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多相催化制备生物柴油的催化剂及反应过程研究

2020-12-05阅读(623)

多相催化制备生物柴油的催化剂及反应过程研究

论文摘要

生物柴油（脂肪酸甲酯,FAME）具有广阔的应用前景,利用固体碱催化酯交换反应制备生物柴油,具有催化剂可重复使用、环境友好等优点。本研究针对负载型固体碱催化剂活性组分易流失、使用寿命短的缺点,制备了高效、稳定的固体碱催化剂;针对生物柴油制备体系热力学数据缺乏的问题,测定了大豆油-醇-生物柴油-甘油体系的相图和平衡特性,在此基础上基于双膜理论,建立了固体碱制备生物柴油的动力学模型;同时针对酸价较高的麻疯果油,提出了先用甲醇或乙醇多级萃取降低酸价,再用固体碱催化制备的新工艺。具体研究内容和结果如下:制备了以碱土金属氧化物CaO、SrO和醇盐Ca（OCH3）2、Ca（OCH2CH3）2为主的固体碱催化剂,表征了它们的比表面积、热失重、粒径分布等理化性质,并将其用于催化大豆油制备生物柴油。在65℃、12:1的醇油摩尔比下反应3小时后,生物柴油产率达到95%。催化剂可循环使用10-20次以上。相比之下,Ca（OCH3）2催化性能更稳定,最高能达到98%的生物柴油产率。测定了生物柴油制备过程中的SBO-FAME-Methanol、SBO-FAEE-Ethanol、Glycerol-FAEE-Ethanol三组分相平衡数据,表明固体碱催化过程分为液-液-固和液-固两个反应阶段,在醇油摩尔比为12:1、65℃的初始反应条件下,转化率达到55%时,为第一阶段向第二阶段的转折点;基于双膜理论建立了固体碱催化制备生物柴油的非均相液-液-固反应模型,表明两个反应阶段分别为传质、反应共同控制和反应控制,模型计算值与实验值吻合较好。采用甲醇和乙醇对麻疯果油进行了多级萃取脱酸,在25℃下用2:1的乙醇油体积比,错流萃取四次后,酸价从9.4 mgKOH/g下降到0.31 mgKOH/g。萃残液利用甲醇钙固体碱催化制备生物柴油,转化率从脱酸前的89.7%上升到95%,并据此提出了利用麻疯果油制备生物柴油的制备工艺。对多相流搅拌反应器进行了初步的CFD模拟,得到了反应器内流体流动和传质性能的分布,为该类反应器的工程放大和优化操作提供了有用信息。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 引言
  • 1.1 生物柴油概述
  • 1.1.1 生物柴油的概念
  • 1.1.2 开发生物柴油的意义
  • 1.1.3 生物柴油的原料来源
  • 1.1.4 生物柴油的制备方法
  • 1.1.5 生物柴油制备的反应机理
  • 1.1.6 生物柴油制备的热力学
  • 1.1.7 生物柴油制备的动力学
  • 1.2 固体碱催化制备生物柴油
  • 1.2.1 固体碱催化剂概述
  • 1.2.2 固体碱催化剂的特点
  • 1.2.3 固体碱催化剂的分类
  • 1.2.4 固体碱催化制备生物柴油的研究现状
  • 1.2.5 固体碱催化制备生物柴油的发展趋势
  • 1.3 论文选题
  • 1.3.1 论文研究背景
  • 1.3.2 论文研究内容
  • 第2章 实验原料、设备及方法
  • 2.1 实验原料
  • 2.2 催化剂制备方法
  • 2.3 实验方法
  • 2.4 仪器分析方法
  • 2.5 三相平衡关系测定方法
  • 第3章 制备生物柴油的碱土金属氧化物催化剂
  • 3.1 CaO 固体碱催化制备生物柴油
  • 3.1.1 甲醇中水含量对 FAME 产率的影响
  • 3.1.2 醇油摩尔比对 FAME 产率的影响
  • 3.1.3 反应温度对 FAME 产率的影响
  • 3.1.4 催化剂用量对 FAME 产率的影响
  • 3.1.5 CaO 重复使用次数 FAME 产率的影响
  • 3.1.6 CaO 的分离回收
  • 3.2 SrO 固体碱催化制备生物柴油
  • 3.2.1 反应温度对 FAME 产率的影响
  • 3.2.2 醇油摩尔比对 FAME 产率的影响
  • 3.2.3 催化剂用量对 FAME 产率的影响
  • 3.2.4 SrO 重复使用次数对 FAME 产率的影响
  • 3.2.5 SrO 与均相催化剂的催化效果对比
  • 3.3 碱土金属氧化物催化酯交换反应机理
  • 3.4 小结
  • 第4章 制备生物柴油的碱土金属醇盐催化剂
  • 4.1 甲醇钙固体碱催化制备生物柴油
  • 4.1.1 甲醇钙固体碱催化剂的表征
  • 4.1.2 甲醇钙催化制备生物柴油
  • 4.1.3 甲醇钙催化酯交换反应机理
  • 4.2 乙醇钙固体碱催化制备生物柴油
  • 4.2.1 乙醇钙固体碱催化剂的表征
  • 4.2.2 乙醇钙催化制备制备生物柴油
  • 4.2.3 乙醇钙催化制备脂肪酸乙酯
  • 4.2.4 乙醇钙催化制备脂肪酸乙酯的反应机理
  • 4.3 甲醇镁固体碱催化制备生物柴油
  • 4.3.1 甲醇镁固体碱催化剂的表征
  • 4.3.2 甲醇镁固体碱催化制备生物柴油
  • 4.4 小结
  • 第5章 固体碱催化反应过程热力学
  • 5.1 SBO-FAME-Methanol 三组分相平衡关系
  • 5.1.1 SBO-FAME-Methanol 三组分相图
  • 5.1.2 不同醇油比下的反应进程曲线
  • 5.1.3 浓度随转化率变化曲线
  • 5.1.4 分配系数随转化率变化曲线
  • 5.1.5 两相质量随转化率变化曲线
  • 5.2 脂肪酸乙酯制备过程中的三组分相平衡关系
  • 5.2.1 SBO-FAEE-Ethanol 三组分相平衡关系
  • 5.2.2 Glycerol-FAEE-Ethanol 三组分相平衡关系
  • 5.3 固体碱催化剂在醇中的溶解度
  • 5.4 小结
  • 第6章 固体碱催化酯交换反应动力学
  • 6.1 液－液－固非均相催化酯交换反应过程分析
  • 6.2 液－液－固非均相模型假设
  • 6.3 液－液－固非均相模型推导
  • 6.4 液－液－固非均相模型分析结果
  • 6.5 甲醇钙催化时的反应速率常数和活化能
  • 6.6 第二反应阶段液-固模型分析结果
  • 6.7 模拟结果与实验值对比分析
  • 6.8 小结
  • 第7章 固体碱催化麻疯果油制备生物柴油
  • 7.1 固体碱直接催化麻疯果油制备生物柴油
  • 7.2 麻疯果油溶剂萃取脱酸
  • 7.3 固体碱催化萃取脱酸后的麻疯果油
  • 7.4 利用麻疯果油制备生物柴油的工艺流程
  • 7.5 小结
  • 第8章 多相催化搅拌反应器的 CFD 模拟
  • 8.1 搅拌反应器设计和网格划分
  • 8.2 模型的选择和边界条件
  • 8.2.1 多相流模型
  • 8.2.2 湍流模型
  • 8.2.3 边界条件
  • 8.3 搅拌反应器内液-液-固非均相体系的 CFD 模拟结果
  • 8.3.1 搅拌反应器内速度分布及速度矢量图
  • 8.3.2 搅拌反应器内压力云图
  • 8.3.3 搅拌反应器内各相分布云图
  • 8.3.4 搅拌反应器内湍动混合效果云图
  • 8.3.5 搅拌反应器内颗粒流动路径图
  • 8.4 小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 附录 A 实验数据
  • 附录 B MATLAB 计算程序
  • 附录 C 模型参数计算公式
  • 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果

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