SPE电解池用新型SiC担载析氧电催化的研究

论文摘要

与传统碱性水电解技术相比,固体聚合物电解质（SPE）水电解技术具有能量效率高、产品纯度高等优点,因此在制氢、航天、军事等领域中具有重要应用前景。制备高活性、高稳定性的氧电极催化剂一直是SPE电解的关键问题之一。目前,有关SPE氧电极催化剂的研究主要集中在Pt、Ir、Ru或其氧化物上,而这些贵金属催化剂的高成本是SPE电解水技术商业化的一个重要制约因素。为了降低SPE电解水技术成本,研究担载型催化剂降低贵金属使用量是一个重要的发展方向。本文采用了高比表面积的TiN、TiC及SiC纳米粉体作为载体,制备了担载型RuO2和RuO2-IrO2催化剂,并研究了其对SPE电解析氧电极的催化性能。本文对新型担载催化剂方面开展了如下工作:比较研究了TiN、TiC、SiC等载体的性质,结果表明,纳米TiN,TiC粉体在高温煅烧时都发生了氧化反应,部分转化为TiO2,而纳米粉体SiC比较稳定。通过对RuO2/SiC、RuO2/TiC、RuO2/TiN几种担载型催化剂的析氧催化活性比较发现,RuO2/SiC催化剂具有更好的催化析氧性能,初步认为纳米SiC粉体作为担载型电催化剂载体是可行的。利用胶体沉积法制备了不同担载量的RuO2/SiC催化剂并且研究了其性质,结果表明:与传统的浸渍-热分解法相比,胶体沉积法制备出的担载型电催化剂避免了对电极性能有害的单质钌的出现。随着RuO2含量的增加,催化剂的粒径随之增大,析氧性能提高。采用胶体沉积法制备IrO2-RuO2/SiC电催化剂,提高了RuO2的稳定性。RuO2-IrO2固溶体能够很好地沉积到SiC上,二者结合良好,使催化剂得到较好的分散。纳米SiC担载的粉体催化剂有望成为一种很有前景的催化剂在SPE水电解技术中获得应用。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第1章 绪论
• 1.1 概述
• 1.2 水电解制氢技术现状
• 1.3 固体聚合物水电解池发展现状
• 1.3.1 SPE电解池原理
• 1.3.2 SPE电解池的特点
• 1.3.3 SPE水电解发展历史
• 1.4 SPE电解池催化剂的研究进展
• 1.4.1 SPE电解池阳极催化剂
• 1.4.2 SPE电解池阴极催化剂
• 1.5 SPE水电解的发展方向
• 1.6 本论文的工作思路及研究内容
• 第2章 实验部分
• 2.1 实验试剂及仪器
• 2.1.1 实验试剂
• 2.1.2 实验仪器
• 2.2 催化剂的制备
• 2.2.1 浸渍-热分解法
• 2.2.2 胶体沉积法
• 2.3 催化剂活性的评价
• 2.3.1 催化剂的物理化学表征
• 2.3.2 化学组成和结构测试
• 2.3.3 电化学性能的表征方法
• 2.4 本章小结
• 第3章 非碳载体的选择
• 3.1 催化剂载体的概念
• 3.2 催化剂载体的要求
• 3.3 非碳载体电催化剂的制备
• 3.4 非碳载体及其催化剂的化学组成和结构的表征
• 2/TiN的XRD分析'>3.4.1 载体TiN、析氧催化剂RuO₂/TiN的XRD分析
• 2/TiC析氧催化剂、TiC载体的XRD图'>3.4.2 RuO₂/TiC析氧催化剂、TiC载体的XRD图
• 2/SiC析氧催化剂、SiC载体的XRD图'>3.4.3 RuO₂/SiC析氧催化剂、SiC载体的XRD图
• 3.5 非碳载体催化剂及其载体电化学性能分析
• 3.5.1 三电极测试体系
• 3.5.2 结果与讨论
• 3.6 非碳载体电催化剂的电化学性能
• 3.7 本章小结
• 2/SiC电催化剂的制备与表征'>第4章 RuO₂/SiC电催化剂的制备与表征
• 4.1 引言
• 2/SiC催化剂'>4.2 胶体沉积法制备RuO₂/SiC催化剂
• 4.3 催化剂的表征
• 4.4 结果与讨论
• 2含量的影响'>4.4.1 RuO₂含量的影响
• 4.4.2 制备方法的影响
• 4.5 本章小结
• 2-RuO₂/SiC电催化剂的制备与表征'>第5章 IrO₂-RuO₂/SiC电催化剂的制备与表征
• 5.1 引言
• 2-RuO₂/SiC电催化剂的制备'>5.2 IrO₂-RuO₂/SiC电催化剂的制备
• 5.3 催化剂的表征
• 5.4 结果与讨论
• 5.4.1 XRD分析
• 5.4.2 SEM分析
• 5.4.3 TEM分析
• 5.4.4 电化学性能表征分析
• 5.5 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果
• 致谢