高性能一氧化碳沸石分子筛吸附剂的研究

高性能一氧化碳沸石分子筛吸附剂的研究

论文摘要

一氧化碳是重要的工业原料气体,随着工业的发展,原料气的需求量也不断增长;另一方面,一氧化碳等在一些工业气体中有是有害杂质,可使催化剂中毒,因此,分离、提纯这些气体有着重要的工业意义。变压吸附PSA技术是近几年来工业上新崛起的气体分离技术,其利用气体组分在固体材料上的吸附特性的差异以及吸附量随压力变化而变化的特性,通过周期性的压力变换过程实现气体的分离和提纯。而吸附剂是PSA技术的基础,吸附剂的性能直接影响最终分离效果,甚至影响工艺步骤的复杂性和PSA的使用寿命,因此PSA所用的吸附剂对目的气体有高的吸附容量和分离选择性,则对于分离效果及能源节省都有重大意义。改性分子筛尤其是离子交换改性分子筛作为气体吸附剂有着广泛的应用和研究。本课题分别对A、X型分子筛通过提高钙交换度及负载氯化亚铜的改性方法,达到了提高一氧化碳吸附量的效果。1提高A型分子筛的钙交换度的研究改进型体分子筛吸附剂5A的制备工艺,结合了传统的溶液交换法,在焙烧过程中加入一部分含钙化合物使发生固态交换从而提高A型分子筛的交换度和吸附性能。样品的XRD谱图表明在焙烧的过程中,化合物中的钙离子与4A发生了固态离子交换。通过试验考察,从各种化合物中选择了效果最佳的钙盐,并进一步考察加入量和焙烧温度对所制备分子筛吸附量的影响,结果为:-氯化钙的最佳加入量为0.5mmolh/g分子筛;同时较低的焙烧温度和较快的升温速率更有利于样品对一氧化碳及其他气体的吸附。2 13X负载氯化亚铜作为CO高效吸附剂的研究通过将13X与氯化亚铜混合焙烧,将氯化亚铜负载在13X上,获得的通过将13X与氯化亚铜混合焙烧,将氯化亚铜负载在13X上,获得的分子筛吸附剂具有更大的一氧化碳吸附量及选择性。通过实验考察发现其氯化亚铜与13X的质量比在0.2-0.4之间有较好的一氧化碳吸附容量,在质量比为0.2左右呈现出很好的CO/CO2分离选择性。表征表明:XRD图谱表明,机械混合的13X和CuCl晶体在焙烧过程中CuCl的晶相消失,可能发生了原子水平的单层分散和部分固态离子交换。比表面测定显示随着在分子筛上氯化亚铜负载量的增加,比表面和孔体积呈下降趋势说明更多的氯化亚铜进入了孔道。而这种方法的好处在于将提供更多的一价铜活性中心与CO发生络合提高吸附容量和选择性。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • 第一章 文献综述与选题
  • 1.1 吸附剂介绍
  • 1.1.1 吸附剂的发展史
  • 1.1.2 吸附剂的种类
  • 1.2.沸石分子筛吸附剂
  • 1.2.1 沸石分子筛的基本结构
  • 1.2.2 分子筛的吸附原理
  • 1.2.3 影响沸石分子筛吸附剂吸附性能的因素
  • 1.2.4 沸石分子筛吸附剂的用途
  • 1.2.5 沸石分子筛的成型
  • 1.2.6 沸石分子筛的活化
  • 1.2.7 沸石分子筛吸附性能的评价
  • 1.3.选题目的与意义
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 样品的制备
  • 2.2 样品的表征
  • 2.2.1 X射线衍射(XRD)测试
  • 2.2.2 比表面和孔体积测试
  • 2.3 吸附性能测试
  • 2.3.1 吸附容量的测试
  • 2.3.2 吸附等温线的测试
  • 第三章 高钙交换度A型分子筛的制备及吸附性能研究
  • 3.1 型体5A沸石分子筛的制备
  • 3.2 改进工艺的条件选择
  • 3.2.1 加入各种含钙化合物的选择
  • 3.2.2 加入氯化钙的量的选择
  • 3.3 改进方法对分子筛结构的影响
  • 3.4 改进工艺对分子筛吸附性能的影响
  • 3.5 焙烧温度及其升温述率对吸附量的影响
  • 3.5.1 焙烧过程对分子筛结构影响
  • 3.5.2 焙烧温度对样品吸附性能的影响
  • 3.6 饱和氢氧化钙溶液处理对吸附量的影响
  • 3.7 制样氛围对吸附量的影响
  • 第四章 13X负载氯化亚铜吸附剂的制备及性能研究
  • 4.1 吸附剂制备
  • 4.2 混合比例对一氧化碳吸附量的影响
  • 4.3 选择性分析
  • 4.4 样品表征
  • 4.4.1 XRD衍射
  • 4.4.2 比表面测定
  • 4.5 小结
  • 第五章 总结与展望
  • 附录
  • 附录1
  • 附录2
  • 附录3
  • 附录4
  • 致谢
  • 硕士期间发表论文情况
  • 相关论文文献

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