体修饰纳米Au/MnO₂共振散射光谱探针'>2 高灵敏选择性快速检测Hg²⁺的适配体修饰纳米Au/MnO₂共振散射光谱探针
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 主要仪器与试剂
• 2复合纳米微粒的制备'>2.2.2 Au/MnO₂复合纳米微粒的制备
• 2探针的制备'>2.2.3 Apta-Au/MnO₂探针的制备
• 2.2.3.1 Aptamer浓度的影响
• 2探针的制备步骤'>2.2.3.2 Apta-Au/MnO₂探针的制备步骤
• 2.2.4 实验方法
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 共振散射光谱
• 2.3.2 条件优化
• 2HPO₄-NaH₂PO₄缓冲溶液的影响'>2.3.2.1 Na₂HPO₄-NaH₂PO₄缓冲溶液的影响
• 2.3.2.2 探针浓度的影响
• 2.3.2.3 NaCl浓度的影响
• 2.3.3 工作曲线
• 2.3.4 共存离子的影响
• 2.3.5 水样的测定
• 2.4 参考文献
• 3 脲酶催化-共振散射光谱法快速测定尿素
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 主要仪器与试剂
• 3.2.2 实验方法
• 3.2.3 样品前处理
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 扫描电镜
• 3.3.2 共振散射光谱
• 3.3.3 条件优化
• 3.3.3.1 酶反应条件优化
• 3.3.3.2 缔合物反应条件优化
• 3.3.4 线性关系
• 3.3.5 共存物质的影响
• 3.3.6 样品分析
• 3.4 结语
• 3.5 参考文献
• 4 纳米金催化甲酸还原磷钼酸光度法测定阳离子表面活性剂
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 仪器与试剂
• 4.2.2 纳米金和纳米金聚集体的制备
• 4.2.3 实验方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 实验原理
• 4.3.2 扫描电镜
• 4.3.3 紫外可见光吸收光谱
• 4.3.4 条件优化
• 4.3.4.1 聚集反应液用量的影响
• 4.3.4.2 TDBAC与AuNP的反应时间
• 4.3.4.3 纳米金聚集反应pH影响
• 4.3.4.4 AuNP浓度的影响
• 4.3.4.5 催化反应时间和温度的影响
• 4.3.4.6 磷钼酸浓度的影响
• 4.3.4.7 催化反应pH值的影响
• 4.3.5 线性关系
• 4.3.6 共存物质的影响
• 4.3.7 样品分析
• 4.4 结语
• 4.5 参考文献
• 全文总结
• 攻读硕士学位期间发表的论文和申请的专利
• 致谢