论文摘要
N2O是大气中重要的微量气体,对全球气候变化和大气化学具有重要作用。研究表明:海洋是大气N2O的重要自然排放源,河流、海湾和陆架区等近岸海域水体中N2O对海洋N2O释放的贡献很大,因此,对我国近海部分典型的海洋中环境中溶存N2O的研究是非常有意义的,能更好的认识我国邻近海域对大气温室气体N2O的贡献。本文以中国近海有代表性的陆架区-东海、近岸区-海南岛主要河流和沿岸海域和受人类活动影响较大的养殖海湾区-桑沟湾为研究目标,对这些海域中溶解N2O的分布特征、源与汇和海-气交换通量的时空变化进行了较为系统的研究,为估算中国近海对大气N2O的区域性贡献提供了科学基础。本论文的主要研究成果如下:1.分别于2006年11-12月和2007年2-3月分别对东海海域不同深度海水中的溶解氧化亚氮进行了调查研究,结果表明:秋季东海表层海水中氧化亚氮的平均浓度为8.76±1.30nmol/L,冬季东海表层海水中氧化亚氮的平均浓度为16.17±6.82nmol/L。因此东海水体中溶解氧化亚氮浓度呈现明显的季节变化,冬季大约是秋季的2倍左右,并且秋季浓度梯度小而冬季的浓度变化幅度很大。另外,秋、冬季航次中东海所有调查站位底层海水中溶解N2O浓度均普遍高于表层,表明底层水体中或沉积物中存在N2O的源。秋季东海表层海水中溶解N2O浓度分布表现为自沿岸向外海呈逐渐降低趋势,近岸站位可能受到长江冲淡水输入的影响;冬季研究海域东北部表层海水中溶解N2O浓度较高,向西南方向基本呈逐渐降低趋势,在海区中心有一个高值出现,原因主要是黑潮水的影响。秋、冬季东海表层海水中N2O均处于过饱和状态,表明东海是大气氧化亚氮的净源。根据现场风速和表层N2O的浓度,利用Liss和Merlivat公式（LM86）以及Wanninkhof公式（W92）分别计算了东海氧化亚氮海-气交换通量,结果表明:秋季使用LM86和W92公式计算得到的东海N2O海-气交换通量的范围分别为0.14-13.2和0.65-25.81μmol/m2/d,平均值分别为4.43±3.6和7.44±6.32μmol/m2/d;冬季使用LM86和W92公式计算得到的东海氧化亚氮海-气交换通量的范围分别为-11.73-148.32和0.23-251.92μmol/m2/d,平均值分别为23.68±31.61和41.44±52.4μmol/m2/d,因此东海的N2O海-气交换通量有显著的季节变化,冬季约为秋季的6倍。根据东海秋、冬季的平均N2O海-气交换通量和东海的面积,初步估算出东海年释放N2O量为15.6×10-2-27.2×10-2Tg N2O/yr,虽然东海面积占全球海洋面积的0.2%,而其向大气释放的N2O却占全球海洋年释放N2O总量的～3%,表明陆架海区虽然只占全球海洋的一小部分,但对全球海洋释放N2O的贡献较大。2.分别于2006年12月和2007年8月对万泉河、文昌文教河及其河口和海南东部近岸海域进行了调查研究,结果表明:冬季航次海南东部近岸海域溶解N2O浓度平均值为17.38±12.0nmol/L;夏季航次海南河流和近岸大面站水体中溶解N2O浓度平均值为22.26±20.6nmol/L,其中,受人类活动影响较大的河流中溶解N2O浓度要远远高于近岸海域。夏季调查所有站位水体中N2O均处于过饱和状态,是大气N2O的净源。夏季使用LM86和W92公式计算得到的海南近岸海域氧化亚氮海-气交换通量的平均值分别为5.95±4.3和10.34±7.7μmol/m2/d。3.利用2006年到2007年的四个航次对桑沟湾表层海水中溶解N2O进行了研究,结果表明其浓度和饱和度存在明显的季节变化,浓度表现为冬季最高而饱和度为夏季最高。桑沟湾表层海水中溶解N2O浓度水平分布除春季外基本相似,均在海湾中部出现N2O浓度的低值区,而在沿岸海域N2O浓度较高,原因可能是受入湾河流输入的影响。