天然气等离子体裂解的研究

论文摘要

本论文研究了在直流和交流辉光放电条件下等离子体裂解甲烷的规律和自由基——氢（H·）、甲基（CH3·）、亚甲基（CH2·）、次甲基（CH·）的形成规律。实验采用红外光谱分析技术检测甲烷的裂解过程，甲烷气体在3.3μm附近有一条较强的吸收带v3，选择v3作为探测对象对甲烷气体的裂解程度进行在线测量。研制了用于激光吸收光谱测量的光源——3391nm He-Ne红外激光器；设计了测量甲烷裂解规律的激光吸收光谱系统；为探测器设计了检波电路，抑制噪声，提高测量稳定性。分别采用直流和交流辉光放电等离子体来进行甲烷裂解变化规律的实验研究。在实验条件下，研究发现：在50Pa到300Pa之间，激光透过率与甲烷气体的压强成对数关系，拟合实验数据得到激光透过率曲线：η=226.6exp（-0.0179P）；在天然气气压低于100Pa的情况下，裂解过程最快能在0.5s内完成；实验获得的直流和交流放电甲烷最大裂解率分别为96％和98％。甲烷裂解随放电电流和气压变化的基本规律是：在相同气压情况下，放电电流越大，甲烷完全裂解所需要的时间越短；在相同电流情况下，放电气压越高，甲烷完全裂解所需要的时间就越长。实验分别测量了直流和交流放电过程中H·（656.3nm）、CH3·（724.6nm）、CH2·（341.9）及CH·（431.42nm）自由基发射光谱强度的变化，并对其发射光谱强度随时间的变化规律进行了描绘和分析。由于不同自由基达到极值和动态平衡的时间不尽相同，因此可以通过选择合适的放电条件来控制反应的方向，从而实现目的产物的选择性和产率的最大。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 目录
• 前言
• 第一章 天然气的性质及利用概述
• 1.1 天然气的性质及利用
• 1.1.1 天然气的性质
• 1.1.2 我国的天然气资源
• 1.1.3 天然气的利用
• 1.2 天然气化工利用的技术路线及现状
• 第二章 气体放电等离子体
• 2.1 等离子体的基本概念
• 2.1.1 等离子体的概念
• 2.1.2 等离子体的存在
• 2.2 等离子体分类
• 2.3 低温等离子体的产生
• 2.4 天然气等离子体中的自由基
• 2.5 等离子体用于甲烷的裂解转化
• 第三章 天然气等离子体的光谱分析法
• 3.1 天然气等离子体光谱分析
• 3.1.1 吸收光谱分析的基本原理
• 3.1.2 激光吸收光谱法测量甲烷的浓度
• 3.1.3 发射光谱分析法测量自由基辐射
• 3.2 辉光放电天然气等离子体中主要成分的特征谱线
• 3.3 吸收光谱分析光源──3391nmHe-Ne 激光器的设计
• 3.3.1 He-Ne 激光器的基本原理
• 3.3.2 激光器结构及其参数
• 3.3.3 3391nmHe-Ne 激光器工艺设计
• 3.3.4 光反馈控制电路
• 3.3.5 激光器性能参数的计算
• 3.3.6 激光器性能参数的实验结果
• 第四章 实验方案的设计
• 4.1 等离子体激励方式的选择
• 4.1.1 直流放电等离子体
• 4.1.2 交流放电等离子体
• 4.2 反应管设计
• 4.3 数据检测
• 4.3.1 检测方法设计
• 4.3.2 检测装置
• 4.3.3 甲烷吸收光谱的透过率
• 第五章 实验结果与讨论
• 5.1 实验装置调试
• 5.1.1 实验光路调试
• 5.1.2 电磁干扰消除
• 5.1.3 探测噪声消除
• 5.2 实验流程
• 5.2.1 真空系统
• 5.2.2 实验设备操作流程
• 5.2.3 实验所采用天然气的组份
• 5.3 实验结果
• 5.3.1 探索性实验
• 5.3.2 稳流直流放电
• 5.3.3 稳流交流放电
• 5.3.4 氢自由基的形成规律
• 5.3.5 甲基的形成规律
• 5.3.6 亚甲基的形成规律
• 5.3.7 次甲基的形成规律
• 5.4 讨论
• 结语
• 参考文献
• 致谢
• 硕士在学期间发表论文