论文摘要
有序介孔碳由于其结构的特殊性,可作为良好的载Pt催化剂,在电催化领域具有极大的应用价值。其合成方法中,硬模板法最为成熟,可此类方法合成周期较长,常需人工合成硅源,造成时间和成本的浪费。因此,人们希望在保留原有特定结构的基础上,能直接利用廉价的天然原料参与合成,以此解决上述的问题。本文把硅藻土引入制备过程,以酚醛树脂（resol）为前驱体,配合不同模板剂,通过蒸发自组装法,合成出了有序介孔碳。固定resol的比例不变,研究了不同制备条件对介孔碳结构的影响,初步探讨了硅藻土在合成中的作用机理。随后,以合成出的碳材料作为载体,采用微波法制备载Pt催化剂,并在甲醇体系中考察其电催化活性。以嵌段共聚物F127作模板剂成功合成出有序介孔碳材料,其结果表明：当温度在110℃-130℃,F127与resol的比例在0.5-1,硅藻土与resol的比例在0.5～1时,皆能形成有序介孔碳。相对于未加入硅藻土的样品,此区间内的有序介孔碳具有更大的孔径和更高的比表面积。它们的最大值分别为11.3nm和773m2/g。因为在高温煅烧时,样品中的硅藻土会产生向外的牵引力,从而降低其收缩率,能同时起到扩大孔径和提高比表面积的作用。配合单一的模板剂P123也能制备出了有序介孔碳。实验证明：当硅藻土与resol的比例为0.5,P123与resol的比为0.5,炭化温度在600℃时,合成的介孔碳有序度最好。由于硅藻土能有效阻止结构变形,因而P123能在非碱性条件下合成出有序介孔碳,孔径达到7.3nm,比表面积为773m2/g。铝化后的硅藻土同样能参与有序介孔碳的制备。当硅藻土与resol比例为0.25时,相对于纯硅藻土,铝化硅藻土参与制备的样品有序度更高。相对于P123,配合F127所制备出的样品孔径更大、有序度更好。制备出的有序介孔碳孔径为8.9nm,比表面积为651m2/g,小部分复型出硅藻壳的孔壁形态,并生成较多碳膜结构。使用以上有序介孔碳合成载Pt催化剂。循环伏安测试表明：加入纯硅藻土的样品电催化性能有所提高。当硅藻土与resol的比为0.5时,此类样品的催化活性最高。相对于P123,以F127为模板剂的样品拥有更好的催化性能。虽然铝化硅藻土能提高样品载体的有序度,但此类样品却没有表现出良好的催化活性。